Bereiding gammexaan

(1)

/D

'/;7'

'5J!"O.

9. v, J/daler'h,

Cf)

~

_B_._H_e_t_o_n_t_w_e_r~p_v_o_or_d_e_'_'6_._6_._6_._"_-_f_a_b_r_i_C_a~g~e_. _ _ _ ~~/

@

c

-'--~ ~ .

I. Inleiding.

w

Bij bestudering van de literatuur voor de bereiding van "666" blijkt,dat de verschillende methoden alle op hetzelfde prin-cipe neerkomen.

De ohlorering in de dampfase 7) heeft het nadeel,dat bij hogere temp, ( )'" 800) gewerkt moet worden ,zodat meer substitutie van C1

2 in

ben-zeen plaats vindt.

In~dere

gevallen,waarbij wordt geohloreerd in

de vloeistofphase,verschilt alleen de verwerking van het ruwe pro-duot in benzeen.

Deze verschillende werkwijzen zijn de volgende:

J

a. De benzeenoplossing met een bepaalde ooncentratie aan "666" wordt

, t

ts\.

~

'\

Ü~Y~

j

i('f"'J.f' ~ tutie optreedt .Een andere bijzonderheid is ,dat het benzeen bij

gedestilleerd l7i Het nadeel hiervan is,dat door de verhoogde I

temp. met het nog aanwezige chloor tijdens de destillatie

substi-I ,

I

de chlorering gesproeid wordt in een toren,waarin C1₂ geleid

/ wordt.

b. De benzeenoplossing van "666" wordt met stoom gedestilleerd 16). Het nadeel is weer verhoogde temp. en verlies aan niet gereageerd

chloor in het water.

o. De benzeenoplossing van "666" wordt afgekoeld en het

afgesohei-den product gefiltreerd,waarna het filtraat met 'vers benzeen

sa-men,opnieuw wordt geohloreerd 5). Nadeel is,dat het filtraat

&0

~~-.~

steeds rijker wordt aan nev,enproduq,ten.

. ... I r~.. ij ':.

" ' " ; ; I . 2 ' {, '-t I'II!VI "...,,--1, _

~

Benzeen j'lordt gechloreerd

t~t

de oplossing verzadigd is aan

4-

e~~isomeer,waarn~ dit na afkoeling verwijderd wordt,zodat

de conoentratie aan

l'

-isomeer groter wordt 6).

Het nadeel is,dat gauw verstopping van de leidingen optreedt.

e. Benzeen wordt gechloreerd in CC1₄8) of CHC1₃ 9).

Nadeel is,dat het oplosmiddel weer verwijderd moet worden.

Daar in ons geval slechts 200 ton per jaar geproduceerd moet worden, I

moet de inrichting van de fabriek zo goedkoop mogelijk gehouden

worden. Als grondslag voor het ontwerp is genomen de p~blicatie

in 16) .Hierin staat een pilot-plant beschreven voor 57 ton per

jaar. Verder worden in dit artikel diverse gegevens opgegeven,zoals

temperatuur,tijdsduur,enz.,die in de andere bestudeerde patenten

praktisch niet te vinden zijn • .

Daar vermeden moet worden bij hoge tem~.te werken,wordt de benzeen

(2)

,.

. "

....

Het verstoppen van de leidingen wordt voorkomen door tot een

be-paald s.g.te chloreren.

Voor het ontgeuren van het "666" wordt silicagel gebruikt,dit geeft de vlotste scheiding en de eenvoudigste apparatuur.

II. Beschrijving van de "6.6.6."- fabriek.

In ketel@ wordt gebracht 228 L. benzeen uit de tankW

( ~ 200 cm , h. 120 cm)

De benodigde hoeveelheid wordt bepaald met de vloeistofmeterQD •

De circulatiepomp

(j)

wordt aangezè.t ,afsluiter@ geopend en

@

geslo-ten.Dan wordt 68,8 kg. C1

2 ingeleid via de gasmeterG) •

De duur van het proces is 2~ uur.

De snelheid van de chloorstroom wordt zo geregeld,dat deze langzaam minder wordt ,naarmate het s.g.van de oplossing in de ketel groter wordt.

De temparatuur is 20 - 30°C.

Daar de reactie exotherm is,moet gekoeld worden in de koelmantel met water van 20oC.

De snelheid van het koelwater wordt automatisch geregeld met de

thermometer

0

·

Aan het eind van de chlorering is het s.g. 1,010 - 1,020 , de,

oplos-sing bevat dan nog geen vaste stof. Het s.g. wordt gecontroleerd

door

@

in de buisleiding op te nemen.

