• Nie Znaleziono Wyników

Zmiany składu chemicznego i izotopowego (inwersja) metanu, etanu i propanu na przykładzie gazów z formacji łupkowych Barnett (basen Fort Worth) oraz Fayetteville (basen Arkoma)

N/A
N/A
Protected

Academic year: 2021

Share "Zmiany składu chemicznego i izotopowego (inwersja) metanu, etanu i propanu na przykładzie gazów z formacji łupkowych Barnett (basen Fort Worth) oraz Fayetteville (basen Arkoma)"

Copied!
5
0
0
Pokaż więcej ( Stron)

Pełen tekst

(1)

785

Marek Janiga, Wojciech Bieleń

Instytut Nafty i Gazu – Państwowy Instytut Badawczy

Zmiany składu chemicznego i izotopowego

(inwersja) metanu, etanu i propanu na przykładzie

gazów z formacji łupkowych Barnett (basen Fort

Worth) oraz Fayetteville (basen Arkoma)

W złożach gazu z formacji łupkowych w USA o najwyższej produktywności zazwyczaj występuje inwersja skła-du izotopowego węgla w metanie, etanie i propanie. Efekt roll-over polega na zmianie normalnego trenskła-du izotopo-wego (δ13C–C

1 < δ13C–C2 < δ13C–C3) na odwrócony (δ13C–C1 > δ13C–C2 > δ13C–C3). Przyczyny takiej inwersji nie

zostały dokładnie określone; najczęstszym wytłumaczeniem jest występowanie wtórnego krakingu ropy naftowej w skale macierzystej typu łupkowego. zumberge wraz ze współpracownikami oznaczyli skład molekularny oraz izotopowy ponad 200 próbek gazów z formacji Barnett (basen Fort Worth) oraz Fayetteville (basen Arkoma). Doj-rzałość termiczna tych basenów została określona na – odpowiednio – od około 1% do 2% oraz od około 2% do 3% w skali refleksyjności witrynitu. Wyniki analiz składu gazu z formacji Barnett i Fayetteville zostały wykorzy-stane w tej pracy do określenia różnic w interpretacji, jakie napotyka się, stosując wzory i wykresy opracowane dla gazów konwencjonalnych do scharakteryzowania gazów niekonwencjonalnych.

Słowa kluczowe: shale gas, gaz z formacji łupkowych, skład chemiczny, skład izotopowy, δ13C, gaz ziemny.

Methane, ethane and propane chemical and isotopic composition changes (inversion)

in natural gases from Barnett and Fayetteville shale plays

inversion of the isotopic composition of carbon in methane, ethane and propane is common in the highest pro-ductivity shale formations in the united States. Roll-over effect is the reversion of normal isotopic trend from δ13C–C

1 < δ13C–C2 < δ13C–C3 to δ13C–C1 > δ13C–C2 > δ13C–C3. The reasons for this inversion have not been clarified,

but the most common explanation is the presence of secondary cracking of crude oil in shale source rock. zumberge and colleagues determined the molecular and isotopic composition of more than 200 samples of gas from the Barnett formation (Fort Worth basin) and Fayetteville formation (Arkoma basin). Thermal maturity of these basins was determined, respectively, from about 1 to 2%, and from about 2 to 3% vitrinite reflectance equivalent [9, 10]. The results of these analyzes were used to determine the differences in gas interpretation with formulas and diagrams developed for the conventional gases when used for unconventional gases.

Key words: shale gas, chemical composition, isotopic composition, δ13C, natural gas.

inwersja składu izotopowego (efekt roll-over) węgla w metanie, etanie i propanie polega na zmianie normal-nego trendu (δ13C–C

1 < δ13C–C2 < δ13C–C3) na odwrócony

(δ13C–C

1 > δ13C–C2 > δ13C–C3). zmiana ta może być

związa-na z: mieszaniem się gazów ze źródeł o różnych dojrzałościach

termicznych, dodatkiem gazu biogenicznego, frakcjonowaniem izotopowym związanym z migracją, wtórnym krakingiem lub reakcjami Fischera–Tropscha [3]. Spośród teorii wyjaśniają-cych przyczynę inwersji składu izotopowego najpowszech-niejsza jest ta związana z wtórnym krakingiem ropy naftowej.

