Index of /rozprawy2/11216

Pełen tekst

(1)AKADEMIA GÓRNICZO - HUTNICZA im. Stanisªawa Staszica w Krakowie. Wydziaª Fizyki i Informatyki Stosowanej Dynamics of spin-valley transitions in carbon nanotube quantum dots. mgr in». Edyta. Osika. Promotor: prof. dr hab. in». Bartªomiej. Kraków, 2017. Szafran.

(2) O±wiadczenie autora rozprawy: O±wiadczam, ±wiadoma odpowiedzialno±ci karnej za po±wiadczenie nieprawdy, »e niniejsz¡ prac¦ doktorsk¡ wykonaªam osobi±cie i samodzielnie i »e nie korzystaªam ze ¹ródeª innych ni» wymienione w pracy.. data, podpis autora. O±wiadczenie promotora rozprawy: Niniejsza rozprawa jest gotowa do oceny przez recenzentów.. data, podpis promotora rozprawy. 2.

(3) Spis tre±ci Podzi¦kowania. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. O niniejszej rozprawie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 1 Motywacja i kontekst pracy 2. Praca A.1,. 11. Tight-binding simulations of electrically driven spin-valley trans-. itions in carbon nanotube quantum dots. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 2.2. Praca A.2,. Two-electron n-p double quantum dots in carbon nanotubes. 2.3. Praca A.3,. Spinorbit interaction in bent carbon nanotubes: resonant spin. transitions 2.4. 2.5. . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. Praca A.4,. Electronic structure of (1e,1h) states of carbon nanotube quan-. tum dots. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. Praca A.5,. Spin-valley dynamics of electrically driven ambipolar carbon-. nanotube quantum dots 2.6. Praca A.6,. 5. 6. Streszczenie artykuªów tworz¡cych rozpraw¦ 2.1. 4. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 11 12. 14. 15. 17. Spin-valley resolved photon-assisted tunneling in carbon nano-. tube double quantum dots. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 3 Podsumowanie i wnioski. 18. 21. Peªna lista publikacji . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 27. Lista grantów wspieraj¡cych badania doktorskie . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 27. Lista wyst¡pie« konferencyjnych i seminariów. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 28. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 29. Lista odbytych sta»y. 3.

(4) Podzi¦kowania Przede wszystkim chciaªabym podzi¦kowa¢ mojemu Promotorowi za to, »e przez wszystkie lata naszej wspóªpracy byª prawdziwym uosobieniem wszelkich mo»liwych cnót opiekuna naukowego: m¡dro±ci, niebywaªej pracowito±ci, naukowej uczciwo±ci, a tak»e wyrozumiaªo±ci i wiecznie 'otwartych drzwi'. Prócz nieocenionej pomocy w czasie doktoratu, to wªa±nie za otrzymany od mojego Promotora wzorzec - naukowca i czªowieka - chc¦ podzi¦kowa¢ najbardziej. Ogromnie dzi¦kuj¦ tak»e mojemu m¦»owi Mirkowi i mojej Rodzinie za ci¡gªe wsparcie oraz moim niezast¡pionym przyjacioªom z grupy za miliony bezcennych rad, fascynuj¡cych dyskusji i wspólnie prze±mianych godzin. Dzi¦ki Wam ten doktorat staª si¦ niesamowit¡, nie tylko naukow¡, przygod¡.. Badania, których wyniki przedstawione s¡ w tej rozprawie, byªy nansowane z grantu NCN OPUS DEC-2013/11/B/ST3/03837 oraz stypendium doktorskiego NCN ETIUDA DEC-2015/16/T/ST3/00266. Obliczenia zostaªy wykonane z wykorzystaniem Infrastruktury PL-Grid.. 4.

(5) O niniejszej rozprawie Zgodnie z ustaw¡ o stopniach i tytule naukowym rozpraw¦ doktorsk¡ mo»e stanowi¢ spójny tematycznie zbiór artykuªów opublikowanych lub przyj¦tych do druku w czasopismach naukowych. Prezentowana rozprawa ma tak¡ wªa±nie form¦. Skªada si¦ na ni¡ sze±¢ publikacji naukowych, które omawiaj¡ struktur¦ spinowo-dolinow¡ podwójnych kropek kwantowych zdeniowanych elektrostatycznie w nanorurkach w¦glowych oraz dynamik¦ takich ukªadów poddanych dziaªaniu zmiennego pola elektrycznego: A.1 E. N. Osika, A. Mre«ca, B. Szafran. Tight-binding simulations of electrically driven. spin-valley transitions in carbon nanotube quantum dots,. Physical Review B 90,. 125302 (2014) A.2 E. N. Osika, B. Szafran. Two-electron n-p double quantum dots in carbon nanotubes,. Physical Review B 91, 085312 (2015) A.3 E. N. Osika, B. Szafran. spin transitions,. Journal of Physics: Condensed Matter 27, 435301 (2015). A.4 E. N. Osika, B. Szafran. quantum dots,. Spinorbit interaction in bent carbon nanotubes: resonant. Electronic structure of (1e,1h) states of carbon nanotube. Physical Review B 93, 165304 (2016). A.5 E. N. Osika, A. Chacón, M. Lewenstein, B. Szafran. Spin-valley dynamics of electri-. cally driven ambipolar carbon-nanotube quantum dots,. Journal of Physics: Conden-. sed Matter 29, 285301 (2017) A.6 E. N. Osika, B. Szafran. Spin-valley resolved photon-assisted tunneling in carbon. nanotube double quantum dots,. Physical Review B 95, 205305 (2017). Cykl publikacji stanowi¡cych rozpraw¦ poprzedza wst¦p w j¦zyku polskim. W skªad wst¦pu wchodz¡ streszczenia zawieraj¡ce najwa»niejsze wnioski ka»dej z prac.. 5.

(6) 1. Motywacja i kontekst pracy Budowa komputera kwantowego stanowi jedno z najwi¦kszych wyzwa« wspóªczesnej. nanozyki. Podstawowym elementem komputera kwantowego jest kubit, czyli kwantowy odpowiednik klasycznego bitu. Kubit przechowuje informacje w postaci stanu kwantowego okre±lonej wielko±ci zycznej, który to stan mo»e by¢ dowoln¡ superpozycj¡ stanów wªasnych ukªadu w odró»nieniu od klasycznego bitu, który mo»e przyjmowa¢ tylko jedn¡ z dwóch warto±ci, 0 lub 1. Najprostsz¡ realizacj¡ kubitu jest ukªad kwantowy o dwóch stanach bazowych, taki jak np. spin pojedynczego elektronu [1]. O mo»liwo±ci wykorzystania stanów wªasnych konkretnej wielko±ci kwantowej do zdeniowania kubitu decyduje zdolno±¢ przeprowadzenia na nim trzech podstawowych operacji kwantowych: inicjalizacji, manipulacji oraz odczytu. Wszystkie te operacje s¡ mo»liwe do przeprowadzenia na spinach pojedynczych elektronów uwi¦zionych w kropkach kwantowych w strukturach póªprzewodnikowych [2, 3, 4, 5, 6, 7]. Kropki kwantowe to struktury 0-wymiarowe, których podstawow¡ funkcj¡ jest ograniczenie ruchu no±ników we wszystkich kierunkach. S¡ one zwykle tworzone poprzez zyczne ograniczenie rozmiarów ukªadu, a tak»e poprzez wykorzystanie pól elektrostatycznych. Spiny elektronów zlokalizowanych w kropkach kwantowych mog¡ by¢ w prosty sposób inicjalizowane za pomoc¡ pola magnetycznego. Kontrola i manipulacja kubitu jest mo»liwa m. in. poprzez wykorzystanie metod rezonansowych takich jak elektronowy rezonans spinowy (ESR -. electron spin resonance),. electric dipole spin resonance). tunneling). elektryczny dipolowy rezonans spinowy (EDSR. czy tunelowanie w asy±cie fotonu (PAT -. photon-assisted. w warunkach blokady Pauliego.. W metodzie ESR inicjalizacja spinów zachodzi poprzez przyªo»enie staªego zewn¦trznego pola magnetycznego, za spraw¡ którego w ukªadzie pojawia si¦ rozszczepienie Zeemana. Nast¦pnie wprowadza si¦ mniejsze, zmienne w czasie pole magnetyczne w kierunku prostopadªym do wcze±niej przyªo»onego staªego pola. Je»eli cz¦sto±¢ oscylacji zmiennego pola magnetycznego jest dopasowana do rozszczepienia Zeemana (cz¦sto±¢ Larmora) mo»e doj±¢ do rezonansowego obrotu spinu. Tak¡ rezonansow¡ inwersj¦ spinu udaªo si¦ pomy±lnie przeprowadzi¢ w ukªadzie z kropk¡ kwantow¡, w który wbudowano ¹ródªo zmiennego pola magnetycznego [3]. Jednak»e ukªad generuj¡cy zmienne pole magnetyczne podczas dziaªania znacz¡co nagrzewa caª¡ próbk¦. Ponadto zasi¦g jego oddziaªywania mógªby obj¡¢ równie» inne kropki kwantowe w rejestrze st¡d jego stosowanie nie jest optymalne. W eksperymencie [8] udaªo si¦ zast¡pi¢ zewn¦trzne zmienne pole magnetyczne efektyw-. 6.