De afmetingen van de ketel zijn:

%

90 cm en h 110 cm.;de ketel is

van staal en bekleed met email. De ketel is goed afgesloten •

De c en t rifugaal pomp

(1)

,d i e b ekl e ed is met email, pompt de met C1₂

verzadigde benzeen door de buis® (

%

= 2")

In deze buis is een kwartsbuis (

%

= 2" ) opgenomen met een lengte

van 90 cm.

Om deze buis bevindt zich een scherm,waarin een

hogedruk-kwikdamp-lamp type A-H6 , 4000 watt. De hogedruk-kwikdamp-lamp wordt met water gekoeld.

In deze buis vindt de additie van C1₂aan benzeen plaats.

De stroming in de kwartsbuis moet turbulent zijn,zodat het licht goed overal in de vloeistof kan doordringen.

Verder zijn alle buizen,die in aanraking komen met C12 ,bekleed met email.

Voor turbulente stroming moet

!!I!

=

4600. Met D

=

2"

y1=

62 lb {:tt

e~= 2 (geschat), moet dan V = 800 ft/kr = 1200 L per 2~ uur.

De vloeistof wordt dan 5 x rondgepompt.De capaciteit van de centri-fugaalpomp is 480 L/uur.

l~ uur na het tijdstip,waarop de Ie ketel is ingezet,wordt ketel~

ingezet met dezelfde hoeveelheden. Na 2~ uur is de Ie ketel klaar

en na 3% uur de 2e.Voor de destillatie van de Ie ketel is l~ uur

beschikbaar.

(3)

Per week,bij dag en nacht door-werken (5 x 24 u)

=

120 uur:

l~~

x

2 = 64 ketels klaar.

Per jaar 3328 ketels.

Per ketel is de productie a~ "666" 58 kg. Dus per jaar ongeveer

200 ton.

TiJdschema: _e

le in

~raar

l~in -tIaar

l~in I 1 , , _I

,

I I I I \

*

5 6~

_7~

- - , j 1: j''';'''' ~<t't. I I f f f I , 2

b

,

'e \ 2ein 2 2ein klaar klaar

Na 2~ uur is de Ie ketel klaar ,kraan@wordt gesloten en kraan

@geopend,de ohloorstroom wordt afgesloten,pomp ®pompt nu de ben-zeenoplossing van "666" naar de verdamper@ • Als de ketel leeg

is,wordt hij weer gereed gemaakt voor de volgende chlorering l~ uur

later.

De benzeenoplossing bevat 58 kg "666",211 L benzeen en 1~,8 kg.C1₂.

-De verdamper heeft een

~

= 90 cm en h.= 165 om,is van staal en met

email bekleed.

Met water van 500C wordt de benzeenoplossing op temperatuur gebraoht.

Het benzeen (211 L) moet verdampt worden in 1 uur,dit is 148 kg/uur

Aan warmte moet toegevoerd worden: 148 x 30,4 (36,4 =

verdampings-warmte bènzeen) = 18.000 Btujuur

Met ~ = U.A.Öt ~ 18.000 = l50.A.30.

A

= 4 sq.ft Dus verwarmd oppervlak 4 sq.ft

De tweetraps "nash"vaouum-pomp wordt aangezet en bij een druk van

400 mm Hg gedurende ~ _{uur het C12 weggepompt; dit chloor}. wordt

teruggevoerd naar de chloorleiding.

Dan

wordt in 1 uur bij 100-150 mm Hg het benzeen in vacuum

afgedis-till~d.Het

benzeen condenseert in condensor

©

C

;5

=

,

B?

om, h =

3

ie!' y z eR. 30 cm)'

en komt dan in tank

@

cf

= 120 om, h = 50 om) ,waaruit met pomp

~(140 L/uur) de benzeen naar de opslagtank wordt teruggevoerd.

Als in~ voldoende vaste stof aanwezig is,wordt de oplossing

ge-voerd naar

@ (

h = 30 cm,

f

=

50 cm ) en hier gefiltreerd.Door de

luchtkraan te openen wordt het filtraat weer naar de verdamper gezo-gen en dit verder ingedampt.

Met de lamp kunnen we z!i:en of we

@

kunnen ledigen.

Na deze l~ uur vaouumd!stillatie is net de 2e ketel klaar,deze wordt

leeggepompt naar de verdamper en de benzeen afgedfstÉlleerd.

Tank~

bevat dan 422 L.benzeen. Dan is voorbij 5 uur. Na

6~

uur

(4)

.

-l~ uur kan

@

leeggepompt worden.Dit wordt zo steeds herhaald.

Het afgefiltreerde "666" wordt in de drooginstallatie gedroogd met

lucht; deze lucht circuleert en strijkt lan~~ een verwarmingselement-.

