WYKORZYSTANIE PRZENOŚNEGO LICZNIKA
CIEKŁOSCYNTYLACYJNEGO DO POMIARÓW STĘŻENIA PRODUKTÓW ROZPADU RADONU W POWIETRZU
ni/ ?/ =^ ^ o
Stanisław Chałupnik , Antoine Kies Główny Instytut Górnictwa, Katowice
2
Centre Universitaire, Luksemburg Abstract
APPLICATION OF THE PORTABLE LIQUID SCINTILLATION COUNTER FOR MEASUREMENTS OF RADON PROGENY CONCENTRATION
IN AIR
Measurement of radon progeny is one of the possible applications of liquid scintillation counting. There are certain advantages of this method, especially high counting efficiency (close to 100%) for alpha and beta particles, emitted by 218Po, 214Pb, 2l4Bi and 214Po. This advantage was pointed out several years ago, when such a method was applied as a calibration method of portable radon progeny monitors [1], especially due to the fact that in case of radon progeny we cannot create a standard atmosphere. Radon progeny might be collected on the filter, and this filter after immersion in the liquid scintillator became transparent and could be counted without significant quenching. Therefore this method can be considered as an abso- lute one and used very widely for radon progeny monitoring. But the main drawback for a long time was the lack of the portable LS counters.
In last years new portable instruments appeared. Therefore monitoring of radon progeny in different environments is possible. One of the portable monitors is TRIATHLER, produced by HIDEX Company. Centre Universitaire in Luxembourg has two such counters. We decided to use in our measurements the version of TRIATHLER with lead shielding due to a lower background. Results of preliminary investigations in laboratories, in abasement and outdoors are presented. Additionally screening measurements in abandoned gypsum mine was performed.
1. WPROWADZENIE
Zarówno dla radonu, jak i jego krótkożyciowych pochodnych opracowa- nych zostało wiele różnorodnych technik pomiarowych i realizujących je przy- rządów. Stosowane są one do prowadzenia pomiarów w środowisku natural- nym, budynkach mieszkalnych, kopalniach itd. Dla przykładu, najważniejszym z przyrządów stosowanych w polskich kopalniach węgla kamiennego jest przy- stawka ALFA-31 do pyłomierza grawimetrycznego BARBARA. Jednak przy- rząd ten (podobnie jak radiometr górniczy RGR) nie nadaje się do prowadzenia pomiarów pochodnych radonu, szczególnie na otwartym terenie, ze względu na zbyt wysoki próg detekcji (ok. 0,05 |iJ/nr).
Alternatywnym rozwiązaniem jest opracowana przez S. Chałupnika [1]
bardzo czuła metoda pomiaru stężenia pochodnych radonu w powietrzu oparta
na powiązaniu zbierania pochodnych radonu na filtrze z następującym po nim
pomiarze aktywności filtru w spektrometrze ciekłoscyntylacyjnym (LSC).
Taka technika pomiaru zapewnia, że metoda ta jest metodą bezwzględną (nie wymagającą wzorców) i pozwala na bardzo dokładne określenie mierzonych wielkości. Ze względu na powyższe właściwości - swoją czułość i dokładność - może stanowić metodę odniesienia (kalibracji) dla wszystkich przyrządów [2], służących do pomiaru stężenia energii potencjalnej alfa krótkożyciowych produktów rozpadu radonu. Jednakże ze względu na duże rozmiary liczników LSC nie można jej było wykorzystać do pomiarów polowych. W ostatnich latach pojawiły się jednak nowe, przenośnie liczniki LSC, o niewielkiej wadze i możliwości zasilania np. z akumulatora samochodowego. Jeden z takich licz- ników TRIATHLER™, produkowany przez firmę HIDEX Oy, został wykorzy- stany do pomiarów stężeń pochodnych w pomieszczeniach i na otwartym tere- nie. Otrzymane wyniki wstępnych badań okazały się bardzo zachęcające.
Jedynym ograniczeniem jest pewna trudność z doborem odpowiednich filtrów do wysokowydajnej pompy. Filtry membranowe, zazwyczaj stosowane do fil- tracji pochodnych radonu, mają zbyt duży współczynnik oporu aerodynamicz- nego. Z kolei filtry papierowe czy też z włókna szklanego można stosować pod warunkiem, że nie są barwione. Barwienie powoduje znaczące gaszenie „quen- ching" powstających impulsów a tym samym zafałszowanie wyników badań.