(7) nym polem pochodz¡cym od sprz¦»enia spin-orbita, które dziaªaj¡c na poruszaj¡cy si¦ spin powoduje jego inwersj¦. To zjawisko jest istot¡ EDSR. Wykorzystanie efektywnego pola magnetycznego pochodz¡cego od oddziaªywania spin-orbita lub niejednorodnego pola Overhausera wytwarzanego przez spiny j¡drowe [9] pozwala zast¡pi¢ generator zmiennego pola magnetycznego ¹ródªem zmiennego pola elektrycznego. Tego typu ukªad pozwala na adresowanie pojedynczych kropek kwantowych w rejestrze i stanowi sªabsze ¹ródªo ciepªa. Do±wiadczenia ESR i EDSR przeprowadza si¦ gªównie w ukªadach podwójnych kropek kwantowych, gdy» te pozwalaj¡ na prosty pomiar wyników esperymentu, tzn. sprawdzenie czy rezonansowa inwersja spinu si¦ powiodªa. Mo»na wyró»ni¢ 3 etapy takich eksperymentów: (i) w pierwszej kolejno±ci za pomoc¡ potencjaªów deniuj¡cych podwójn¡ kropk¦ kwantow¡ konguracja elektronowa w ukªadzie ustawiana jest tak, by wyst¦powaªa blokada Pauliego [10, 11, 12] a wi¦c, by elektrony nie mogªy swobodnie tunelowa¢ mi¦dzy kropkami, (ii) w wyniku oddziaªywania z oscyluj¡cym polem magnetycznym (ESR) lub elektrycznym (EDSR) o rezonansowej cz¦sto±ci dochodzi do obrotu spinu i zniesienia blokady Pauliego, (iii) tunelowanie przez ukªad podwójnej kropki kwantowej zostaje umo»liwione, wobec czego na wyj±ciu ukªadu rejestrowany jest wzrost pr¡du tunelowego. Pomiary przewodno±ci ukªadu w funkcji cz¦sto±ci zaburzenia i innych zewn¦trznie kontrolowalnych wielko±ci mog¡ dostarczy¢ wielu cennych informacji m. in. na temat struktury elektronowej ukªadu. Idea metody PAT w odró»nieniu od ESR i EDSR nie jest oparta na wywoªywaniu inwersji spinów, a na dostarczeniu no±nikom energii potrzebnej do tunelowania przez ukªad kropek kwantowych [13, 14, 15, 16]. Przed wprowadzeniem zaburzenia wszystkie obsadzone poziomy energetyczne kropki kwantowej znajduj¡ si¦ poza oknem transportu wyznaczonym przez potencjaªy elektrochemiczne ¹ródªa i drenu. Nast¦pnie do ukªadu wprowadza si¦ promieniowanie mikrofalowe. W wyniku pochªoni¦cia kwantu tego promieniowania (lub jego wielokrotno±ci) no±niki mog¡ zosta¢ wzbudzone na poziomy energetyczne umo»liwiaj¡ce tunelowanie mi¦dzy ¹ródªem i drenem. Eksperymentalnie za pomoc¡ PAT udaje si¦ z powodzeniem kontrolowa¢ przepªyw ªadunku w pojedynczych i podwójnych kropkach kwantowych. Jak pokazujemy w niniejszej rozprawie, nie ma równie» przeciwwskaza«, by wykorzysta¢ t¦ metod¦ do kontroli spinu w szczególno±ci, gdy proces przeprowadzany jest w podwójnej kropce kwantowej w warunkach blokady Pauliego. Gªówn¡ z przeszkód w budowie efektywnie dziaªaj¡cego kubitu jest zjawisko dekoherencji, pojawiaj¡ce si¦ w wyniku oddziaªywania kubitu z otoczeniem. W póªprzewodnikach typu III-V za dekoherencj¦ odpowiedzialne jest przede wszystkim pole nadsubtelne. 7.

(8) pochodz¡ce od spinów j¡drowych. By zminimalizowa¢ wpªyw dekoherencji na ewolucj¦ ukªadu obecnie bada si¦ materiaªy, w których oddziaªywanie nadsubtelne nie wyst¦puje. Przykªadem takiego ±rodowiska s¡ materiaªy w¦glowe, w tym nanorurki, w których koncentracja jonów magnetycznych. 13. C jest bardzo niska [17, 18] i w konsekwencji wpªyw. spinów j¡drowych na stan kubitu jest znikomy. Nanorurki w¦glowe to zwini¦te w ksztaªt walca pªatki grafenu o ±rednicy rz¦du nanometrów. Ze wzgl¦du na swoje rozmiary nanorurki stanowi¡ dla no±ników ªadunku ukªad efektywnie jednowymiarowy, ograniczaj¡c ich ruch do kierunku jedynie wzdªu» osi ukªadu. Ponadto, ze wzgl¦du na istnienie przerwy energetycznej w relacji dyspersji póªprzewodnikowych nanorurek w¦glowych, mo»liwe jest utworzenie w nich kropek kwantowych ograniczaj¡cych ruch no±ników tak»e wzdªu» osi nanorurki za pomoc¡ wi¡»¡cego potencjaªu elektrostatycznego [19, 20, 21]. Czysto elektryczna manipulacja spinami w nanorurkach w¦glowych jest mo»liwa dzi¦ki naturalnie wyst¦puj¡cym w nich oddziaªywaniu spin-orbita (SO) [22, 23, 24, 25, 26]. Sprz¦»enie to jest wynikiem hybrydyzacji. s -p ,. która pojawia si¦ wraz z wygi¦ciem pªaszczyzny. grafenu. W pªaskiej warstwie grafenu orbitale. px /py. pz. i. (tworz¡ce mi¦dzy sob¡ wi¡zania. π). i. σ). s¡ wzgl¦dem siebie ortogonalne. Wygi¦cie wprowadza hy-. px /py. z s¡siaduj¡cych atomów, co skutkuje mieszaniem spinów o. (tworz¡ce wi¡zania. brydyzacj¦ orbitali. pz. przeciwnych kierunkach i rozszczepieniem spin-orbita pojawiaj¡cym si¦ w pa±mie. π.. Nanorurki w¦glowe, jako materiaª grafenowy, posiadaj¡ dodatkowy stopie« swobody wynikaj¡cy z wyst¦powania dwóch nierównowa»nych kierunków w stree Brillouina (lub inaczej dolin w strukturze pasmowej) grafenu. Dolinowy stopie« swobody, oznaczany tradycyjnie. K. i. K 0,. nazywany jest cz¦sto pseudospinem i zwi¡zany jest z kierunkiem pr¡du. elektronowego na obwodzie nanorurki zgodnym lub przeciwnym do kierunku wskazówek zegara [18]. Oddziaªywanie mi¦dzy pochodz¡cym od doliny orbitalnym momentem magnetycznym a zewn¦trznym polem magnetycznym jest zale»ne od ich wzajemnej orientacji, wobec czego w nanorurkach w¦glowych pojawia si¦ silna anizotropia czynnika. g. zwi¡za-. nego z orbitalnym efektem Zeemana. Oddziaªywanie spin-orbita sprz¦ga ze sob¡ spinowy i dolinowy stopie« swobody elektronów w nanorurkach sprawiaj¡c, i» w przypadku budowy kubitu zmuszeni jeste±my rozwa»a¢ obie te wielko±ci ª¡cznie. Wobec tego manipulacja stanem kwantowym kubitu wymaga jednoczesnej kontroli nad stanem spinowym i dolinowym [27] elektronów uwi¡zionych w kropkach kwantowych w nanorurkach w¦glowych. Ponadto oddziaªywanie spin-orbita wprowadza rozszczepienie czterokrotnie zdegenerowanych orbitali energetycznych na dwie pary o równolegle lub antyrównolegle ustawionych momentach magnetycznych orbitalnych i spinowych [28, 29, 30].. 8.