Droogtemp. 50-60o

e.

h

=

60 cm b = 100 cm. De inhoud is 600 dm3 •

Duur van het drogen 24 uur. Per dag komt in deze droogstoof ongeveer

750 kg

=

300 dm3 • Het droge product wordt gemalen (capaciteit molen

36 kg/uur).

Daarna wordt het gemalen product ontgeurd met silicagel in een rote-rende trommel.ln deze trommel bevinden zich schoepen,die het omlaag gevallen materiaal weer omhoog brengen,waarna het weer door een

treohter omlaag valt.Deze trechter kan op de afvoer gezet word.en.

Duur van het ontgeuren 6 uur,temp. 20o

e.

Het silicagel is gegranuleerd (korrels 5 x zo groot als van "666")

Het "666" wordt gemengd met 10

%

silicagel.

De afmetingen zijn: h

=

40 cm,

~

=

80 cm,de inhoud is 200 dm3 •

Per keer wordt behandeld 185 kg "666" ( 75 dm3 ) + 18,5 kg silicagel.

Daarna wordt het mengsel gezeefd in een schudzeef ( 100 om lang)

met een capaciteit van 30 kg/uur. tI~,

rf

.. ",

.

~·

h.J--JLz...

7"-\

."

AAr

Het silicagel wordt geregenereerd ia

88n

_ä

~~

gi

nstalla~ie

( h = 60

~

X

I b = 100 cm)

~

300-400o

e. .

Het verkregen "666" kan nog gemengd worden met talk en zo in de

(5)

t

I

₁

~ I t

t

~

I

_\

I

_~ , ' ",

I

_•

I

, I

I

i -\

l

!J.

U

f?

e e 0 t/ e

Rl

'l

ra?

0" I>t. •

C.

~.

fl?

D g ~ s; 0 "h

J...f?

/

15' -

/

cY

? .

1)

II-e. "

f

i

"z .:t' m.s. ~ / oS S /' 0 r-n J;1e.

/-J

0/ tu --m s --é'~ ;( 6/ / A 6::l, 3.) _/1 A/ :3 /.

fT) flc~ 11 ti

rto

0 k

0/

Cie

r}-Y)

.

Z?->

J

'

:P-e

""l;?

~~. B~q7.

SJ

11 /~ ~-tJ

cP-s-=-}

.

6)

I, / / --é'-t1 SJ 3 1>-.

IJ

Co

-I

jJey-e dr'c I

eu~

I-

.

P'l~ /-/ -ee ft

Y'

e oS

A

.

Mr-11e-J-ne/h q l 1 0

J

oIqt;=>l'te(etic.~h

q é ' -ket

r:?.~~OO2..

ve"l.o/coe---:ne--h <':.$

-t'j'

het oItJ:fi.Jl~ek~0

-tj

'

lfOO ,-;n.'J+t. ) 'toD/er! oIet.t?( "t -nl\

---tj'

Iet- elest/t~~"lo-j

ViJI')f ~e0-z.ee--?1 ~;,; / 170 - /çO ~.'"H? ~l-< t'ue't: ~e ??Ze-€."h <:.o'Z?de:h-'ee~é

v"1'J de c-o,."oIe~lZo~

/

-'11

0 ""

~

e /f s t tt PI <?1 tJt s c

~

e

~

Ol (

1 '

/

t) (.. -' cl e C 0 '7J ol -e -J-7 S 0

~

Cl l (

~./ ey

E: v<. IV

/hH . ! P/e t~'1n?e!-zO! -tu't.e1Y

e. e '11.

} 22·,c

/ /Ie t .ROJCI. It.,,!:/' 'mise/' 'l e lh-7iolcle fol

t-e~/,e"z.{7ft

u.u.tvl

/{SCh

;~

t.'s-E-e

l l

/I? e 'h u ,' t- :

-

(Ij,

D T<'}n = S'LJ - /2

/I.

A, J.) /,"""

1:.-

ioe vRefJ,eicl oIooz.s~to.,..,e ,??de

Ii

::-

0 v e 't 17

t t

c.

"e.fJ

(.

c. /.e rt t ,'/h

IOcVl rJ'» t e L' 0 IJ. T Û

/J"L

(6)

a, 13 e~~ d e 'zo d e

t

e '2 e kern i ~t l.J q,-n 0/ e ?---'1--1 ei e ~ CJ '""h d e r'h 5 0 ~ . Il, l. /5"0 8 TL< /(kt){~j'.1 é-J(Oj=) ft I

J--eJ't

U'< ----'t /]n 0 e t J e e 0"'" 0/ e <h .s e e z. oL U> 0 'z.. ol e /h / L; 8

kcJ

.--b e ~ <: -e -e "-"'.J

pLu..----s a1Ioet- /yó'. 3o, 3v Ir'~{!/t..(.t<'t ~ 1)960 13,Tt<'/h~ a,)-j'evoe"ltJ{

/'1e

é (J) v / rn ol e ?7 tAJ e ()/ (1 -?? voo 'l /-l L' J het L- --n t-v e ~

d'j

0 r /-' e ~ •

1/

e

et -i: /)- J 60 =- / s-0 A,', 2 ól .J

0/

-

A,' ~ ~/ 3 s--?

