Geneza radonu w litosferze

Radon powstaje jako efekt przemiany α jąder radu, znajdujących się najczęściej w strukturze minerałów uranu lub minerałów zawierających domieszki tego pierwiast-ka, głównie w skałach i środowiskach opisanych w poprzednim rozdziale. W momencie przemiany α nuklidu 226Ra atom (jądro) 222Rn zostaje odrzucony z miejsca powstania, zgodnie z zasadą zachowania pędu, w kierunku przeciwnym do uwolnionej cząstki α. Energia odrzutu utworzonego jądra radonu jest rzędu 104–105 razy większa od energii typowych wiązań chemicznych i wynosi około 85 keV, podczas gdy pozostałe około 4,77 MeV unosi ze sobą cząstka α. W związku z tym radon może uwolnić się ze struk-tury minerału, w którym powstał, niszcząc wiązania chemiczne. Ponieważ atom radonu ma zupełnie inne właściwości chemiczne, niż związany uprzednio w strukturze rad (a wcześniej także uran, protaktyn i tor), wiązania te nie muszą być ponownie odtwo-rzone i atom radonu może zostać uwolniony ze struktury kryształu (ziarna), w którym się utworzył. Długość drogi, jaką na skutek odrzutu może przebyć w powietrzu atom radonu wynosi 10–5–10–4 m, w wodzie już tylko 10–7 m, a w ziarnach lub kryształach minerałów jest rzędu 10–8 m (wynosi od około 20 nm, średnio 35 nm, do maksymalnie 70 nm) (Cothern & Smith, 1987; Gundersen i in., 1992; Sun & Semkow, 1998). Jeśli na swojej drodze w ziarnie lub krysztale minerału nie napotka on żadnej szczeliny lub pęk-nięcia, to praktycznie pozostaje uwięziony w strukturze aż do swojego rozpadu. Dzieje się tak, dlatego że odległość dyfuzji atomów radonu wewnątrz kryształu jest bardzo mała, mniejsza niż droga, jaką przebywają na skutek odrzutu w czasie rozpadu jąder radu. Aby obliczyć gradient stężenia wynikający z dyfuzji radonu w izotropowym medium, można skorzystać z następującego równania (Andrews i in., 1986)

L x

x C e

C = 0 ⁻ (2.50)

gdzie: C_x – stężenie 222Rn w odległości x od źródła w kierunku dyfuzji, C₀ – początkowe stężenie 222Rn,

L – odległość dyfuzji, cm, zdefiniowana jako

2 1       = λ D L (2.51)

gdzie: D – współczynnik dyfuzji 222Rn, cm2·s–1, λ – stała rozpadu 222Rn, s–1.

Z równania (2.50) wynika, że jedynie 5% atomów 222Rn może przebyć dystans 5L od miejsca swojego powstania (Martinelli, 1998). Dyfuzja radonu wewnątrz kryszta-łów jest zatem znacznie ograniczona, nawet jeżeli uwzględni się, że kryształy nie są ciałami izotropowymi. W prawdzie w kryształach istnieją kierunki krystalograficzne bar-dziej sprzyjające dyfuzji, to z pewnością nie zwiększają one w znaczący sposób odle-głości dyfuzji wewnątrz tych typowych ciał anizotropowych. Jeżeli natomiast szczelina lub krawędź kryształu (ziarna) jest bardzo bliska miejsca powstania atomu radonu, to atom taki może przebyć tę szczelinę i wbić się w sąsiednie ziarno mineralne lub kry-ształ. Może on zostać tam uwięziony do czasu swojego rozpadu. Możliwe jest także jego późniejsze uwolnienie się na skutek dyfuzji lub rozpuszczenia w wodzie, która może przedostać się do kanału będącego rezultatem upłynnienia lub ewaporacji minerału w czasie uderzenia i zagłębienia się w jego strukturę odrzuconego z innego ziarna (kry-ształu) atomu radonu. Ta część atomów radonu tworzy tzw. frakcję uwolnioną w spo-sób pośredni. Dlatego też tylko te atomy radonu, które powstają w odpowiedniej odle-głości od pęknięcia lub szczeliny (krawędzi) ziarna mineralnego lub kryształu mogą zostać bezpośrednio uwolnione do przestrzeni międzyziarnowej (porowej) skały. Jeżeli pęk-nięcia i/lub szczeliny są wypełnione wodą, wówczas atomy radonu są wyhamowywane przez wodę i znacznie większa ich liczba może być w takim przypadku uwalniana bez-pośrednio do przestrzeni porowej skały (rys. 2.4). Do wyhamowania i zatrzymania ato-mu radonu w przestrzeni porowej wystarczy „film wodny” grubości około 0,1 µm.

W ziarnach i kryształach o rozmiarach przekraczających odległość, na jaką może być odrzucony powstający atom radonu istotne znaczenie dla liczby atomów, jaka może zo-stać uwolniona ze struktury w sposób bezpośredni, ma przestrzenny rozkład atomów macierzystego radu w tych ziarnach i kryształach. Jeżeli rad jest rozmieszczony jedno-rodnie w całej objętości ziarna lub kryształu minerału, wówczas wraz ze wzrostem ob-jętości ziarna będzie maleć liczba atomów radonu, która będzie mogła je opuścić. Z zia-ren o rozmiarach około 1 µm może zostać uwolnionych około 5% tworzących się ato-mów radonu, podczas gdy z ziaren o średnicy około 1 mm uwolnić się może zaledwie