DOI: 10.18668/NG.2016.10.02

(2)

786

Nafta-Gaz, nr 10/2016

W artykule Isotopic reversal rollover in shale gases

pro-duced from the Mississippian Barnett and Fayetteville for-mations autorzy przytaczają wyniki analiz składu

chemiczne-go i izotopowechemiczne-go 129 próbek gazów z formacji Barnett i 100 próbek gazów z formacji Fayetteville [13]. Wartości mini-malne, maksymini-malne, mediany i średnie arytmetyczne wyni-ków analiz składu izotopowego (δ13C–C

1, δ13C–C2, δ13C–C3

i δD–C1) oraz wartości wskaźników wyliczonych na

pod-stawie składu chemicznego (C1/(C2 + C3), C2/C3, i-C4/n-C4

i i-C5/n-C5) dla formacji Barnett i Fayetteville

przedstawio-no w tablicach 1 i 2.

Skład izotopowy węgla w metanie, etanie i propanie wraz ze wzrostem dojrzałości substancji organicznej, z której gaz został wygenerowany, ulega zmianie i przyjmuje wartości co-raz wyższe (bliższe zeru). W przypadku pierwotnego krakin-gu kerogenu typu pierwszego lub drugiego dla metanu war-tość δ13C wynosząca −50‰ oznacza początek okna ropnego,

a wartość δ13C równa −40‰ to koniec okna ropnego [11, 12].

Skład izotopowy węgla w metanie w większości próbek z for-macji Barnett odpowiada oknu ropnemu, a w większości pró-bek z formacji Fayetteville – oknu gazowemu. Wartości skła-du izotopowego węgla w metanie wraz ze współczynnikiem wilgotności zostały przedstawione na wykresie Bernarda (ry-sunek 1) [1]. Większość analizowanych próbek gazów

znaj-duje się w polu gazów termogenicznych. W celu precyzyjne-go określenia rodzaju gazu naniesiono na wykres (według [5]) wartości δ13C i δD metanu (rysunek 2). Większość próbek

ga-zów z formacji Barnett należy do pola gaga-zów związanych z ropą naftową, a z formacji Fayetteville – do pola gazów niezwią-zanych. Pozostałe próbki znajdują się w polu gazów miesza-nych i w polu gazów związamiesza-nych z kondensatem.

Skład izotopowy zarówno metanu (δ13C–C

1), jak i etanu

(δ13C–C

2) i propanu (δ13C–C3) odzwierciedla dojrzałość

sub-zumberge wraz ze współpracownikami oznaczyli skład molekularny oraz izotopowy ponad 200 próbek gazów z for-macji Barnett (basen Fort Worth) oraz Fayetteville (basen Ar-koma) [13]. Dojrzałość termiczna tych basenów została okre-ślona na – odpowiednio – od około 1% do 2% oraz od około 2% do 3% w skali refleksyjności witrynitu [9, 10].

Podob-ne poziomy dojrzałości wykazują polskie formacje łupko-we [7]. Wyniki analiz składu gazu z formacji Barnett i Fay-etteville zostały wykorzystane w tej pracy do określenia róż-nic w interpretacji, jakie napotyka się, stosując wzory i wy-kresy opracowane dla gazów konwencjonalnych do scharak-teryzowania gazów niekonwencjonalnych.

Skład chemiczny i izotopowy a dojrzałość termiczna

Tablica 1. Wartości minimalne, maksymalne, mediany i średnie arytmetyczne składu izotopowego i wskaźników wyliczonych na podstawie składu chemicznego gazów z formacji Barnett

C1/(C2 + C3) C2/C3 i-C4/n-C4 i-C5/n-C5 δ13C–C1 δ13C–C2 δ13C–C3 δD–C1

Wartość minimalna 4,15 2,33 0,21 0,00 −48,20 −41,70 −36,80 −188,00

Wartość maksymalna 126,78 40,50 2,00 3,02 −35,70 −29,10 −20,60 −124,00

Mediana 42,61 18,00 0,71 1,11 −40,70 −35,70 −29,10 −141,00

Średnia arytmetyczna 41,54 16,78 0,89 1,37 −41,14 −35,54 −28,86 −142,88

Tablica 2. Wartości minimalne, maksymalne, mediany i średnie arytmetyczne składu izotopowego i wskaźników wyliczonych na podstawie składu chemicznego gazów z formacji Fayetteville