I

i- '

re

-1? Jes Co j, (' K t e ;a

7-

~

i s al 111 -n e e ?) ;0

7?

~

e é

~ L H

cU,' ( i 'h w e 'J? 0/ i

cl

e ol (' el <'1-11 e.. é e 'l

J

-;::

.r. ---...

-t. { _.5- 1/

J /_o u,' f l<J e '11 0/ ~

Jl

e 0/(- t?I l'Yh e é e

:J

= 8 ~

--f ( .--P..e..-v.j -t e 'ol e ~ ~

:7

j) = . 3

f

1-,

f/et (''11lA.1ernoL(''7 c>/",~e~/.J{!~'k v a " " , --2:/0 ~;7'/'l ~ c/a0 0, 3,:},z s:;/I-- __

0' <',3

7J/..v;) 0

at. ~ ta € /' f'r> e /77 L'S 0/ Ol '17 ~.3.9.t ,/

0/

,/

/

~.i',;o e '7? •

1;,'1 (...0 dus ee"h 'l.e de~'4--~ uc.'éka,..,..".s-t-.

4. tJl,Ot

uvv"';.e.c.noo(':;.e -te"'l. eke.

?1i7

Vq-?? hei- cra??tqtJLf/> e "h, /J?1e é ale

f?J!A1?et/rn CjI2?? CJ'1? 01<~ <2.- oan/ye ; e v e 0 ,

fÎ;

2 'L

t

D

}T

tv 0

~

ol é e e

~

s t !/,'

---t

e

~

e. I.:

~

?1 al \ ( ,

J

'

J

2, _u_u._i_f_{-e ..}_" ",,~i.~"fi I 2)' i- - -' -::?J _o h ₀ , ~o -I.: -1,,;.

~

_{~ 89:-;~}

Jo

-

- -

-

(.,,)

,

Voo"l de/~ <11?/oIdeCcie t,e m?'pe.'t.Q'~4.q,,"L (.Ie '"}? /'e.é--ioe~tQa6-e't

~ ( 6 8 f- /1

V

= ~ 3 0 F.

(Jeschod).

f I 1I

(

f ' )

,

"

(7)

I

!

\ . ) Î I i I I

,

I

,

I

1 1 _I_• \

)

'I I

I

i

.

1 , t .' w i I I I ; \

I

L

4 /9

Jfh

Ue._'lr (3)j e folL- ue..t cle -t : () (,

A1i = f·f/YVI coejft"e.c'e-nt -VOO'l.het IOqf e >z ~€t.~1/·e i/17 .6'.ra'/~.J(.sZ'tl-.J{o;::)

~o:; /1 I, , , ~e ?l-Z ee 'h ./BI;}j e " J ,

.

J

_{i =} J e r!e..i.e/6(JÜ1.Iz.~ei" lJuit fOf. (l(Cf)-e /, //

.J

=

ijle 'l.".",;.sc/'e J CP..eic/tO(.(l( .... hl2.loI ,,(u i r; W Dt "'1 al ['17 /J.Tt(-/tMJ~j'.f'~;Jf?/:J/-#t.~

'}

-"

-

I

t,

, , '1

S rn e.e. J, -e ,'al

--k ()

e ~ t-O G( é-e. ~ L' rn

I

é / kt. . oLc:.c hi4e,'e/ WOl! ~~ C''"h ---Lc /C«./-f-'

t:I ..t. s 0 ~ wie rv r' s c Cl s: i I-e c' I- 1/ "" ~ C-V q / : e "c. ~: 'h ~ /

é-tf.

1-:) -~..J .

C. :::

(

...ai

cO ... s & ... """,b oItfA!rJ

S'pec.i.//eke t-va 't--»7te '/ ,,)

rL'/')->

/d.7:"tt/.f&.J(0F;}

i-/'e't -11?isch(

Je

'p-<.,·oI--tO<A ~,4ec:o/ t.?4t 17 (Aja~~~ Cf"'h 13.T~4)("7/tVéo~/:

//t!-Sf.e.

t

0Ie. srne ..Rheid v.a?7

hl'

tJoel'wQ te ~

. J) 0 IYL ol e

.t

u. " ~ e -?-7 .s i ~ Of) ,.,..,., t ol IJ(,.,..., .'