2. POMIARY STĘŻEŃ POCHODNYCH RADONU W POWIETRZU Do określania chwilowych wartości stężenia pochodnych radonu w po- wietrzu mogą służyć radiometry górnicze RGR (produkowane przez Instytut Chemii i Techniki Jądrowej - IChTJ). Jest to przyrząd aktywny, wyposażony w pompę [3]. Podczas pomiaru powietrze jest zasysane przez filtr w określo- nym czasie (typowy czas pompowania to 5 minut). Pochodne radonu, zebrane na filtrze podczas pompowania, rozpadając się emitują promieniowanie a, które jest rejestrowane przez półprzewodnikowy detektor krzemowy. Pomiar wykonuje się w dwóch interwałach czasowych, pomiędzy l i 4 oraz między 7 i 10 minutą od zakończenia pompowania (jest to tzw. cykl Markowa [4]). Na podstawie odczytanych z przelicznika dwóch liczb zliczeń (NI i N2) oblicza się stężenie poszczególnych pochodnych radonu tzn. 2l8Po, 2l4Pb, 2l4Bi i 2l4Po oraz stężenie energii potencjalnej a, która odzwierciedla ich sumaryczną ak- tywność [5]. Ze względu na krótki czas pomiaru i niskie natężenie przepływu radiometr może być stosowany do wykrywania stosunkowo wysokich stężeń pochodnych radonu - powyżej 0,1 |J.J/m3. Nie nadaje się więc do wykonywa- nia pomiarów w mieszkaniach czy na otwartym terenie.
Z kolei przepisy górnicze wymagają, aby pomiary środowiskowe, wyko- rzystywane do szacowania wielkości zagrożenia od pochodnych radonu, były
dlatego w latach osiemdziesiątych w Laboratorium Radiometrii Głównego Instytutu Górnictwa (GIG) opracowano przystawkę ALFA-31 do pyłomierza BARBARA-3A, służącego do wykonywania pomiarów zapylenia w kopal- niach węgla [6] a w ostatnich latach jej zmodyfikowaną wersję, ALFA-2000 [7]. W przystawkach ALFA-31 i ALFA-2000 detektorami promieniowania jonizującego są detektory termoluminescencyjne CaSO4. Zastosowane detek- tory TL, o średnicy 6 mm, noszą nazwę handlową DA-2, a ich producentem jest Instytut Fizyki Jądrowej (IFJ) w Krakowie. Warstwa luminoforu w de- tektorach DA-2 jest cienka i wynosi ok. 0,1 mm. Naklejono ją na podłożu aluminiowym, co oznacza, że dla promieniowania a tylko jedna strona detek- tora jest aktywna a naniesiona warstewka luminoforu jest wystarczająco gruba dla jego rejestracji. Próg detekcji dla przystawki ALFA-31 wynosi ok. 0,05 (4, J/m
3, ale przy czasach pomiaru rzędu kilku godzin [8]. Nieco niższy jest próg detekcji dla dozymetru indywidualnego ALFA-2000 - 0,02 |iJ/m
3. Ze względu na zbyt wysoki próg detekcji żadnego z tych przyrządów nie można stosować do pomiarów na otwartym terenie.
3. ZASTOSOWANIE TECHNIKI CIEKŁYCH SCYNTYLATORÓW DO POMIARU STĘŻEŃ POCHODNYCH RADONU W POWIETRZU
Technika ciekłych scyntylatorów została po raz pierwszy zastosowana do pomiarów stężenia pochodnych radonu w powietrzu kilkanaście lat temu [1]. Jednak ze względu na gabaryty i ciężar licznika ciekłoscyntylacyjnego była używana tylko w laboratorium, jako metoda odniesienia przy kalibracji przyrządów, służących do pomiarów stężenia energii potencjalnej alfa po- chodnych radonu. Dopiero wprowadzenie na rynek przenośnych liczników ciekłoscyntylacyjnych zmienia tę sytuację.
Metoda pomiarowa została oparta na poniższych zasadach. Przede wszystkim na założeniu, że wydajność detekcji cząstek a i P wynosi w przy- bliżeniu 100%, co potwierdzone zostało wynikami badań [8]. Zastosowano w metodzie reżim czasowy oparty na metodzie Thomasa [9] - 10 minut próbko- wania powietrza na filtr membranowy typu FM-1, następnie wprowadzenie filtra do ciekłego scyntylatora toluenowego i wykonanie trzech kolejnych po- miarów pomiędzy 2-5, 6-20 oraz 21-30 minutą od zakończenia pompowania.