0,005%. W przedostawaniu się radonu do przestrzeni międzyziarnowej niezwykle istotną rolę odgrywają nanopory (mikrospękania o szerokości ok. 10–20 nm) w ziarnach i kry-ształach minerałów, którymi na skutek dyfuzji atomy radonu mogą swobodnie wędro-wać na zewnątrz. Proces ten jest szczególnie efektywny, kiedy wilgotność ośrodka jest mała. Często znaczna ilość radu w skale (do 30%) jest rozmieszczona niejednorodnie – w porach interstycjalnych i na powierzchni ziaren, co jest związane z tworzeniem się minerałów zawierających uran (i rad) w czasie procesów pomagmowych, metamorficz-nych oraz wietrzenia chemicznego skał. W takim przypadku znacznie większa liczba tworzących się atomów radonu jest uwalniana w sposób bezpośredni do przestrzeni mię-dzyziarnowej. Istnieje bardzo bogata literatura na temat uwalniania się atomów radonu ze struktur mineralnych do przestrzeni porowej (Tanner, 1964, 1980; Dowgiałło i in., 1969; Rama & Moore, 1984; Fleischer, 1987; Cothern & Smith, 1987; Krishnaswami & Seidemann, 1988; Semkow, 1990; Gudzenko, 1992; Wanty i in., 1992; Morawska & Phillips, 1993; Greeman & Rose, 1996; Maraziotis, 1996; De Martino i in., 1998; Sun & Semkow, 1998; Özgümüs i in., 1999; Tricca i in., 2000; Sasaki i in., 2004 i in.).

Jak wynika ze sposobu uwalniania się radonu ze struktury minerałów, tylko część atomów powstającego radonu może rozpuścić się w wodach podziemnych lub przenik-nąć do szczelin wypełnionych gazem. W takim przypadku można mówić o tzw. frakcji wyemanowanej, a jej stosunek do całkowitej ilości tworzącego się w skale radonu na-zwano współczynnikiem emanacji (K_em), który można zdefiniować następująco

Rys. 2.4. Przedostawanie się radonu powstającego w ziarnach mineralnych do przestrzeni porowej, gdy jest ona wypełniona wodą,

a także jeżeli jest wypełniona gazem (Rama & Moore, 1984; Fleischer, 1983, 1987; Greeman & Rose, 1996)

c em em N N K = _(2.52)

gdzie: N_em – liczba jąder radonu uwolnionych ze struktur mineralnych (wyemanowa-nych),

N_c – całkowita liczba jąder radonu tworzących się w strukturach mineralnych. W przyrodzie współczynnik emanacji jest zwykle mniejszy od jedności (lub K_em< 100%). Wartości tego współczynnika obliczane dla różnych skał i różnych środo-wisk znacznie różnią się od siebie. Wartości współczynnika emanacji otrzymane dla skał krystalicznych są mniejsze od 50%, a zwykle nawet od 30% (Wanty i in., 1992). Dla innych skał najczęściej otrzymuje się wartości także poniżej 50% (Fleischer, 1987; Kri-shnaswami & Seidemann, 1988; Gudzenko, 1992; Wanty i in., 1992; Morawska & Phil-lips, 1993; Greeman & Rose, 1996; Maraziotis, 1996; De Martino i in., 1998; Özgümüs i in., 1999; Bossew, 2003). Jednak dla skał silnie spękanych w strefach deformacji tek-tonicznych niektórzy autorzy przyjmowali dla współczynnika emanacji mało prawdo-podobną wartość 100% (Kasela & Kazimierczyk, 1960a; Dowgiałło i in., 1969), nato-miast dla skał stanowiących odpad po przeróbce rud uranu i zgromadzonych w wierzchniej warstwie hałd (do głębokości około 2 m p.p.t.) współczynnik ten określono jako więk-szy od 50% (Schulz i in., 2003).

Współczynnik emanacji zależy przede wszystkim od czynników petrofizycznych danej skały, tj. od zawartości radu oraz sposobu jego przestrzennego ułożenia w ziarnach lub kryształach minerałów oraz od porowatości, uziarnienia i wilgotności (Fleischer, 1987; Krishnaswami & Seidemann, 1988; Morawska & Phillips, 1993; Greeman & Rose, 1996; Maraziotis, 1996; De Martino i in., 1998; Sun & Semkow, 1998; Özgümüs i in., 1999; Bossew, 2003; Sasaki i in., 2004). Ocenia się, że największym współczynnikiem ema-nacji charakteryzują się skały o porowatości około 20%. Przy porowatości zwiększają-cej się powyżej 20% maleje powierzchnia właściwa ziaren i jednocześnie maleje współ-czynnik emanacji. Jeżeli jednak porowatość maleje poniżej 10% pory stają się gorzej połączone ze sobą, co powoduje wiązanie znacznej liczby powstających jąder radonu w sąsiednich ziarnach mineralnych, które znajdują się na tyle blisko, że atomy 222Rn nie są w stanie pozbyć się energii odrzutu w przestrzeni porowej (Sun & Semkow, 1998). Większe wartości współczynnika emanacji radonu notuje się w skałach o drobniejszym ziarnie (większej powierzchni poszczególnych ziaren w stosunku do ich objętości, tj. powierzchni właściwej) oraz wówczas, gdy macierzysty rad znajduje się w pobliżu powierzchni ziaren lub kryształów (rys. 2.5) (Greeman & Rose, 1996; Sasaki i in., 2004). Dla wybranych skał krystalicznych Sudetów obliczone współczynniki emanacji wahają się w granicach od 7% do 41% (Przylibski, 2000c), a według Soleckiego (2001a) od około 1% do około 30%. Rezultaty te są zgodne z wynikami uzyskanymi dla podob-nych skał w świecie (Wanty i in., 1992).

Rys. 2.5. Obliczony współczynnik emanacji radonu w zależności od średnicy ziaren (kryształów) skały i sposobu rozmieszczenia w nich macierzystego radu (Greeman & Rose, 1996)