1/

=

X

l'h1/

s -Le:: 3 6 c>o X

I .2 r1n3 //

3 C 00 , ~ 1T 2).: . X / M

~ J>,':: f /, ~ : y ..f t- zo ~ 0 / 2). /)'>] ,

J

...c

~)

~

n we.: .3 6 00, 0 00 _

1.

l T '

~

ó / Z? z, X

? /

tuv. ;; V

~-6;

S-X

~

'1>,6--n.ee-m!-o?pVt..u...u...1." Y~-6/S,29,X AcJ/u~-:.

= t./ ~-t( S". ;( 19, v, x 13. Tt< / ,{ ~

=

q/j' e v 0 ~ al e .tv Q ~ -n é e v Q ?1 0/ e ~ c 0 ?7 0/ e ??-See.'Lcll! -te??zee'J7: /7-3 60 8.rtt,/~ .

~1..t.4

X :::;

~

JS

"""

/

u.e::-

Lf / J -</ S'

1 ' l

lt

rG,

0/ e 'l.

7

e

t

0I!- : /),

---!f" _

~~O~i'

32'1'

=

0/33) -e '?1

-1.:"

::0 VI JcYS .J Ifz.tJ...e>'Ï Ilro·,F ~h'z 0 ~'8:) DF ' :::. ~ :, 3)-d~.s

6<,

y 3

-iJ

t / (! Lt /1- ,

/

)

I-/z. Ó

=

~H'lO :: C ::

0/ 0 0 fl . 0/ 0 6 T 4 . 3 bOD

~Ic

k

J!:I

I-.J

'"

~.3

J s Y.

// 0 13, T- C/ . / ~,

or-6 O-ZbS.

(8)

,

.

~ ]) us

~.=

_311.1

0 !3 -_T _I{_{- }}(Ä J _(Sj

I

_f.j

Co

_F

J

_

~t

<l~

~01

-

_::: 1 0 0 0 _

!

t-~ /Je ~

Y

f:

_S'/ _/

36.1

2,? _u ,'é

1)

( i '

?Ju

o/e. I e "l. -?-'>1

"

,

~-, ]),'

-'7

7>", l-U 1.- ₍₃₎ ~ 7:J, 7])",.,..,

"$

A .::: 1 ",[;> oF ') " f ~.e. (/ e ~ f 0./ u ~ ~/~-/. 0/ 6 ( 0 ) J )'1 J 0" o!.-2/

=

L?, éJoo

'2=

.

u-c: f-

(3

J .

2.

/

r/

/'IA/= ?et-u'·c.il.s -Soelle.e !),e. ,:o/ jC'C.o'1--101e.'J1.see''l.oi

. oli-f c.:.s / (/1)

--1t/

u u.. 1. = 3; I>

~

k

_

.--t

-

~ 1 ée u Cl -?1 0/ e / ' 7j~ == 3

-I

L .

, JZ

t

~I.-<..S T.:: .3 ~ / ö8

..J?'

~~ ale ~

te

Polt {' rh (s) :

l=

ue,.f2..Sthetf'-r1?cl rUe't fl;(wa..a2t.e l--'2ot.c....I.1- L'''''

11k./

= <';/;., IÓP

fY4?_

fle 0I..(J('1-] a/..u.c·oI//h;t 1-ic.!oO'lf -t?j'oJe 1~~jJ0'lqfu.u."z ff./ oIl-e

Or e Cf' c. (/ e -11 ( .. : S 0/ 0 ,,-'l.: tL

=

i:

-

1 (

I-

-

i -I - - - /6). / f f 1 <

t!-I r/ J $. f/. v .s v ~ t ... J

:l

_s.v . -:: tl2--1'n~. {)e.~ ';(Qplt';lole ...te.-,,~e.e. r1?oIa'h?~ -::: /<~oT· / ...fLA,

t-

_{s ::} l.e....--,...,jJ. t./Ot?1 /'tl co-nden.Çe-ze0o( ?.,pt..?óe.Otk ::: l/oOF

~ l.4:> If: J < ~ -

-i

(

/

21 - I 1 ~ :::: 1 I .3

oF.

---

I;

.::

I-Re1?r) i sc. te Je le,oI-da.q>t he.l '0/ {..Jq -?1

~

e ""

~e

e '1-1

...bj'

'ie

T

,',??

Ij. TIL

f{M)f!j ft){oÎ-)

/1

₁

-~~~

.

ól60_f: ₌₌ _6.1 ₀_PS'P..I

~

-4'

Iv o /-::-

~

093

J a/vs

--0/

~ = /1.]

or

::::-

d, 0 éY 8 J .

(9)

I

,

I

!

I

_I

I

.

1

,

~

I

I I ) I

I

i

I·

r

I

i

.

,

!

I

I r . j I I

I

i I I I I i

!