W wyniku pomiarów otrzymuje się trzy liczby zliczeń NI, N2 i N3, na pod- stawie których oblicza się stężenia poszczególnych pochodnych ( Po, Pb,
214
Bi) jak i stężenie energii potencjalnej alfa. Wzory obliczeniowe przedsta- wiono poniżej [8]:
Cl= (52,69N1 - 25,57N2 + 24,18N3)/(10v)
C2=(-4,78N1 + 0,58N2 + 2,03N3)/(10v) C3=(-2,61N1 + 4,53N2 - 6,45N3)/(10v) Coc=(l 1.43N1 - 3,65N2 + 6,25N3)/(10000v)
gdzie: Cl, C2, C3 - stężenia 218Po, 214Pb i 214Bi [Bq/m3]; Ca - stężenie energii potencjalnej alfa [|J.J/m3]; v - natężenie przepływu powietrza przez filtr [l/min], a liczby NI, N2 i N3 - zliczenia w odpowiednich interwałach czaso- wych.
4. SPOSÓB PRZEPROWADZENIA POMIARÓW
W pomiarach został wykorzystany przenośny spektrometr ciekłoscynty- lacyjny TRIATHLER, produkowany przez fińską firmę HIDEX. Przyrząd ten waży ok. 9 kg w wersji z osłoną ołowiana, może być zasilany z sieci, z aku- mulatora samochodowego czy też przez okres kilku godzin z własnego aku- mulatora. Dodatkowo spektrometr TRIATHLER wyposażony jest w system separacji cząstek alfa i beta (rys.).
Na początku konieczne było znalezienie odpowiedniej pompy, najlepiej o dużym przepływie, wyposażoną w licznik przepływu. Następnym etapem pracy był dobór właściwych filtrów, czyli takich, które z jednej strony nie stawiają zbyt dużego oporu aerodynamicznego, ale zapewniają współczynnik filtracji zbliżony do 100% i dodatkowo po zanurzeniu w ciekłym scyntylatorze stają się przezroczyste. Wstępne próby z używanymi w GIG filtrami membra- nowymi FM-1 nie powiodły się, natężenie przepływu było bliskie zero. Po dalszych próbach zdecydowano na użycie filtrów z włókna szklanego firmy Muster i Nagel. Ich użycie zapewniło wysokie natężenie przepływu przez system, wynoszące ok. 250-350 l/min.
Kolejnym krokiem był dobór koktajlu scyntylacyjnego. Początkowo uży- wano scyntylatora opartego na toluenie, z dodatkami PPO i POPOP, używanego w Laboratorium Radiometrii do pomiarów radonu w powietrzu. Jednak przepisy Unii Europejskiej nakazują używania scyntylatorów bezpiecznych dla środowi- ska, a do takich nie należy scyntylator toluenowy. Dalsze próby wykazały, że koktajl OptiScint „HiSafe 3", firmy Perkin-Elmer, oparty na pseudokumenie, zapewnia zbliżone parametry jak scyntylator toluenowy. W pomiarach używano typowych fiolek szklanych, zawierających 12 ml scyntylatora.
Wykonano pomiary tła spektrometru TRIATHLER - czysty filtr wpro- wadzano do fiolki ze scyntylatorem i mierzono częstość zliczeń dla tak przy- gotowanej próbki zerowej. Pomiary wykazały dość wysokie tło przyrządu, wahające się od ok. 150 do ponad 300 zliczeń na minutę. Stąd potrzeba stoso- wania pompy o dużym przepływie. Obliczono, za Currie [10], dolny próg de-
tekcji (LLD) - dla przepływu powietrza przez filtr 300 l/min, i czasu pompo- wania 10 minut wynosi on dla stężenia energii potencjalnej alfa =0,0008 |jJ/m
3.
Rys. Rozkład 3D widma a/P ze spektrometru TRIATHLER.
Po zakończeniu etapu wstępnego system był gotów do prowadzenia po- miarów stężeń energii potencjalnej alfa w powietrzu.
5. WYNIKI POMIARÓW
Pomiary zostały wykonane w pomieszczeniach laboratoryjnych, piwni- cach, na otwartym terenie oraz w nieczynnej kopalni gipsu. Należy podkreślić, że przedstawione w tabeli wyniki pomiarów to efekt wstępnego etapu badań, a metoda wymaga dalszego udoskonalenia, w tym także wykonania badań po- równawczych.