(9) W ostatnich latach przeprowadzono szereg eksperymentów nad uwi¦zieniem i kontrol¡ kubitu w podwójnych kropkach kwantowych zdeniowanych elektrostatycznie w nanorurkach w¦glowych [10, 16, 31, 32]. Gªówn¡ technik¡ wykorzystywan¡ w tego typu eksperymentach jest rezonans EDSR. W nanorurkach w¦glowych do±wiadczenia z u»yciem EDSR musz¡ uwzgl¦dnia¢ istnienie, obok spinowego, tak»e dolinowego stopnia swobody. Tak wi¦c na wst¦pie konguracja elektronowa w ukªadzie ustawiona musi by¢ tak, by wyst¦powaªa spinowo-dolinowa blokada Pauliego. Nast¦pnie w wyniku oddziaªywania z oscyluj¡cym polem elektrycznym o rezonansowej cz¦sto±ci (za po±rednictwem sprz¦»enia spin-orbita) zarówno spin, jak i dolina mog¡ zosta¢ obrócone, czego konsekwencj¡ jest zniesienie spinowo-dolinowej blokady Pauliego i wzrost pr¡du tunelowego na wyj±ciu ukªadu. Pomiary przewodno±ci ukªadu w funkcji cz¦sto±ci zmiennego pola elektrycznego oraz kierunku i warto±ci staªego zewn¦trznego pola magnetycznego pozwalaj¡ na obserwacj¦ rezonansowych obrotów spinu/doliny i dostarczaj¡ informacji m. in. o strukturze spinowo-dolinowej czy te» rodzaju anizotropii czynnika. g. danego ukªadu [31].. W niniejszej pracy skupiamy si¦ na opracowaniu teorii opisuj¡cej struktur¦ elektronow¡ oraz dynamik¦ przej±¢ spinowo-dolinowych dla kropek kwantowych zdeniowanych elektrostatycznie w nanorurkach w¦glowych. Dotychczas stosunkowo dobrze poznana zostaªa struktura elektronowa pojedynczych i podwójnych unipolarnych kropek kwantowych utworzonych w nanorurkach w¦glowych [20, 33]. W pracy [A.1] analizujemy ukªad pojedynczej kropki kwantowej obsadzonej przez jeden nadmiarowy elektron. Dyskutujemy w szczególno±ci kwestie symetrii ukªadu i jej wpªywu na dynamik¦ spinowo-dolinow¡ w oscyluj¡cym polu elektrycznym. W pracy [A.2] prezentujemy model ambipolarnych kropek kwantowych, tzn. typu n-p, gdzie w jednej kropce (typu n) lokalizuj¡ si¦ elektrony, natomiast w drugiej (typu p) dziury. Zaprezentowany przez nas opis struktury elektronowej kropek n-p jest szczególnie adekwatny w ±wietle tego, »e to wªa±nie ukªady ambipolarne byªy wykorzystywane w systematycznych badaniach EDSR. W pracy [A.3] analizujemy dynamik¦ przej±¢ spinowo-dolinowych pojedynczego elektronu w podwójnej unipolarnej kropce kwantowej oraz wpªywu wygi¦cia nanorurki [34] na ewolucj¦ ukªadu. Praca [A.4] dotyczy eksperymentalnego ukªadu ambipolarnej kropki o konguracji ªadunkowej (1e,1h) [31] (1 elektron w kropce typu n, 1 dziura w kropce typu p) i opisuje zarówno jego struktur¦ spinowo-dolinow¡, wpªyw wygi¦cia rurki na anizotropi¦ czynnika. g,. jak i wy-. nikaj¡ce ze struktury elektronowej linie przej±¢ mo»liwe do obserwacji w eksperymencie EDSR. Ostatecznie, w pracy [A.5] analizujemy dynamik¦ ukªadu (1e,1h) w oscyluj¡cym polu elektrycznym i wskazujemy na efekty nieliniowe, które mog¡ mie¢ wpªyw na posta¢. 9.

(10) widm obserwowanych eksperymentalnie. Prócz EDSR, analizujemy tak»e zjawisko PAT i w pracy [A.6] przedstawiamy opis tego typu tunelowania dla przypadku unipolarnych kropek kwantowych.. 10.

(11) 2. Streszczenie artykuªów tworz¡cych rozpraw¦. 2.1. Tight-binding simulations of electrically driven spin-valley transitions in carbon nanotube quantum dots Praca A.1,. Badania nad kontrol¡ spinu w nanorurkach w¦glowych dotyczyªy gªównie ukªadów wieloelektronowych w podwójnych kropkach kwantowych [10, 16, 31]. Do opisu ukªadów wieloelektronowych konieczne jest wykorzystanie wiedzy na temat struktury spinowodolinowej oraz dynamiki pojedynczego elektronu zlokalizowanego w kropce kwantowej w nanorurce w¦glowej. W pracy [A.1] dostarczamy kompleksowego opisu takiego wªa±nie ukªadu. Tworzymy atomistyczny model nanorurki w¦glowej ze zdeniowan¡ elektrostatycznie pojedyncz¡ kropk¡ kwantow¡ i za pomoc¡ dokªadnej diagonalizacji w przybli»eniu ciasnego wi¡zania (tight-binding) wyliczamy jednoelektronowe stany wªasne ukªadu. Nast¦pnie przeprowadzamy symulacj¦ EDSR rozwi¡zuj¡c zale»ne od czasu równanie Schrödingera z zaburzeniem w postaci oscyluj¡cego pola elektrycznego. Ka»dy z jednoelektronowych poziomów energetycznych w nanorurce jest czterokrotnie zdegenerowany ze wzgl¦du na kierunek spinu i doliny. Degeneracja ta jest cz¦±ciowo znoszona przez oddziaªywanie spin-orbita pochodz¡ce od zakrzywienia pªaszczyzny grafenu. W niniejszej pracy uwzgl¦dniamy ten typ sprz¦»enia SO i prezentujemy struktur¦ elektronow¡, w której ka»dy poziom energetyczny skªada si¦ z dwóch par stanów, zwanych parami Kramersa, rozszczepionych o energi¦ wynikaj¡c¡ z oddziaªywania SO. Podwójna degeneracja par Kramersa mo»e by¢ zniesiona w wyniku oddziaªywania z zewn¦trznym polem magnetycznym. Badamy dynamik¦ pojedynczego elektronu poddanego dziaªaniu oscyluj¡cego pola elektrycznego, szczególnie skupiaj¡c si¦ na mo»liwo±ci zmiany jego stanu spinowego i/lub dolinowego. Poprzez analiz¦ stanów wªasnych ukªadu wskazujemy na fakt, »e w prostej i czystej nanorurce niemo»liwe jest doprowadzenie do obrotu spinu/doliny w wyniku EDSR ze wzgl¦du na symetri¦ ukªadu. Obrót spinu wymaga zªamania symetrii obwodowej nanorurki, które mo»na osi¡gn¡¢ m. in. poprzez wygi¦cie rurki lub wprowadzenie dodatkowego, staªego pola elektrycznego prostopadªego do osi rurki. Do obrotu doliny wymagane jest natomiast mieszanie dolin. K. i. K 0,. które mo»e by¢ spowodowane obecno±ci¡. silnego, krótkozasi¦gowego centrum rozpraszania w postaci np. defektu w strukturze krystalicznej nanorurki. Takie zaburzenie niszczy dodatkowo symetri¦ ukªadu, umo»liwiaj¡c tym samym jednocze±nie obroty spinu. Obliczenia dla rurki z zaburzeniami symetrii pozwalaj¡ na symulacj¦ rezonansowych obrotów spinu i/lub doliny elektronu. Wskazujemy na ró»nice w pr¦dko±ci dla ró»nych. 11.

(12) przej±¢ - w szczególno±ci pokazujemy, i» czas jednoczesnego obrotu spinu i doliny jest znacznie dªu»szy ni» w przypadku obrotu tylko jednej z tych wielko±ci. Badamy wpªyw wygi¦cia nanorurki oraz wprowadzenia dodatkowego, prostopadªego do osi rurki pola elektrycznego na szybko±¢ przej±¢ czas obrotu spinu okazuje si¦ zale»ny liniowo od promienia wygi¦cia oraz odwrotnie proporcjonalny do amplitudy wprowadzonego pola elektrycznego. Ponadto demonstrujemy pojawianie si¦ rezonansów w 1/2 i 1/3 cz¦sto±ci rezonansowej s¡ to tzw. rezonanse uªamkowe [9, 35, 36, 37]. Wskazujemy, i» rezonanse te pojawiaj¡ si¦ w wyniku uwzgl¦dnienia kolejnych rz¦dów przybli»e« w rachunku zaburze« - dla rezonansów w 1/2 i 1/3 cz¦sto±ci rezonansowej s¡ to odpowiednio drugi i trzeci rz¡d. Badamy wpªyw ±rednicy nanorurki na przedstawione wyniki, a w szczególno±ci skalowanie si¦ energii rozszczepienia SO oraz czasu obrotu spinu wraz ze zmian¡ promienia rurki.. 2.2. Praca A.2,. Two-electron n-p double quantum dots in carbon. nanotubes Podwójne kropki kwantowe [38] stanowi¡ jeden z podstawowych elementów nanourz¡dze« do wykorzystania w informatyce kwantowej w szczególno±ci ze wzgl¦du na wyst¦powanie w nich blokady Pauliego oraz mo»liwo±¢ pomiaru wzrostu pr¡du tunelowego w ukªadzie w wyniku jej zniesienia. Te cechy pozwalaj¡ na wywoªywanie i obserwacj¦ obrotów spinu/doliny elektronów zlokalizowanych w tych»e kropkach. W eksperymentach przeprowadzanych na nanorurkach w¦glowych kropki kwantowe znajduj¡ si¦ zwykle w konguracji ªadunkowej typu n-p w kropce typu n lokalizuj¡ si¦ elektrony, w kropce typ p dziury. Struktura spinowo-dolinowa kropek ambipolarnych jest jako±ciowo ró»na od kropek unipolarnych wykorzystywanych powszechnie w ukªadach póªprzewodnikowych oraz opisanych teoretycznie zarówno dla póªprzewodników [38] jak i nanorurek w¦glowych [33]. Szczegóªowa wiedza na temat struktury spinowo-dolinowej kropek ambipolarnych jest konieczna do zrozumienia widm otrzymywanych eksperymentalnie w wyniku m. in. EDSR [31] czy relaksacji spinowo-dolinowej [10]. Para elektronów w podwójnej kropce kwantowej w standardowym póªprzewodniku mo»e utworzy¢ spinowy singlet lub jeden z trzech stanów trypletowych. W nanorurce w¦glowej, ze wzgl¦du na wyst¦powanie dodatkowego dolinowego stopnia swobody, mo»e powsta¢ jeden z sze±ciu mo»liwych spinowo-dolinowych stanów singletowych lub dziesi¦ciu stanów trypletowych (stany zwane odpowiednio. 12. singlet-like. i. triplet-like).. Symetria.