C1/(C2 + C3) C2/C3 i-C4/n-C4 i-C5/n-C5 δ13C–C1 δ13C–C2 δ13C–C3 δD–C1 Wartość minimalna 60,94 27,00 0,07 0,13 −41,90 −46,10 −45,20 −153,00 Wartość maksymalna 169,98 122,00 0,85 6,33 −35,40 −37,90 −33,60 −123,00 Mediana 83,33 56,75 0,23 0,89 −38,05 −43,10 −41,65 −133,00 Średnia arytmetyczna 84,96 60,36 0,26 1,16 −38,18 −42,97 −41,38 −132,81 1 10 100 1 000 -60 -50 -40 -30 C1 /( C2 +  C3 ) δ13C−C 1[‰] Barnett Fayetteville Gaz  termogeniczny Gaz biogeniczny

Rys. 1. Wykres Bernarda dla gazów z formacji Barnett i Fayetteville (zmodyfikowane za [1])

(3)

787

Nafta-Gaz, nr 10/2016

stancji organicznej (refleksyjność witrynitu – VRo) i rodzaj gazu. zależności te są wyrażone wzorami:

δ13C–C 1 (‰) = 15,4 log(10) % VRo – 41,3 (1) δ13C–C 2 (‰) = 22,6 log(10) % VRo – 32,2 (2) δ13C–C 3 (‰) = 20,9 log(10) % VRo – 29,7 (3) Wzory (1), (2) i (3) pozwalają szacować dojrzałość na podstawie składu izotopowego dla gazu termogeniczne-go pochodzącetermogeniczne-go z pierwotnetermogeniczne-go krakingu kerogenu typu i i ii [11]. Dane z analiz składu izotopowego węgla w meta-nie, etanie i propanie zostały zestawione na rysunkach 3 i 4. Na wykres naniesiono dodatkowo krzywe będące teoretycz-nymi wartościami składu izotopowego otrzymateoretycz-nymi z po-wyższych wzorów. Widać, że skład izotopowy próbek moc-no odbiega od teoretycznych wartości, podobnie jak w przy-padku gazów z polskich formacji łupkowych [5].

Wszystkie próbki gazów z formacji Fayetteville (doj-rzałość substancji źródłowej od około 2% do 3% VRo) wy-kazują efekt roll-over, a próbki z formacji Barnett (dojrza-łość substancji źródłowej od około 1% do 2% VRo) są moc-no zróżnicowane. Wzory Whiticara nie mogą być stosowa-ne dla próbek ze stwierdzoną inwersją składu izotopowego, a ich wykorzystanie w przypadku pozostałych gazów z for-macji łupkowych może być obarczone dużym błędem. Do-datkowo dla gazów z formacji łupkowych zmiana składu izo-topowego węgla w metanie i etanie wraz ze wzrostem

po-Rys. 2. Wykres określający rodzaj gazu w zależności od składu izotopowego węgla i wodoru w metanie

(zmodyfikowane za [8]) -65 -60 -55 -50 -45 -40 -35 -30 -25 δ 13C− C1 [‰ ] δD−C1[‰] Barnett Fayetteville Gaz związany z ropą Gaz biogeniczny Gaz związany z kondensatem Gaz mieszany Niezwi ązany ga z t er m og en ic zn y -50 -48 -46 -44 -42 -40 -38 -36 -34 -47 -45 -43 -41 -39 -37 -35 -33 -31 -29 δ 13C− C1 [‰ ] δ13C−C 2 [‰] Barnett Fayeteville 0,7% Ro 0,9% Ro 0,5% Ro Roll-over δ13C−C 1 > δ13C−C2 1,1% Ro 1,3% Ro 1,5% Ro Fayetteville

Rys. 3. Wykres zestawiający δ13C–C

2 z δ13C–C1 dla próbek

gazów z formacji Barnett i Fayetteville (zmodyfikowane za [11])

ziomu dojrzałości substancji organicznej, na którym nastę-puje generacja gazu, wydaje się nie być zależnością liniową (jak w przypadku gazów konwencjonalnych), a wykładniczą.