~

_o

J

~!/e/h

we c/e:re I/CJlhole-n wtX(J( "zd-t.iJ?

tv e .'

L --n U

7 ,

(

3)

(.'/1')./ davv.

-t.tjl.€"'?

/

me.t

()f'l!,

8),

U,''h de'h

we.

o/tt,s voo'? /~l'

/1 3 b 0 IV/.; 'T A [ .. 2 l} .

1. /1

Z. J

Îtt-l

i

=

-1..

AL I.l fiT vim tie /}?

w~

:

U;,!

1::

t

-

=

-dT

~ctt /I?(.{:

lt

~

~u

111 /h-e -?J Ol l-{ 3

lt-.

= ')-j60 / " (>(J. of;. ~-y

A .. -

A, ~ Au A,'

'2.9'0

~ 3 f-01:- ..!.

₍

_:1>0

J),j

...t..-v. _~ -== / ,! Ö' j=-I ( ;~.$C/,Q f. / Z°;fJ.

= ;

dJ, 6 0/:-( ' .il /-..., == 2 6' ~ Fj , I

(10)

d

.

o/(f j/;o'l

j.

l o _{. /}C>~ 6'> .

_s

0 VI) ,7J~s

--f.

-:

J8~) !lclZ.oIe~ U~1.~,-na/e~6 i j Wo'l. 0/ t ,..-n.<-<.' .11 J '" F ..J

J;;;()

't

tic'

U,'"" oIe <?7 ?Oe

2/

0/ w ~ i c e "h u.t! 7 q".., d e ~ (. 'h

J

.

at. u. : / y -<./ () B·T ti

/rI'JI)

(s2/f-)(c;Fj .I

2tfe G7\.. o....7(l

~ o"'~

<?7"<.

~

/

./

we ê./'e d, ('l(ée C/q-Y)

~.e

l

..g{.

u·~

'htc,

é~;,

·d<,"'

_

~

,,71ocl/r

?'

(I

iS , 0 '"' kc.' ~ 0 7' ~ 0 0 f rm t> j ' e ~

j

J:. t e

--'ft

7~/ e ~/ !( (!) of a f ~ e -?, ..

~ & ~ .~

.

él2

t-~ ~ e wa't~teo{/e.1.aI"tOte.../,tf. ;o~q",é.s

iee/é

.

- .2>,'

x

.

.1J

illo{>

~ e -?? f ; t 'Z e "1

-I

e u e z -I :

t

--q-J

1 ~

;

1

=

tl.211~J - "Tiq,Otl3&S: 2lf~/"'o.,"0?j.2.'f~/.",o4"~

of;;;-;x"''''

oO'}3 . .lty41-t. i I"'o~ ) ~o, ·("lJ·l"'~1 x· 0, 0;1 ,..~]

IY

l

î

()/Oi.(? -D.t0oI13 . .!l,(~/. c:J/o~/) : ~ 0(1)-3 . .l,,~/ X .

,x;::- ()/ 0 ~-b I

ti

é- ::: 0/ b cf .3 l

/1

(11)

B.

1/ . . _L- _• = ~ 0/ 00//2 2y~/, ~ (3) 8 }je f- ~ a. ?7

i

~ t

1'7'

't' e ?'} C/s o/q 'h =:

-

/ 0 . 0/ 33-< .:1J-e?'~ /0 / ' '7'? 12.-,..,

J ..

,,~ e 'h ~ e -J-? c'?7 -I( 0 u el b lL..+-7 : 3".

f

7T

I

o~ 0,3 )-~ 1. ~ ~ 6 (0) ~

Y:.

het

I

e V" a ./ 0,.,., cl e

~

--5'..:1 d!1 e ( /

~ ~ f';~..e

0

~

.s

3 6. ~ 7T

I

~ 0>"2/ < - ~ D'r/)-:/) =- ~ " I 2 Y.3

:/JL{$

1..-"" het Je va -é' ~el /o/0;7';e.-z-,

) / --e I Á e

y

t

0/ U ~

,7

e e---h

7'

~ove "hs/q~'ho/e

c -I L e> 0 ,. ~ e {' ~ l' 'h el"

-t5

e -"l e -f € --?7 ;

-n?

Q --n ( ' . s a R "1-7,,7 e ~ 0 ... e ?-7,/ ol Cl é

?

e oP ~

-!Je?1 '2 e.e~ a: ~-1-7 we

';t:<p

(".'.1; ,

J..e

c.D'hd~-?-1So~ (A.Jo'!:..d/~,!- ~~'?el:-e-?-101J 7fe?~<i-é' tJ(C(?-7.Le-no~~--h

..