(13) spinowo-dolinowa oraz zwi¡zana z ni¡ symetria przestrzenna stanów wªasnych ukªadu decyduje o wyst¦powaniu blokady Pauliego oraz mo»liwych wzbudzeniach, które t¦ blokad¦ znosz¡. W pracy [A.2] analizujemy ró»nice mi¦dzy widmem energetycznym ukªadu podwójnej kropki unipolarnej (n-n) i ambipolarnej (n-p). Skupiamy si¦ na przypadku dwuelektronowym, gdy w ka»dej z kropek zlokalizowany jest jeden elektron s¡ to konguracje elektronowe oznaczone jako (1e,1e) dla kropki n-n i (1e,3h) dla kropki n-p (lokalizacja pojedynczego elektronu na najwy»szym orbitalu walencyjnym w kropce p jest równoznaczna z lokalizacj¡ trzech dziur na tym orbitalu). Do oblicze« wykorzystujemy dokªadn¡ diagonalizacj¦ w przybli»eniu ciasnego wi¡zania oraz metod¦ oddziaªywania konguracji (CI. -. conguration interaction). Wskazujemy na ró»nice w strukturze spinowo-dolinowej pasma walencyjnego i pasma przewodnictwa nanorurki. Poniewa» ta sama dolina (K lub. K 0). w pa±mie walencyjnym i przewodnictwa zwi¡zana jest z ró»nym kierunkiem pr¡du elektronowego na obwodzie nanorurki, struktura spinowo-dolinowa pojedynczego elektronu zlokalizowanego w kropce n i p b¦dzie odwrócona. St¡d te» para elektronów w kropce n-n i n-p b¦dzie odznaczaªa si¦ jako±ciowo ró»nym widmem dwuelektronowym. W szczególno±ci, w przypadku ambipolarnej kropki kwantowej oddziaªywanie wymiany nie pojawia si¦ w takiej postaci jak obserwowane dla kropki unipolarnej niezale»ne od przyªo»onego staªego pola magnetycznego. W konguracji (1e,3h) w kropce n-p oddziaªywanie wymiany wyst¦puje jedynie w ograniczonym zakresie pola magnetycznego, dla którego zachodzi formowanie singletowych i trypletowych stanów spinowo-dolinowych. Skutkiem tego jest czterokrotna degeneracja stanu podstawowego kropki n-p w zerowym polu magnetycznym. W niniejszej pracy demonstrujemy tak»e, jaki wpªyw na widmo energetyczne maj¡ rozmiary kropek kwantowych. Wskazujemy, »e dla odlegªych kropek o caªkowicie ograniczonym tunelowaniu mi¦dzy nimi widma n-n i n-p s¡ nierozró»nialne. Jednak»e, stan spinowo-dolinowy odpowiadaj¡cych sobie poziomów energetycznych jest ró»ny (odwrócona struktura dolinowa), wobec czego blokada Pauliego w przypadku tych dwóch ukªadów pojawia si¦ w innej cz¦±ci widma, odmienne b¦d¡ tak»e obserwowalne eksperymentalnie widma wzbudze« mi¦dzy stanami zblokowanymi i niezblokowanymi. Pokazujemy, i» w granicach wykorzystanego przez nas przybli»enia ciasnego wi¡zania, odmienno±¢ widma kropek n-n i n-p jest niezale»na od chiralno±ci nanorurki, defektów pojawiaj¡cych si¦ w sieci nanorurki czy od znaku wyst¦puj¡cego w ukªadzie rozszczepienia spin-orbita.. 13.

(14) 2.3. Spinorbit interaction in bent carbon nanotubes: resonant spin transitions Praca A.3,. W prostych i czystych nanorurkach w¦glowych zmiana stanu spinowo-dolinowego pojedynczego elektronu uwi¦zionego w pojedynczej lub podwójnej kropce kwantowej pod wpªywem EDSR jest zakazana ze wzgl¦du na symetri¦ [A.1]. Pod nieobecno±¢ zaburze« symetrii ukªadu mamy do czynienia z zerowaniem si¦ elementów macierzowych przej±¢ mi¦dzy dwoma stanami o ró»nej konguracji spinowo-dolinowej elektrycznym liniowym w kierunku. z,. Ψ1. i. hΨ1 |z|Ψ2 i. Ψ2. w polu. równolegªym do osi nanorurki. Reguªy wyboru. zwi¡zane z symetri¡ mog¡ by¢ zniesione przez zaburzenia symetrii takie jak wygi¦cie nanorurki, defekty sieci czy wprowadzenie dodatkowego pola elektrycznego prostopadªego do osi rurki [A.1]. Ponadto wygi¦cie nanorurki w zewn¦trznym polu magnetycznym skutkuje wprowadzeniem anizotropii efektywnego czynnika Landego. g. [34] w zale»no±ci od. poªo»enia elektronu w nanorurce co pozwala na obrót spinu elektronu w wyniku jego ruchu w zmiennym polu elektrycznym. W pracy [A.3] analizujemy dynamik¦ spinowo-dolinow¡ pojedynczego elektronu zlokalizowanego w podwójnej unipolarnej kropce kwantowej w wygi¦tej nanorurce w¦glowej i poddanego dziaªaniu oscyluj¡cego pola elektrycznego. W szczególno±ci badamy znaczenie oddziaªywania spin-orbita zwi¡zanego z wygi¦ciem nanorurki jako caªo±ci w stosunku do sprz¦»enia SO pochodz¡cego od zwini¦cia pªaszczyzny grafenu w rurk¦. W tym celu wprowadzamy efektywny Hamiltonian uwzgl¦dniaj¡cy wkªad obu rodzajów krzywizny wyst¦puj¡cych w nanorurce w oddziaªywanie SO. Stany wªasne elektronu wyliczane s¡ za pomoc¡ dokªadnej diagonalizacji w przybli»eniu ciasnego wi¡zania, natomiast dynamika ukªadu symulowana jest poprzez rozwi¡zanie zale»nego od czasu równania Schrödingera w bazie funkcji wªasnych ukªadu. Pokazujemy, i» oddziaªywanie SO pochodz¡ce od wygi¦cia rurki w ªuk nie ma wielkiego znaczenia dla widma energii elektronu uwi¦zionego w kropce kwantowej, natomiast ma ogromny wpªyw na szybko±¢ obrotu spinu elektronu w polu elektrycznym oscyluj¡cym z rezonansow¡ cz¦sto±ci¡. Podczas gdy przeskok elektronu z jednej kropki do drugiej bez obrotu spinu zachodzi tak samo szybko niezale»nie czy SO pochodz¡ce od wygi¦cia rurki jest uwzgl¦dnione czy nie, to samo przej±cie z obrotem spinu zostaje przyspieszone kilkukrotnie w wyniku uwzgl¦dnienia skªadowej sprz¦»enia zwi¡zanej z wygi¦ciem. Oznacza to, i» wkªad niniejszej skªadowej nie jest zaniedbywalny i powinien by¢ brany pod uwag¦ zawsze w przypadku analizy dynamiki ukªadu.. 14.

(15) W pracy szczegóªowo opisujemy zachowanie ukªadu w silnych polach elektrycznych, w których pojawiaj¡ si¦ efekty nieliniowe, takie jak np. rezonanse uªamkowe. Wzbudzenie elektronu mo»e nast¡pi¢ nie tylko w przypadku, gdy cz¦sto±¢ oscylacji pola elektrycznego. ω. jest dopasowana do ró»nicy energii mi¦dzy stanami, pomi¦dzy którymi zachodzi przej-. ±cie:. ∆E = ~ω , ale tak»e gdy ró»nica energii ∆E. tzn.. ∆E = n~ω , n = 1, 2, 3, ..... jest wielokrotno±ci¡ cz¦sto±ci zaburzenia,. Przej±cia takie s¡ nazywane wielofotonowymi i s¡ coraz. sªabsze/wolniejsze wraz z rosn¡cym. n,. gdy» wymagaj¡ absorpcji coraz wi¦kszej liczby. kwantów pola elektrycznego na raz. Kolejnym efektem, który omawiamy jest znikanie pików rezonansowych powolnych przej±¢ w przypadku przekrywania si¦ z szerszymi pikami innych, szybszych wzbudze«. W szczególno±ci prezentujemy wyniki, w których przej±cie elektronu mi¦dzy kropkami z obrotem spinu jest tªumione przez to samo przej±cie bez obrotu spinu. Ma to wa»ne implikacje dla eksperymentu, gdy» oznacza, »e rezonansowy obrót spinu spodziewany w oparciu o wiedz¦ na temat widma energetycznego ukªadu mo»e nie zosta¢ eksperymentalnie zaobserwowany z powodu tªumienia go przez wzbudzenia zachowuj¡ce spin. Wskazujemy jednak, »e w takim wypadku do manipulacji spinem elektronu mo»liwe jest wykorzystanie przej±¢ uªamkowych. W modelu wygi¦tej nanorurki wprowadzamy tak»e defekt sieci, który peªni rol¦ centrum rozpraszania mieszaj¡cego doliny. K i K 0 . Mieszanie to uaktywnia rezonansowe przej-. ±cia z obrotem doliny zarówno proste dla. ∆E = ~ω ,. jak i uªamkowe. ∆E = n~ω .. Po-. niewa» przej±cia te s¡ stosunkowo wolne, nie maj¡ one jako±ciowego wpªywu na przej±cia obserwowane dla czystej rurki - obracaj¡ce jedynie spin lub zachowuj¡ce zarówno kierunek spinu jak i doliny.. 2.4. Electronic structure of (1e,1h) states of carbon nanotube quantum dots Praca A.4,. Podwójne unipolarne kropki kwantowe w nanorurkach w¦glowych zostaªy dotychczas szeroko omówione w wielu pracach teoretycznych [20, 33]. W pracy [A.2] omówiona zostaªa tak»e struktura elektronowa ambipolarnych kropek kwantowych, ze szczególnym uwzgl¦dnieniem przypadku dwuelektronowego w konguracji (1e,3h). EDSR w nanorurkach w¦glowych zostaª zaobserwowany [31] przede wszystkim w kropkach ambipolarnych w konguracji (1e,1h) (jeden elektron zlokalizowany w kropce typu n, jedna dziura zloka-. 15.