Rys. 4. Wykres zestawiający δ13C–C

2 z δ13C–C3 dla próbek

gazów z formacji Barnett i Fayetteville (zmodyfikowane za [11])

-46 -43 -40 -37 -34 -31 -28 -25 -22 -19 -48 -45 -42 -39 -36 -33 -30 δ 13C− C3 [‰ ] δ13C−C 2 [‰] Barnett Fayeteville 0,7% Ro 0,9% Ro 1,7% Ro 1,5% Ro 1,3% Ro 1,1% Ro Fayetteville Wtórny kraking

Na wtórny kraking mogą wskazywać dwa parametry gazu: C2/C3 oraz δ13C–C2 − δ13C–C3. Stosunek zawartości etanu

i propanu rośnie wraz ze wzrostem dojrzałości i osiąga naj-wyższe wartości przy występującym wtórnym krakingu

(4)

cięż-788

Nafta-Gaz, nr 10/2016

szych składników gazu (rysunek 5). Różnica składu izoto-powego etanu i propanu przyjmująca wartości mniejsze od około −4‰ oznacza wtórny kraking ropy naftowej lub cięż-szych składników gazu [2, 4, 6]. Mniej dojrzałe próbki z for-macji Barnett trzymają się tego trendu; dopiero przy wartości C2/C3 około 20 następuje zmiana i wartości δ13C–C2 − δ13C–C3

zaczynają rosnąć, zamiast maleć.

Wskaźniki izomeryzacji butanu (i-C4/n-C4) oraz

penta-nu (i-C5/n-C5) wzrastają wraz z dojrzałością substancji

or-ganicznej generującej gaz aż do wartości odpowiednio oko-ło 1 oraz 2. Dla gazów z formacji Barnett obydwa te wskaź-niki rosną aż do uzyskania przez współczynnik C1/(C2 + C3)

wartości około 20, a następnie obydwa wskaźniki

izome--14 -11 -8 -5 -2 1 4 1 10 100 δ 13C− C2 ‒ δ 13C− C3 [‰ ] C2/C3 Barnett Fayeteville

kierunek zmian przy wtórnym krakingu pierwotny

kraking kerogenu

Fayetteville

Izomeryzacja butanu i pentanu

ryzacji zaczynają maleć (rysunek 6 i 7). Dodatkowo mogą osiągać, niespotykane dla gazów generowanych z klasycz-nych skał macierzystych, wysokie wartości – odpowiednio około 2 oraz 3 [3]. Wraz ze wzrostem dojrzałości następuje również inwersja składu chemicznego butanów i pentanów, która w przypadku gazów konwencjonalnych nie występuje.

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 1 10 100 i-C4 /n -C4 C1/(C2+ C3) Barnett Fayetteville

Rys. 6. Wykres zestawiający C1/(C2 + C3)z i-C4/n-C4 dla

próbek gazów z formacji Barnett i Fayetteville

Rys. 7. Wykres zestawiający C1/(C2 + C3) z i-C5/n-C5 dla

próbek gazów z formacji Barnett i Fayetteville

0,0 1,0 2,0 3,0 4,0 5,0 1 10 100 i-C5 /n -C5 C1/(C2+ C3) Barnett Fayetteville Podsumowanie

1. Wszystkie próbki gazów z formacji Fayetteville (dojrza-łość substancji źródłowej od około 2% do 3% VRo)

wy-kazują efekt roll-over, a próbki z formacji Barnett (doj-rzałość substancji źródłowej od około 1% do 2% VRo) Rys. 5. Wykres zestawiający C2/C3 z δ13C–C2 − δ13C–C3

dla próbek gazów z formacji Barnett i Fayetteville (zmodyfikowane za [6])

(5)

789

Nafta-Gaz, nr 10/2016

Literatura

[1] Bernard B. B., Brooks J. M., Sackett W. M.: Light

hydrocar-bons in recent Texas continental shelf and slope sediments.

Journal of Geophysical Research 1978, vol. 83, s. 4053–4061. [2] Ellis L., Brown A., Schoell M., Uchytil S.: Mud gas isotope

logging (MGIL) assists in oil and gas drilling operations. Oil

& Gas Journal 2003, vol. 101, no. 21, s. 32–41.

[3] Hao F., Zou H.: Cause of shale gas geochemical anomalies

and mechanisms for gas enrichment and depletion in high-maturity shales. Marine and Petroleum Geology 2013, vol. 44,

s. 1–12.