~p 'z. PIl-/ PI et é Ol

' l

û.J '!'-.~ U' \j~ c. j .~ OCJ~ _ <.-~.:!e J e ---h -';( e ~ /7-J ~ a?? cu.! K

2

C:::'S:,A

7...4k

Uu-'l U/D~ dl- /:? ~l' cp~ -L..., /'78

7

~e?J 'Z e <! 0 ~.t~ U?, Ji'<!c.vo-n",,#~.

SI

-e -" -' 0./ a f ~ / ' ;(

--t-)'"

U~ a e Á i e ~ -d f?

j /

é / .-?? /JI at a é- ol e )" ~ CJ" L s é e

--'oe 1I e ~ ~ ~ el' 0/ l '.s .0 ~;7 ;t.l.' Z " ? e rY/

-t1j'

.y 0" ~ '14? .

/Y

l<

J

e { cl é /l/ P P 'l,. e e --h "'H1 e. --1-1

~

...f e

~

va"" --d f " 0 "'»7 -R --h L u

~

.h 1-,/ ol t#t t c' -?} ,

i j

-I?e.-n c.o??oJe",,~o'z

JO-H-1

é /Voo~ h~1- qe --6',-etJl' L/&0J)-6-:3.3C/ol,Z

10 ot

4100""",,

-1'7

-I,;:

/ 7 - 0-, 0,.2y6 X - - - . (8) J t-vCLt:1'l(',...,.,

X:: ~/'1n/o/oiefJoI .J'C~ ce.-nf'll! !:(-OO--H?

J-lef

41u..( va'h de

-1t-L-nC

!-c'e /~ól'

--l

=

l

_{6 -} 33 % ,.ee/'J? kec..iie -é'j'47.

tv-

e

--1-

((

-'11 /J? e -'h //1 IA ve 2 c/.e1.

//17

~.e '17 ;OU?? f -t:;all ~~.-??, ~. ti, VOO~

x=o.,

.

,

-L u.. <..1 é- .

.2>0

=

("('·-fIA/e.r7?oLcj~ o/,'Q--melfe-2 van t:/e~fj:> i-,.,

A;=

ife'2 "117; .sc)e

Je

-fe/el -t/JItf ~,,{ec'oI

tn'-?1

---"uc...j~

(12)

."'-i'

" ,

.

! j

t/Uo~oIf.lelel/e/)'} tLoo~:

tf::.

1:

I~.&

.,.

6._v) / ---;1?7etf

t!.s:: i e ??7 / . (/ a...,., 0/ e 'U.J cr -n dJ tv'" 6 e.. ~ />. V Ä '1? P/ e

-é'

4 e...Á ~ .

~ . ) <.

-kj

/P 0 0 ~

-E

t.{. a.

J!-

US f e U / "h de "h k c'

I---Ir- -;;.

AD (

<) 3 f-

C){Lj

.3/2 - ;.

,OCV

/r- c 2.)-.3 w tt.tt->t (. '1?

r,:..".,

c-

.q

t

s" -iJ (..{ (;,{ f J

1-0

=

0....

0 /

.z

.3

~

-?J

C

= / .:t S' . : ;

~

/Jn Oe ss c:t s

~

e

~

I?

e (. 0/ c.' ""1

~

/

~

/

s:/I

~

23

A i :: ~ cos,' f e ('I v cr "h o/e

cf

~

5//

tJ -ffl t..'''h - ~ /t~/c//-)

4e ~ e. 1.. e f'e..-'Y7 e ~ /}-z.u. ---v (;) () ~

.--f!

u. e. J, {- tie Ic·.f ~ e..o ~

I

f

L'e ;eb

//'net

oIe

~--141sfa'1'1d'':l-1?(2de,.".,

.--iJj'

Jj a -n ,: ~ ~ 0 :::

:f':

11-

· 'J

=

~

(

/2< -;. /10) ===

,

o

0 / 2 t') / 2} 3 r l2.j- ) J L ~<:J 7-2.73 Cl 0 / 3 . -'

-c.y=

tJ/ Ol!!» c. .p. ::- 2.J'

~/~Jr;4J

't

~,,?/h,()el- ()I1!euo(V~"

/AJtJ't.cle"h .<.(;

~/ûu-\.==~Ot:)/2.3

-&/..te<..

;p

,'f

?

a...td- -t. ~-' j < t 0 ji<> /.:J e t '-' é' (J,.t ( ûd ---J? (} ~e ~ ~ t:U q h " d«é

~~ Iv/,j~e/)?

,/JHJoiJ

-zj''V

/Y.jT . .3~ . 3 :::. ~ cP'; J'J>/tf .