(16) lizowana w kropce typu p). W eksperymencie [31] mierzony byª pr¡d tunelowy pªyn¡cy przez ukªad kropki n-p w funkcji cz¦sto±ci zmiennego pola elektrycznego oraz warto±ci i kierunku zewn¦trznego staªego pola magnetycznego. Na otrzymanych widmach pojawiaª si¦ szereg linii rezonansowych, których cechy (liczba obserwowanych linii, rozszczepienie w zerowym polu magnetycznym czy anizotropia czynnika. g. poszczególnych linii w zale»-. no±ci od kierunku pola magnetycznego) nie daªy si¦ opisa¢ bazuj¡c jedynie na ówcze±nie dost¦pnej wiedzy. Widma eksperymentalne zostaªy cz¦±ciowo wyja±nione teoretycznie za pomoc¡ modelu continuum [39]. W pracy [A.4] przedstawiamy analogiczne rozwa»ania wykorzystuj¡c model atomistyczny i metod¦ oddziaªywania konguracji. Takie podej±cie pozwala na dokªadniejszy opis oddziaªywa« mi¦dzyelektronowych, który uwzgl¦dnia tak»e wynikaj¡ce z tych oddziaªywa« efekty rozpraszania mi¦dzydolinowego. Omawiamy struktur¦ spinowo-dolinow¡ ukªadu (1e,1h) i rozbudowujemy dyskusj¦ z pracy [39] o rozwa»ania wpªywu wygi¦cia nanorurki na eksperymentalnie obserwowane linie przej±¢ i anizotropi¦ ich czynników. g.. Z przeprowadzonych przez nas oblicze« wynika, i» w zerowym polu magnetycznym niskoenergetyczna struktura elektronowa ukªadu (1e,1h) skªada si¦ ze spinowo-dolinowego singletu oraz trzech stanów trypletowych. Mi¦dzy stanem singletowym i trypletowymi pojawia si¦ rozszczepienie wynikaj¡ce z oddziaªywania wymiany. Symetria przestrzenna trypletu o niespolaryzowanych spinach/dolinach nie zostaje jednak zachowana w niezerowym polu. B wobec czego w±ród czwórki stanów podstawowych mo»emy wyró»ni¢ par¦ sta-. nów zblokowanych oraz par¦ stanów niezblokowanych spinowo-dolinow¡ blokad¡ Pauliego. Wynikiem takiej struktury elektronowej jest pojawianie si¦ na widmach EDSR dwóch par linii rezonansowych rozszczepionych w. B = 0. o odziaªywanie wymiany tªumaczy to. pojawianie si¦ analogicznych, rozszczepionych w zerowym polu, linii otrzymanych w eksperymencie [31]. Widma eksperymentalne wykazuj¡ anizotropi¦ wspóªczynników nachylenia linii rezonansowych czynniki. g. g. w zale»no±ci od kierunku pola magnetycznego. W szczególno±ci wspóª-. linii rezonansowych ró»ni¡ si¦ znacznie dla pól magnetycznych skierowanych. równolegle lub prostopadle do osi gªównej nanorurki. W pracy [A.4] pokazujemy, i» w przypadku prostej nanorurki pole magnetyczne równolegªe do osi rurki oddziaªuje zarówno ze spinowym, jak i orbitalnym momentem magnetycznym elektronów i skutkuje wysokimi warto±ciami czynników o. g. g,. podczas gdy pole prostopadªe do rurki daje linie rezonansowe. bliskim 0. Linie eksperymentalne w polu prostopadªym do nanorurki cechuj¡ si¦ jed-. nak niezerowymi warto±ciami czynników. g.. Przypisujemy ten efekt pojawiaj¡cemu si¦ w. 16.

(17) eksperymencie wygi¦ciu nanorurki i analizujemy go w sposób teoretyczny. Omawiamy wpªyw kilku rodzajów wygi¦cia nanorurki na struktur¦ elektronow¡ ukªadu i wynikaj¡ce z niej linie przej±¢ mi¦dzy stanami zblokowanymi i niezblokowanymi. Najlepsz¡ zgodno±¢ z eksperymentem otrzymujemy, gdy modelujemy rurk¦ uªo»on¡ na elektrodach tworz¡cych potencjaª kropek kwantowych jest to jednocze±nie wygi¦cie najbardziej zbli»one do obecnego w eksperymencie. Demonstrujemy, i» odpowiednie wygi¦cie nanorurki jest doskonaªym narz¦dziem do manipulowania warto±ciami czynników. g w prostopadªym polu. magnetycznym, wskazujemy jednak tak»e na trudno±¢ w modykacji czynników. g. w polu. równolegªym, w którym to w ka»dym z rozwa»anych przypadków otrzymujemy warto±ci niemal 2 razy wi¦ksze ni» eksperymentalne.. 2.5. Spin-valley dynamics of electrically driven ambipolar carbon-nanotube quantum dots Praca A.5,. W pracy [A.5] kontynuujemy analiz¦ ukªadu podwójnej ambipolarnej kropki kwantowej w konguracji (1e,1h) (omawianej w pracy [A.4]) i rozszerzamy dyskusj¦ o badania dynamiki ukªadu w oscyluj¡cym polu elektrycznym. Symulacje elektrycznego dipolowego rezonansu spinowego s¡ przeprowadzane poprzez rozwi¡zanie zale»nego od czasu równania Schrödingera oraz przy wykorzystaniu metody Floqueta [40, 41]. Rozwa»amy nanorurk¦ wygi¦t¡ nad elektrodami tworz¡cymi potencjaª kropek kwantowych ukªad wedle naszych wyników z [A.4] najbardziej zbli»ony do badanego eksperymentalnie [31]. W wyniku maªego zaburzenia, tzn. sªabego zmiennego pola elektrycznego, w ukªadzie dochodzi do rezonansowych wzbudze«, których cz¦sto±ci s¡ dokªadnie dopasowane do odczytanych z widma energetycznego ró»nic energii mi¦dzy stanami zblokowanymi i niezblokowanymi. Jednak»e ju» wprowadzenie silniejszego zaburzenia, tzn. pola elektrycznego o wysokiej amplitudzie, zwi¡zane jest z pojawianiem si¦ szeregu efektów nieliniowych. Jednym z nich jest przesuni¦cie pików rezonansowych ku wy»szym cz¦sto±ciom ni» nominalne, tzn. wyliczone z widma energetycznego. Pokazujemy, i» za przesuni¦cia cz¦sto±ci rezonansowych odpowiedzialne s¡ wy»sze stany wzbudzone, w szczególno±ci stan o konguracji elektronowej (0e,0h). Ta konguracja ªadunkowa jest szczególnie istotna w problemie EDSR, gdy» zniesienie blokady spinowo-dolinowej i wzrost pr¡du tunelowego w ukªadzie wi¡»e si¦ z przej±ciem (1e,1h)→(0e,0h). Mimo, i» w ci¡gu ewolucji w czasie w »adnym momencie nie nast¦puje akumulacja funkcji falowej w konguracji (0e,0h),. 17.