[4] Hill R. J., zhang E., Katz B. J., Tang Y.: Modeling of gas

generation from the Barnett Shale, Fort Worth Basin, Texas.

AAPG Bulletin 2007, vol. 91, no. 4, s. 501–521.

[5] Janiga M., Kania M., Matyasik i.: The isotopic composition

of gaseous hydrocarbons – tool for polish shale gas system evaluation. Nafta-Gaz 2015, nr 6, s. 370–375.

[6] Lorant F., Prinzhofer A., Behar F., Huc A. Y.: Carbon isotopic

and molecular constraints on the formation and the expulsion of thermogenic hydrocarbon gases. Chemical Geology 1998,

vol. 147, no. 3–4, s. 249–264.

[7] Matyasik i., Słoczyński T.: Niekonwencjonalne złoża gazu –

shale gas. Nafta-Gaz 2010, nr 3, s. 167–177.

[8] Peters K. E., Walters C. C., Moldowan J. M.: The Biomarker

Guide. Volume 1. Biomarkers and Isotopes in the Environment and Human History. Cambridge University Press, 2005.

[9] Pollastro R. M., Jarvie D. M., Hill R. J., Adams C. W.:

Geo-logic framework of the Mississippian Barnett Shale, Barnett-Paleozoic total petroleum system, Bend Arch-Fort Worth Basin, Texas. AAPG Bulletin 2007, vol. 91, s. 405–436.

[10] Ratchford M. E., Bridges L. C., Jordan D., Dow W. G., Col-bert A., Jarvie D. M.: Organic Geochemistry and Thermal

Maturation Analysis within the Fayetteville Shale Study Area. Eastern Arkoma Basin and Mississippi Embayment regions, Arkansas. Arkansas Geological Commission information

Circular 2006, vol. 37.

[11] Whiticar M. J.: Correlation of natural gases with their sources. AAPG Memoir 1994, vol. 60, s. s. 261–283.

[12] Whiticar M. J., Faber E.: Methane oxidation in sediment

and water column environments – isotope evidence. Organic

Geochemistry 1986, vol. 10, nr 4–6, s. 759–768.

[13] zumberge J., Ferworn K., Brown S.: Isotopic reversal rollover

in shale gases produced from the Mississippian Barnett and Fayetteville formations. Marine and Petroleum Geology 2012,

vol. 31, nr 1, s. 43–52.

są mocno zróżnicowane. Wzory Whiticara nie mogą być stosowane do próbek ze stwierdzoną inwersją składu izo-topowego, a w przypadku pozostałych gazów z formacji łupkowych ich wykorzystanie może być obarczone du-żym błędem.

2. Parametry δ13C–C

2 − δ13C–C3 i C2/C3 mogą wskazywać na

występowanie wtórnego krakingu (trend zmian to spadek wartości δ13C–C

2 − δ13C–C3 i wzrost wartości C2/C3 wraz

ze wzrostem dojrzałości). W przypadku próbek z Barnett i Fayetteville widać zmianę trendu przy C2/C3

wynoszą-cym około 20, która dla gazów konwencjonalnych nie występuje.

3. W przypadku gazów z formacji Barnett oraz Fayetteville wraz ze wzrostem dojrzałości termicznej źródłowej sub-stancji organicznej następuje inwersja składu chemicz-nego butanów i pentanów.

Prosimy cytować jako: Nafta-Gaz 2016, nr 10, s. 785–789, DOi: 10.18668/NG.2016.10.02 Artykuł nadesłano do Redakcji 18.03.2016 r. zatwierdzono do druku 29.07.2016 r.

Artykuł powstał na podstawie pracy statutowej pt. Wpływ wtórnego krakingu w formacjach łupkowych na występowanie

inwer-sji składu izotopowego w metanie, etanie i propanie (tzw. efekt roll-over) – praca iNiG – PiB na zlecenie MNiSW; nr zlecenia

75/SG/2015, numer archiwalny DK-4100-75/15.