Pomiary w pomieszczeniach laboratoryjnych wykazały bardzo niskie
stężenia tak energii potencjalnej alfa (0,005-0,013 |iJ/m
3) jak i poszczególnych
pochodnych. Odpowiadają one stężeniom dla otwartej przestrzeni. Należy
jednak pamiętać, że pomiary wykonano w okresie letnim, przy dość wysokiej
temperaturze powietrza, przez co okna w laboratoriach były otwarte i tak nale-
ży tłumaczyć otrzymane wyniki. Potwierdza to pośrednio silna nierównowaga
pomiędzy poszczególnymi pochodnymi radonu w jednym z punktów pomia-
rowych, wskazująca na szybką wymianę powietrza.
Tabela. Wyniki pomiarów pochodnych radonu w powietrzu z wykorzystaniem spektrometru TRIATHLER.
cpml
1 438 632
cpm2 cpm3 Tło
[cpm] v [l/min]
stęż.Cl Po-218 [Bq/m3] Laboratorium fizyczne CU 4 lipca 2001 1 126
566
1 022 512
230 230
310 310
13,72 2,15
stęż.C2 Pb-214 [Bq/m3]
1,44 1,15
stęż.C3 Bi-214 [Bq/m3]
0,45 0,49
Ca [|aJ/m3]
0,0130 0,0055
60780 71 430 87400
49 180 58480 68300
Piwnice CU 5 lipca 2001 41 320
48710 57200
360 280 280
310 300 240
318,03 315,17 750,73
90,08 111,84 142,33
79,44 108,06 137,22
0,6068 0.7271 1,1269
93430 8 980 300
73450 7 789 200
Stara kopalnia gipsu 5 lipca 2001 61 675
4 963 400 240 240
20 240
9 424,77 -720 399
1 894,00 10 533,66
1 745,16 56535,78
14,4996 78,7825
80200 5500
Piwnica CU oraz pomiar na otwartym terenie 8 lipca 2001
66450 3984
53550 3420
350 270
255 255
209,38 49,99
142,44 3,93
188,06 4,85
0,9206 0,0618 l
1 505
Na otwartym powietrzu 9 lipca 2001
1 207 1 054 200 245 12,90 2,08 1,67 0,0169
109443 47910
Powtórne pomiary w kopalni gipsu 10 lipca 2001 86797
39200
74320 32340
200 200
20 7
1 1973,53 8 188,00
2462,17 3 149,03
1 677,91 3 354,28
17,4504 20,7279 Kolejne pomiary prowadzono w pomieszczeniach piwnicznych. Stężenia energii potencjalnej alfa w tych punktach pomiarowych wahały się w grani- cach od 0,5 do 1,2 |iJ/m3, a stężenia 218Po zmieniały się od ok. 300 do ponad 700 Bq/m3. Wysokie wartości należy tłumaczyć prawdopodobnie wysokimi współczynnikami ekshalacji radonu z podłoża oraz ograniczoną wentylacją
nymi i wysokie stężenie energii potencjalnej alfa zmierzono w podziemnym parkingu samochodowym. Świadczy to z jednej strony o dość dobrej wentyla- cji pomieszczenia, ale z drugiej strony o wysokim współczynniku ekshalacji z podłoża, w znacznej części nieutwardzonego.
Wykonano także pomiary stężeń pochodnych radonu oraz energii potencjal- nej alfa na otwartym terenie. Okazało się, że zastosowanie licznika ciekłoscyntyla- cyjnego umożliwia pomiary tak niskich stężeń z dobrą precyzją i powtarzalnością.
Wykonano również pomiary w opuszczonej kopalni gipsu i okazało się, że w przypadku stężeń energii potencjalnej alfa przekraczających 2-3 (iJ/m
3stoso- wanie pompy o dużej wydajności jest niepotrzebne a nawet szkodliwe. Wyniki pomiarów jednego z filtra wskazały częstość zliczeń rzędu 10
7cpm, bardzo wy- soki czas martwy (70-80%), a obliczenia przeprowadzone na podstawie otrzyma- nych wyników dały ujemny wynik stężenia dla
218Po. Dlatego wykonano powtór- ne badania z zastosowaniem innej pompy, przy przepływie 7 l/min i zmierzono stężenia energii potencjalnej alfa na poziomie 20 nj/m
3. Równoczesne pomiary radonu, wykonane za pomocą przyrządu AlfaGuard wykazały stężenia na pozio- mie 12 kBq/m
3, co daje współczynnik równowagi ok. 30%.