(18) to stan ten peªni funkcj¦ po±rednicz¡cego w przej±ciach mi¦dzy stanami zblokowanymi i niezblokowanymi (1e,1h). Przesuni¦cia pików rezonansowych okazuj¡ si¦ zale»e¢ od warto±ci zewn¦trznego pola magnetycznego, wobec czego ich pojawianie si¦ ma wpªyw na czynniki. g. linii rezonanso-. wych w tym polu. W szczególno±ci, pokazujemy, »e w polu równolegªym do osi nanorurki zwi¦kszanie amplitudy pola elektrycznego. F. mo»e skutkowa¢ obni»eniem czynników. obserwowalnych linii przej±¢. Jednocze±nie efekt zwi¦kszenia. F. g. nie wpªywa znacz¡co na. nachylenie linii rezonansowych w polu magnetycznym prostopadªym do nanorurki. Zaobserwowany przez nas efekt mógªby wyja±ni¢ rozbie»no±ci mi¦dzy wynikami eksperymentalnymi [31], a przedstawionymi dotychczas wynikami teoretycznymi [A.4]. Podczas gdy nachylenie linii rezonansowych w polu. B. prostopadªym do nanorurki jest regulowane jej. wygi¦ciem, niespodziewanie niskie warto±ci. g. w polu równolegªym do rurki mog¡ by¢ wy-. nikiem przesuni¦¢ cz¦sto±ci rezonansowych (w stosunku do nominalnych) w silnym polu elektrycznym. Zjawisko EDSR w silnym polu elektrycznym wi¡»e si¦ tak»e z powstawaniem rezonansów uªamkowych (przej±cia wielofotonowe) oraz z tzw. generacj¡ wysokich harmonicznych [42]. Ruch elektronów w wyniku oscylacji pola elektrycznego, a konkretnie ich periodyczne przyspieszanie i hamowanie, jest zwi¡zany z wypromieniowywaniem fotonów o energii skorelowanej z cz¦sto±ci¡ oscylacji pola. Transformata Fouriera zmiennego w czasie momentu dipolowego ukªadu pozwala okre±li¢ jakiej cz¦sto±ci fotony s¡ produkowane podczas EDSR. Okazuje si¦, »e w warunkach rezonansowych mamy do czynienia nie tylko z wypromieniowywaniem kwantów o cz¦sto±ci równej cz¦sto±ci oscylacji pola elektrycznego. ω,. ale tak»e jego harmonicznych. nω , n = 2, 3, 4, ..... Generacja wysokich. harmonicznych byªa dotychczas obserwowana w o±rodkach gazowych [43, 44], a ostatnimi czasy tak»e w póªprzewodnikach [45]. Wskazujemy, »e przy odpowiedniej optymalizacji ukªadu podobne efekty mog¡ by¢ tak»e obserwowane w nanorurkach w¦glowych.. 2.6. Spin-valley resolved photon-assisted tunneling in carbon nanotube double quantum dots Praca A.6,. Manipulowanie spinami w kropkach kwantowych w sposób czysto elektryczny jest mo»liwe nie tylko poprzez rezonans typu EDSR, ale tak»e m. in. poprzez wykorzystanie tunelowania w asy±cie fotonu (PAT) w warunkach blokady Pauliego. Metoda PAT. 18.

(19) byªa ju» dot¡d wykorzystywana do kontroli ªadunku w podwójnych kropkach kwantowych w póªprzewodnikach [13, 15], a tak»e w nanorurkach w¦glowych [14, 16]. W pracy [A.6] wskazujemy tak»e na mo»liwo±¢ wykorzystania metody PAT do kontroli spinowego i dolinowego stopnia swobody no±ników. W pracy [A.6] prezentujemy symulacje PAT w podwójnych kropkach kwantowych w nanorurce w¦glowej w dwóch konguracjach ªadunkowych: (i) (1h,0) w kropce typu p-p z przej±ciem do konguracji (0,1h), (ii) (1e,1e) w kropce typu n-n z przej±ciem do (0,2e). W przypadku (i) w ukªadzie nie pojawia si¦ spinowo-dolinowa blokada Pauliego, st¡d tunelowanie elektronów/dziur mi¦dzy kropkami z zachowaniem stanu spinowo-dolinowego jest dozwolone. Sytuacja wygl¡da inaczej w przypadku (ii), gdzie tunelowanie elektronów z jednej kropki do drugiej jest tªumione przez blokad¦ Pauliego. W takim ukªadzie tunelowanie mo»e wyst¡pi¢ jedynie je±li towarzyszy mu obrót spinu/doliny elektronów zlokalizowanych w kropkach. W ukªadzie z pojedyncz¡ dziur¡, w którym nie pojawia si¦ blokada Pauliego, obserwujemy bardzo silne rezonanse odpowiadaj¡ce tunelowaniu no±nika z jednej kropki do drugiej bez zmiany spinu/doliny. Wraz ze zwi¦kszaniem amplitudy pola elektrycznego mikrofal u»ytych do wzbudzania ukªadu, widoczne staj¡ si¦ nie tylko rezonanse jedno-, ale tak»e i wielofotonowe. Zªamanie symetrii ukªadu poprzez wygi¦cie nanorurki lub wprowadzenie centrów rozpraszania w strukturze krystalicznej nanorurki umo»liwia tunelowanie mi¦dzy kropkami, któremu towarzyszy obrót spinu lub doliny. Przej±cia te s¡ wolniejsze/sªabsze od rezonansów zachowuj¡cych spin i dolin¦ i je±li przekryte przez sygnaª silniejszych przej±¢ mog¡ by¢ niedostrzegalne na widmach eksperymentalnych. Proponujemy sposób na kontol¦ wzgl¦dnego poªo»enie rezonansów bez i z obrotem spinu/doliny za pomoc¡ zewn¦trznego staªego pola magnetycznego, a tak»e poprzez zmian¦ cz¦stotliwo±ci mikrofal wzbudzaj¡cych ukªad. Tego typu operacje mogªyby pozwoli¢ na okre±lenie, jakim przej±ciom odpowiadaj¡ obserwowalne eksperymentalnie linie rezonansowe. Dla wszystkich analizowanych przej±¢ rezonansowych obserwujemy zjawisko zwane interferencj¡ Landaua-Zenera-Stückelberga [46, 47]. W silnym polu elektrycznym ukªad doznaje periodycznych przej±¢ mi¦dzy antykrzy»uj¡cymi si¦ poziomami (1h,0) i (0,1h). Podczas ewolucji czasowej stany te mog¡ akumulowa¢ ró»ne fazy w zale»no±ci od amplitudy pola elektrycznego wywoªuj¡cego oscylacje. To prowadzi do interferencji konstruktywnej lub destruktywnej i w konsekwencji do pojawiania si¦ obrazu interferencyjnego na widmach w funkcji amplitudy pola mikrofalowego. W pracy [A.6] wskazujemy, i» w ukªadach, w których pojawia si¦ spinowo-dolinowa. 19.

(20) blokada Pauliego, tunelowanie elektronu mi¦dzy kropkami jest mo»liwe jedynie pod warunkiem obrotu spinu lub doliny. Wobec tego na widmach eksperymentalnych nie pojawi si¦ sygnaª od prostych przej±¢ zachowuj¡cych spin i dolin¦, a jedynie w¡skie rezonanse, którym towarzyszy obrót co najmniej jednej z tych wielko±ci. Ze wzgl¦du na nieobecno±¢ tªa pochodz¡cego od prostego rezonansowego przej±cia ªadunkowego mi¦dzy kropkami, w efekcie otrzymujemy widmo o znakomitej rozdzielczo±ci, ograniczone jedynie do rezonansów zmieniaj¡cych stan spinowo-dolinowy utworzonego w ukªadzie kubitu.. 20.

(21) 3. Podsumowanie i wnioski W ramach niniejszej rozprawy stworzony zostaª teoretyczny opis uwi¦zienia oraz dy-. namiki spinowo-dolinowej no±ników (elektronów i dziur) w kropkach kwantowych zdeniowanych elektrostatycznie w nanorurkach w¦glowych. Omówione zostaªy przypadki pojedynczych oraz podwójnych uni- i ambipolarnych kropek kwantowych, ze szczególnym uwzgl¦dnieniem konguracji ªadunkowych obserwowanych eksperymentalnie, tj. (1e,3h) i (1e,1h). Przeprowadzone zostaªy symulacje elektrycznego dipolowego rezonansu spinowego (EDSR), a otrzymane widma rezonansowe pozwoliªy na opis przej±¢ z obrotem spinu/doliny zachodz¡cych pod wpªywem oscyluj¡cego pola elektrycznego. Symulacje pozwoliªy na okre±lenie znaczenia symetrii dla dynamiki przej±¢ spinowo-dolinowych. W szczególno±ci wskazaªy, »e obrót spinu/doliny w wyniku EDSR jest mo»liwy tylko w nanorurce o zªamanej symetrii obwodowej co nast¦puje m.in. w wyniku wygi¦cia nanorurki lub obecno±ci defektów sieci. Wskazana zostaªa jako±ciowa ró»nica mi¦dzy widmem energetycznym podwójnych kropek kwantowych typu n-n i n-p oraz wpªyw tej ró»nicy na ewentualne widma rezonansowe obserwowane w wyniku EDSR. Symulacje EDSR w ukªadzie n-p o konguracji ªadunkowej (1e,1h) pozwoliªy na odtworzenie otrzymanych eksperymentalnie [31] widm rezonansowych w funkcji zewn¦trznego pola magnetycznego. Omówiony zostaª wpªyw wygi¦cia nanorurki na czynniki. g. obserwowanych linii rezonan-. sowych. Okazaªo si¦ tak»e, »e piki rezonansowe ulegaj¡ przesuni¦ciom w energii w wyniku zwi¦kszania amplitudy oscyluj¡cego pola elektrycznego, co skutkuje dodatkow¡ modykacj¡ czynników. g.. Niniejszy efekt mo»e wyja±nia¢ niespodziewanie niskie warto±ci. g. obser-. wowane eksperymentalnie. W ramach rozprawy opisane zostaªy tak»e zjawiska nieliniowe, takie jak rezonanse uªamkowe czy generacja wysokich harmonicznych. Ponadto przeprowadzone zostaªy symulacje tunelowania w asy±cie fotonu (PAT) w warunkach blokady Pauliego, które cz¦±ciowo odtworzyªy wyniki eksperymentalne z pracy [16]. Dokªadniej opisana zostaªa interferencja Landaua-Zenera-Stückelberga pojawiaj¡ca si¦ w ukªadzie dla wysokich zaburze«. Wskazana zostaªa mo»liwo±¢ manipulacji spinem i dolin¡ no±ników za pomoc¡ metody PAT, a tak»e zaprezentowana zostaªa jako±ciowa ró»nica mi¦dzy widmami rezonansowymi ukªadów z obecn¡ lub nieobecn¡ spinowo-dolinow¡ blokad¡ Pauliego.. 21.