Mgr inż. Marek JANiGA

Asystent w zakładzie Geologii i Geochemii. instytut Nafty i Gazu – Państwowy instytut Badawczy ul. Lubicz 25 A

31-503 Kraków

E-mail: marek.janiga@inig.pl

Mgr inż. Wojciech BiELEń

Starszy specjalista badawczo-techniczny w zakładzie Geologii i Geochemii.

instytut Nafty i Gazu – Państwowy instytut Badawczy ul. Lubicz 25 A

31-503 Kraków

Cytaty

Powiązane dokumenty

Następnie należy się upewnić, czy kwadratowy i nitowany element znajduje się w górnej części ściany i jest skierowany w stronę dominującego wiatru.. Należy zamontować

W przetargu mogą uczestniczyć osoby fizyczne i prawne, które zapoznają się z pełną treścią ogłoszenia (zamieszczoną na tablicy ogłoszeń w budynku Urzędu Miasta Ruda Śląska

Cel 2 Wprowadzenie przyszłych ratowników medycznych w tematyke ratownictwa wodnego, przeprowadzanie akcji ratunkowych i w specyfikę współpracy służb w tego typu akcjach.. 4

sposobem dowolnym po skoku startowym 400 m w czasie nie dłuższym niż 8 min i 2/ przepłynięcie dystansu 25 m pod lustrem wody z wydobyciem dwóch przedmiotów leżących w odległości

 W części „K” zasilanie urządzeń gastronomii – restauracji, bar – patelnia, grill, frytkownica, pochłaniacze, wyciągi, winda kuchenna, krajalnica, kostkarka do

Rodzice nie ponoszą odpowiedzialności za rzeczy pozostawione przez uczniów na pływalni albo w autobusie oraz za wypadki i zdarzenia wynikłe z nieprzestrzegania

ekonomiczny oraz standard, dzięki czemu można w łatwy sposób manipulować temperaturą wody w zależności od potrzeb.. Konstrukcja ze stali

Геннадий Бочаров показал себя как мастер изображения катастрофических событий ( сложных испытаний самолетов, стихийных бедствий, медицинских

Do węzłów teleinformatycznych sieciowych powinny być dowiązywane węzły teleinformatyczne stanowisk dowodzenia i punktów kierowania elementów ugrupowania bojowego

Ocenia się, że przynajmniej 50% dzieci z ADHD w wieku szkolnym ma złe lub szczątkowe relacje z rówieśnikami lub jest odrzucana przez grupę rówieśników.

fied data structure serves as a good ba- representation of time series and sis for adapting some program modules for functions allowing definition of prediction of seakeeping

The seismic assessment of a building is performed through the comparison between its ability to withstand a seismic event with a given (conventional) intensity and

parking search routes (PSR) accounting for parking probabilities; (2) we propose a queuing model to compute endogenous parking probabilities accounting for PSRs and

Therefore a general and rational velocity potential theory must be developed to include the effects of distortion and rigid body motions, forward speed and account for arbitrary

Celem pracy by³o przedstawienie zasad organizacji sieci monitoringowej wód podziemnych w rejonie poszukiwania z³ó¿ wêglowodorów z formacji ³upkowych oraz polskich doœ- wiadczeñ

Autor- ka próbuje określić kategorie osób, które mogą być zaklasyfi kowane jako „stygmaty- zowane”, możliwe inspiracje do badań oraz dyskusje toczące się w obrębie

Następnie należy się upewnić, czy kwadratowy i nitowany element znajduje się w górnej części ściany i jest skierowany w stronę dominującego wiatru.. Należy zamontować

W starym modelu funkcjonowania sektora energetycznego wypracowano również inną miarę podejmowania decyzji inwestycyjnych – uśredniony koszt energii elektrycznej (Le-..

składniki, kształt (produkt nowy w skali branży lub przedsiębiorstwa, znacznie ulepszony w skali branży lub przedsiębiorstwa), stopnia ważności źródła innowacji, z jakich

Rodzice nie ponoszą odpowiedzialności za rzeczy pozostawione przez uczniów na pływalni albo w autobusie oraz za wypadki i zdarzenia wynikłe z nieprzestrzegania przez uczniów

Objawy niewydolności krążenia są analogiczne jak rozwijający się wstrząs anafilaktyczny chłodna, blada i spocona skóra, zapadnięte żyły podskórne, hipotensja,

W przeciwieństwie do środka karnego zakazu zajmowania określonego stanowiska, który jest formą reakcji na przestępstwo, zakaz pełnienia funkcji piastuna organu w

Pracownicy Górnośląskiego Centrum Delfinoterapii codziennie odbierają telefony, przede wszystkim z Austrii, Szwecji, Niemiec, Czech oraz Słowacji.