6. PODSUMOWANIE
Przeprowadzono badania nad możliwością wykorzystania przenośnego spektrometru ciekłoscyntylacyjnego do pomiarów stężenia pochodnych rado- nu w powietrzu. Po wstępnych testach metodę zastosowano do pomiarów stę- żenia pochodnych radonu w pomieszczeniach laboratoryjnych, w piwnicy oraz na otwartym powietrzu w Centre Universitaire w Luksemburgu. Wyniki wstępnych badań okazały się satysfakcjonujące (tabela).
W trakcie pomiarów okazało się wszakże, że nie można polegać na ze- garze elektronicznym wbudowanym w spektrometr TRIATHLER. Duży czas martwy, sięgający nieraz 50-60%, powodował efekt różnicowania czasu we- wnętrznego przyrządu i czasu rzeczywistego. Dlatego pomiarami trzeba było sterować ręcznie.
Kolejnym problemem okazała się być wysoka wydajność zliczania cząstek
alfa i beta w ciekłym scyntylatorze. Wydaje się to nieco dziwne, ale użycie wyso-
koprzepływowej pompy w przypadku atmosfery o wysokim stężeniu energii po-
tencjalnej alfa doprowadziło do sytuacji, kiedy całkowita częstość zliczeń dla
mierzonego filtra wynosiła ponad 8-10
6zliczeń na minutę w trakcie pierwszego
interwału pomiarowego. Zbyt wysoka częstość zliczeń doprowadziła do tracenia
części impulsów i wyliczone na tej podstawie wyniki wykazały, że stężenie
218Po
było ujemne (tabela). Dopiero użycie ręcznej pompy o znacznie mniejszym prze-
pływie (ok. 5 l/min) pozwoliło na uzyskanie prawidłowych wyników.
Powyższe doświadczenie wskazuje, jak ważna jest walidacja metody pomiarowej, a więc określenie czy dana metoda i stosowana aparatura po- zwalają na pomiary stężeń wybranego izotopu w danym miejscu. Szczególnie ważne jest to w pomiarach środowiskowych.
Pomiary prowadzone na otwartym terenie wykazują, że szczególnie w słoneczne dni ekspozycja scyntylatora na światło słoneczne powoduje znaczną luminescencję. Dlatego należy unikać tego typu efektów.
W podsumowaniu można stwierdzić, że przeprowadzone badania wyka- zały, że zaproponowana metodyka pomiarowa i przenośny spektrometr ciekło- scyntylacyjny może być wykorzystywany w pomiarach krótkożyciowych pro- duktów rozpadu radonu w powietrzu. Metoda ta, szczególnie przy użyciu pompy o dużym natężeniu przepływu jest tak wydajna i czuła, że może być sto- sowana do pomiarów na otwartym terenie, przy stężeniach rzędu kilku Bq/m3.
LITERATURA
[1]. Chałupnik S., Skubacz K., Lebecka J.: A method of absolute measure- ment radon-daughter concentration in air. Proceedings of the Third In- ternational Conference on Low Radioactivities, Bratislava 1985. Physics and Applications. VEDA, Bratislava 1987, Vol. 13, s. 289-291.
[2]. Chałupnik S., Skowronek J., Krawczyk L.: Polska Norma PN-89/Z-70074
„Ochrona radiologiczna w podziemnych zakładach górniczych. Ozna- czanie stężeń energii potencjalnej alfa krótkożyciowych produktów roz- padu radonu. Wzorcowanie przyrządów". 1990.
[3]. Machaj B., Bartak J.: A microprocesor instrument for measurements of radon daughters in mines. International Conference Technologically En- hanced Natural Radiation caused by Non-uranium Mining, Szczyrk 1996.
[4]. Markov K.P., Ryabov N.V., Staś K.N.: A rapid method for estimating the hazard associated with the presence of radon daughter products in air. At. Energy, 12, 315 (1962).
[5]. Evans R.D.: An engineer's guide to the elementary behaviour of radon daughetrs. Health Phys., 17, 229 (1969).
[6]. Lebecka J., Skowronek J., Tomza L, Michalik B., Chałupnik S., Skubacz K.: A thermoluminescent monitor of low radon - daughter concentra- tions in air. J. Appl. Radiat. Isotopes, 39, 9, 987-992 (1988).
[7]. Chałupnik S, Skubacz K.: Metody pomiarowe promieniowania jonizują- cego, stosowane w polskim górnictwie. W: Skowronek J. i in.: Naraże- nie radiacyjne w górnictwie. GIG, Katowice (w druku).
[8]. Chałupnik S.: Cechowanie przyrządów do kontroli narażenia radiacyj-