(22) Literatura [1] D. Loss and D. P. DiVincenzo, Quantum computation with quantum dots,. Rev. A,. Phys.. vol. 57, p. 120, 1998.. [2] J. R. Petta, A. C. Johnson, J. M. Taylor, E. A. Laird, A. Yacoby, M. D. Lukin, C. M. Marcus, M. P. Hanson, and A. C. Gossard, Coherent manipulation of coupled electron spins in semiconductor quantum dots,. Science,. vol. 309, p. 2180, 2005.. [3] F. H. L. Koppens, C. Buizert, K. J. Tielrooij, I. T. Vink, K. C. Nowack, T. Meunier, L. P. Kouwenhoven, and L. M. K. Vandersypen, Driven coherent oscillations of a single electron spin in a quantum dot,. Nature,. vol. 442, p. 766, 2006.. [4] V. N. Golovach, M. Borhani, and D. Loss, Electric-dipole-induced spin resonance in quantum dots,. Phys. Rev. B,. vol. 74, p. 165319, 2006.. [5] K. C. Nowack, F. H. L. Koppens, Y. V. Nazarov, and L. M. K. Vandersypen, Coherent control of a single electron spin with electric elds,. Science,. vol. 318, p. 1430,. 2007. [6] S. Nadj-Perge, S. M. Frolov, E. P. A. M. Bakkers, and L. P. Kouwenhoven, Spin-orbit qubit in a semiconductor nanowire,. Nature,. vol. 468, p. 1084, 2010.. [7] S. Nadj-Perge, V. S. Pribiag, J. W. G. van den Berg, K. Zuo, S. R. Plissard, E. P. A. M. Bakkers, S. M. Frolov, and L. P. Kouwenhoven, Spectroscopy of spin-orbit quantum bits in indium antimonide nanowires,. Phys. Rev. Lett., vol. 108, p. 166801,. 2012. [8] L. Meier, G. Salis, I. Shorubalko, E. Gini, S. Schön, and K. Ensslin, Measurement of Rashba and Dresselhaus spinorbit magnetic elds,. Nat Phys,. vol. 3, p. 650, 2007.. [9] E. N. Osika, B. Szafran, and M. P. Nowak, Simulations of electric-dipole spin resonance for spin-orbit coupled quantum dots in the Overhauser eld: Fractional resonances and selection rules,. Phys. Rev. B,. vol. 88, p. 165302, 2013.. [10] F. Pei, E. A. Laird, G. A. Steele, and L. P. Kouwenhoven, Valleyspin blockade and spin resonance in carbon nanotubes,. Nature Nanotechnology,. vol. 7, p. 630, 2012.. [11] M. R. Buitelaar, J. Fransson, A. L. Cantone, C. G. Smith, D. Anderson, G. A. C. Jones, A. Ardavan, A. N. Khlobystov, A. A. R. Watt, K. Porfyrakis, and G. A. D.. 22.

(23) Briggs, Pauli spin blockade in carbon nanotube double quantum dots,. B,. Phys. Rev.. vol. 77, p. 245439, 2008.. [12] A. Pályi and G. Burkard, Spin-valley blockade in carbon nanotube double quantum. Phys. Rev. B,. dots,. vol. 82, p. 155424, 2010.. [13] T. Kodera, W. van der Wiel, K. Ono, S. Sasaki, T. Fujisawa, and S. Tarucha, High-frequency manipulation of few-electron double quantum dotstoward spin qubits,. Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures, vol. 22, p. 518, 2004.. 15th International Conference on Electronic Propreties of Two-Dimensional Systems (EP2DS-15). [14] C. Meyer, J. M. Elzerman, and L. P. Kouwenhoven, Photon-assisted tunneling in a carbon nanotube quantum dot,. Nano Lett.,. vol. 7, p. 295, 2007.. [15] L. Schreiber, F. Braakman, T. Meunier, J. Calado, V.and Danon, J. Taylor, W. Wegscheider, and L. Vandersypen, Coupling articial molecular spin states by photonassisted tunnelling,. Nature Communications,. vol. 2, p. 556, 2011.. [16] A. Mavalankar, T. Pei, E. M. Gauger, J. H. Warner, G. A. D. Briggs, and E. A. Laird, Photon-assisted tunneling and charge dephasing in a carbon nanotube double quantum dot,. Phys. Rev. B,. vol. 93, p. 235428, 2016.. [17] H. O. H. Churchill, F. Kuemmeth, J. W. Harlow, A. J. Bestwick, E. I. Rashba, K. Flensberg, C. H. Stwertka, T. Taychatanapat, S. K. Watson, and C. M. Marcus, Relaxation and dephasing in a two-electron. Phys. Rev. Lett.,. 13. C. nanotube double quantum dot,. vol. 102, p. 166802, 2009.. [18] E. A. Laird, F. Kuemmeth, G. A. Steele, K. Grove-Rasmussen, J. Nygård, K. Flensberg, and L. P. Kouwenhoven, Quantum transport in carbon nanotubes,. Phys.,. Rev. Mod.. vol. 87, p. 703, 2015.. [19] T. Ando, Theory of electronic states and transport in carbon nanotubes,. of the Physical Society of Japan,. Journal. vol. 74, p. 777, 2005.. [20] S. Sapmaz, P. Jarillo-Herrero, L. P. Kouwenhoven, and H. S. J. van der Zant, Quantum dots in carbon nanotubes,. Semiconductor Science and Technology,. p. S52, 2006.. 23. vol. 21,.

(24) [21] J.-C. Charlier, X. Blase, and S. Roche, Electronic and transport properties of nano-. Rev. Mod. Phys.,. tubes,. vol. 79, p. 677, 2007.. [22] T. Ando, Spin-orbit interaction in carbon nanotubes,. of Japan,. Journal of the Physical Society. vol. 69, p. 1757, 2000.. [23] L. Chico, M. P. López-Sancho, and M. C. Muñoz, Spin splitting induced by spin-orbit interaction in chiral nanotubes,. Phys. Rev. Lett.,. vol. 93, p. 176402, 2004.. [24] D. Huertas-Hernando, F. Guinea, and A. Brataas, Spin-orbit coupling in curved graphene, fullerenes, nanotubes, and nanotube caps,. Phys. Rev. B, vol. 74, p. 155426,. 2006. [25] D. V. Bulaev, B. Trauzettel, and D. Loss, Spin-orbit interaction and anomalous spin relaxation in carbon nanotube quantum dots,. Phys. Rev. B, vol. 77, p. 235301, 2008.. [26] M. del Valle, M. Marga«ska, and M. Grifoni, Signatures of spin-orbit interaction in transport properties of nite carbon nanotubes in a parallel magnetic eld,. Rev. B,. Phys.. vol. 84, p. 165427, 2011.. [27] A. Pályi and G. Burkard, Disorder-mediated electron valley resonance in carbon nanotube quantum dots,. Phys. Rev. Lett.,. vol. 106, p. 086801, 2011.. [28] F. Kuemmeth, S. Ilani, D. C. Ralph, and P. L. McEuen, Coupling of spin and orbital motion of electrons in carbon nanotubes,. Nature,. vol. 452, p. 448, 2008.. [29] T. S. Jespersen, K. Grove-Rasmussen, J. Paaske, K. Muraki, T. Fujisawa, J. Nygard, and K. Flensberg, Gate-dependent spin-orbit coupling in multielectron carbon nanotubes,. Nature Physics,. vol. 7, p. 348, 2011.. [30] G. A. Steele, F. Pei, E. A. Laird, J. M. Jol, H. B. Meerwaldt, and L. P. Kouwenhoven, Large spin-orbit coupling in carbon nanotubes,. Nature Communications,. vol. 4,. p. 1573, 2013. [31] E. A. Laird, F. Pei, and L. P. Kouwenhoven, A valley-spin qubit in a carbon nanotube,. Nature Nanotechnology,. vol. 8, p. 565, 2013.. [32] S. Pecker, F. Kuemmeth, A. Secchi, M. Rontani, D. C. Ralph, P. L. McEuen, and S. Ilani, Observation and spectroscopy of a two-electron Wigner molecule in an ultraclean carbon nanotube,. Nature Physics, 24. vol. 9, p. 576, 2013..

(25) [33] J. von Stecher, B. Wunsch, M. Lukin, E. Demler, and A. M. Rey, Double quantum dots in carbon nanotubes,. Phys. Rev. B,. vol. 82, p. 125437, 2010.. [34] K. Flensberg and C. M. Marcus, Bends in nanotubes allow electric spin control and coupling,. Phys. Rev. B,. vol. 81, p. 195418, 2010.. [35] M. P. Nowak, B. Szafran, and F. M. Peeters, Resonant harmonic generation and collective spin rotations in electrically driven quantum dots,. Phys. Rev. B,. vol. 86,. p. 125428, 2012. [36] E. I. Rashba, Mechanism of half-frequency electric dipole spin resonance in double quantum dots: Eect of nonlinear charge dynamics inside the singlet manifold,. Rev. B,. Phys.. vol. 84, p. 241305, 2011.. [37] J. Stehlik, M. D. Schroer, M. Z. Maialle, M. H. Degani, and J. R. Petta, Extreme harmonic generation in electrically driven spin resonance,. Phys. Rev. Lett., vol. 112,. p. 227601, 2014. [38] G. Burkard, D. Loss, and D. P. DiVincenzo, Coupled quantum dots as quantum gates,. Phys. Rev. B,. vol. 59, p. 2070, 1999.. [39] Y. Li, S. C. Benjamin, G. A. D. Briggs, and E. A. Laird, Electrically driven spin resonance in a bent disordered carbon nanotube,. Phys. Rev. B,. vol. 90, p. 195440,. 2014. [40] J. H. Shirley, Solution of the Schrödinger equation with a Hamiltonian periodic in time,. Phys. Rev.,. vol. 138, p. B979, 1965.. [41] S.-I. Chu and D. A. Telnov, Beyond the Floquet theorem: generalized Floquet formalisms and quasienergy methods for atomic and molecular multiphoton processes in intense laser elds,. Physics Reports,. vol. 390, p. 1, 2004.. [42] M. Lewenstein, P. Balcou, M. Y. Ivanov, A. L'Huillier, and P. B. Corkum, Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser elds,. Phys. Rev. A,. vol. 49,. p. 2117, 1994. [43] A. McPherson, G. Gibson, H. Jara, U. Johann, T. S. Luk, I. A. McIntyre, K. Boyer, and C. K. Rhodes, Studies of multiphoton production of vacuum-ultraviolet radiation in the rare gases,. J. Opt. Soc. Am. B, 25. vol. 4, p. 595, 1987..

(26) [44] M. Ferray, A. L'Huillier, X. F. Li, L. A. Lompre, G. Mainfray, and C. Manus, Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases,. B: Atomic, Molecular and Optical Physics,. Journal of Physics. vol. 21, p. L31, 1988.. [45] S. Ghimire, A. D. DiChiara, E. Sistrunk, P. Agostini, L. F. DiMauro, and D. A. Reis, Observation of high-order harmonic generation in a bulk crystal,. Nat Phys,. vol. 7,. p. 138, 2011. [46] S. Shevchenko, S. Ashhab, and F. Nori, Landau-Zener-Stückelberg interferometry,. Physics Reports,. vol. 492, p. 1, 2010.. [47] J. Stehlik, Y. Dovzhenko, J. R. Petta, J. R. Johansson, F. Nori, H. Lu, and A. C. Gossard, Landau-Zener-Stückelberg interferometry of a single electron charge qubit,. Phys. Rev. B,. vol. 86, p. 121303, 2012.. 26.

(27) Peªna lista publikacji 1. E. N. Osika, B. Szafran, M. P. Nowak. Simulations of electric-dipole spin resonance. for spin-orbit coupled quantum dots in the Overhauser eld: Fractional resonances and selection rules,. Physical Review B 88, 165302 (2013). 2. E. N. Osika, A. Mre«ca, B. Szafran. Tight-binding simulations of electrically driven. spin-valley transitions in carbon nanotube quantum dots,. Physical Review B 90,. 125302 (2014) 3. E. N. Osika, B. Szafran. Two-electron n-p double quantum dots in carbon nanotubes,. Physical Review B 91, 085312 (2015) 4. E. N. Osika, B. Szafran. spin transitions,. Journal of Physics: Condensed Matter 27, 435301 (2015). 5. E. N. Osika, B. Szafran. quantum dots,. Spinorbit interaction in bent carbon nanotubes: resonant. Electronic structure of (1e,1h) states of carbon nanotube. Physical Review B 93, 165304 (2016). 6. E. N. Osika, A. Chacón, M. Lewenstein, B. Szafran. Spin-valley dynamics of electri-. cally driven ambipolar carbon-nanotube quantum dots,. Journal of Physics: Conden-. sed Matter 29, 285301 (2017) 7. E. N. Osika, B. Szafran. Spin-valley resolved photon-assisted tunneling in carbon. nanotube double quantum dots,. Physical Review B 95, 205305 (2017). 8. E. N. Osika, A. Chacón, L. Ortmann, N. Suárez, J. A. Pérez-Hernández, B. Szafran, M. F. Ciappina, F. Sols, A. S. Landsman, M. Lewenstein. Localization in High-Harmonics Generation in Solids,. Wannier-Bloch Approach to. Physical Review X 7, 021017. (2017). Lista grantów wspieraj¡cych badania doktorskie 1.. Uwi¦zienie elektrostatyczne oraz manipulacja stanami spinowo-dolinowymi no±ników w kropkach kwantowych deniowanych w nanorurkach w¦glowych i dwuwarstwowym grafenie,. 2.. grant NCN OPUS DEC-2013/11/B/ST3/03837. Dynamika przej±¢ spinowo-dolinowych w kropkach kwantowych zdeniowanych elektrostatycznie. w. nanorurkach. w¦glowych,. DEC-2015/16/T/ST3/00266. 27. grant. NCN. ETIUDA.

(28) Lista wyst¡pie« konferencyjnych i seminariów 1. E. N. Osika, B. Szafran,. in carbon nanotube. Simulation of spin-valley transitions in quantum dots dened. (poster), 8th International Conference on Quantum Dots, Piza,. Wªochy, 1116.05.2014, 2. E. N. Osika, A. Mre«ca, B. Szafran,. Time-dependent atomistic simulations of spin-. valley transitions in carbon nanotube quantum dots. (poster), 43rd Jaszowiec Inter-. national School and Conference on the Physics of Semiconductors, Wisªa, Polska, 712.06.2014, 3. E. N. Osika, A. Mre«ca, B. Szafran,. Simulations of spin-valley transitions in single. and double quantum dots dened in carbon nanotube. (poster), The Eleventh In-. ternational School on Theoretical Physics Symmetry and Structural Properties of Condensed Matter, Rzeszów, Polska, 16.09.2014, 4. E. N. Osika, B. Szafran,. Tight-binding calculations of two-electron energy spectra. in carbon nanotube n-p quantum dots. (poster), 44th Jaszowiec International School. and Conference on the Physics of Semiconductors, Wisªa, Polska, 2025.06.2015, 5. E. N. Osika, B. Szafran,. Two-electron ambipolar double quantum dots electrostati-. cally dened in carbon nanotubes. (poster), The Sixteenth International Conference. on the Science and Application of Nanotubes, Nagoya, Japonia, 29.063.07.2015, 6. E. N. Osika, B. Szafran,. Resonant spin transitions mediated by spin-orbit interaction. in bent carbon nanotubes. (poster), International Colloquium on Magnetic Films and. Surfaces, Kraków, Polska, 1217.07.2015, 7. E. N. Osika, B. Szafran,. Carbon nanotube n-p quantum dots. (poster), SpinTech VIII. International School & Conference, Bazylea, Szwajcaria, 1013.08.2015, 8. E. N. Osika, B. Szafran,. Double quantum dots in bent carbon nanotubes: electronic. structure and spin-valley dynamics of (1e,1h) states. (poster), The 9th International. Conference on Quantum Dots, Jeju, Korea, 2227.05.2016, 9. E. N. Osika, B. Szafran,. (1e,1h) states of carbon nanotube quantum dots. (poster),. 45th Jaszowiec International School and Conference on the Physics of Semiconductors, Szczyrk, Polska, 1824.06.2016,. 28.

(29) 10.. Przej±cia spinowo-dolinowe w nanorurkach w¦glowych, seminarium Coherence - Correlations - Complexity, Instytut Fizyki Politechniki Wrocªawskiej, Wrocªaw, Polska, 23.11.2016,. 11.. Przej±cia spinowo-dolinowe w nanorurkach w¦glowych,. rodowiskowe Seminarium. Fizyki Ciaªa Staªego, Akademickie Centrum Materiaªów i Nanotechnologii (ACMiN), Akademia Górniczo-Hutnicza im. Stanisªawa Staszica, Kraków, Polska, 30.11.2016,. Photon-Assisted Tunneling in Carbon Nanotube Double. 12. E. N. Osika, B. Szafran,. Quantum Dots. (poster), Spintech IX International School and Conference, Fukuoka,. Japonia, 48.06.2017, 13. E. N. Osika, B. Szafran,. Simulations of Photon-Assisted Tunneling in Carbon Na-. notube Double Quantum Dots. (referat zaplanowany w programie konferencji), 46th. Jaszowiec International School and Conference on the Physics of Semiconductors, Szczyrk, Polska, 1723.06.2017.. Lista odbytych sta»y 1. The European XFEL, Hamburg, Niemcy, 79.2011 w ramach programu. DESY. Summer Student Program 2. Flying Fish, Kraków, Polska, 810.2012 w ramach programu. formy ksztaªcenia bli»ej pracodawcy,. Teraz Fizyka. Nowe. realizowanego przez Wydziaª Fizyki i Informa-. tyki Stosowanej, AGH 3. ICFO-Institut de Ciencies Fotoniques, Castelldefels, Hiszpania, 10.20153.2016 w ramach grantu NCN Etiuda. 29.

(30)