'"""Á cl f /J IJ / ;

C

,,-,o6/~.3

.!/c..vo i-s /..:-?) c'

te

va (' -voo ~ -c..U.c17:

c/

=

~ó'?: ~ OéJo/.Ó>,.

we

AltJUt.'LU-t..'/- o(')~ .--tt;·~f/ dlJté j(.1 tlt/7..e ?)o'1?7~--H 1l.At"16-a .t/';ioe~ / 41, /. ILf /PIle f va. -1? ,..tt. Ldt./11; c: ~ ClC>O~ cle..re ~e 2 eka -n/'''11

cl'

to~

&,'""

tie.,.,

~.-f.u

.. u -:: 0/ /123

IJ.r«

/{k)

('2

#~(r).

0"'" j.?,//,

I

(13)

L

--C-+-·'-l

i

_--.;-..-L

_--4

_{_}

_~

_,r

_{-J----l.--~ ~}

_..

_--~-.

_LJ..J.

-.oL.

t

I

~

I

-l,---.-{ . . -..

--.j---~---

.

Jl I_---c ~ t', :,Y'

î

~ t 1"""--; : 1 j

i

1

I

i

I

t

I

i i ' -:./~

y

.

~

I

I ~

---1--+

t

J f

l'

tI 1 Ij! -J

r

~u,

V

~

:.-'

~!

!

I

!

I

! .

: !

l .

- l

':--'1

1

.~~

~

-

~

i

~ -.' 1 1

1

i [. 1 =--__ = __ z .. . -. : , , ' , .• .:::.::::..::.."" ~ - "':""'::r--.'::"-'.~' - J.== 1 --i'· or --+ - r 1 __ - . " - l . l ' : - -.• ~ .-.. .... -:.t:..--::. f· _. .=r.-..::;: - ot" 1 Do

(14)

. f

I •

1;

0 'l. ol

ex

e

3

iJ

ti 1? -Ie .rt? l!(; (/)/)

J'

~ Cl

It'

e

-I-

,/h q

.z-

./

o/e ;l'u ~ e~ c 'e

/:t?7

4

=

ItJr

J

tv e l? IL

1

R : e t/ e 47.

.25e.

~ e -tr ~ '2 .t' 0 % ~ ol U~ (!.,??

r _

,-v e. e k IX

e:,

.

_~«.

-11J

el

_e

VL /h. 3

Yo

P,

e /h S -e.e /Jo} a t:I

'*

û.Jj' ':(

( ' ? 7

J

L ' 0 {TeA

:;r

f2

~

f:/r

R/V; W e.

~

l-l 04.'

é-? (lVtf.fl Û~-?1 .d~o'h?- ~lA..eÁ!- /ffle/- he.f ~.e~?.s-.e~J~~~l-~L~k'L~~

We /??e~(--1-1 aq'PJ dfJtc'-v, cl-i! ~a(Jf~.s<'e./.r;CJ~-é' o/e..{Jjr""VJ ~J~=:'

:::-

lix)

"'hl'

(> oe e,z ele

~e

()tcle

vo~

ru, 'XCI

~

het~e-"h

,

:J)u~ iéot4. --moefe-'PJ :le~d'er'h --vC>C>~ Jf?f!)~- ../lL..-,9<e.1'a.. ~e>Clt -4?e'h

bIN>_(I(~1II.

"e

tJ

c'e.d:

/ö /)

:t;41

==

Ä.", J~o1. cl ~ ~ cl ?Q.. -2 e.e. -u -t! OL.jU~ ..b' e "7?"Xe ~ ~ ,

!~

!

~

e ?, IX ee /)?

j

e

-t

Ol

~

Ie {/ (ti -n eLe ol a. -#7 p) 0/ /' e tt.. (.-6 all!. COn 0/. e

~.s

0 "c.

--.10#7 f ?OO 'Lol f

J

e.sc~ &! cf 0/::> 6'0

%

.

/'h

cle e.c>

--noienSL)~ ~O'7-??(-

/veJ?

-7

~

e.-nY~~n

cLCl...u?/=>

/ (/' c5' 0 0 " IJ

--)-~- ~o t == /:3 0 0 /YJ? o-fl --D e.. ~ ~ ~ /)?

.1. oOe>

- :::. 28 ~"'~ c..P7

l' -<;

::1

L<.~

-te

ua t

2>

t.t .s

}o"'L

x,

10 0

%

<. • ..$ el" J ('t?'"hr c0e/-/c'c.<"L--U é .. c//e U OCJ't ~u.c'u.e~

.--t

e. '1? '-;( -€ .e /PJ ./ ot CA .s

-1/

)

0 0 :< '-t'

~

/

~

/:: ... f?

vr

~D

- ::?/.3..3 / /

We

-

fu.kk~

/'fZ.-u... d-oo'l. ...-heL- / J(.,('11 L X

=

/ 0 0 ...(!.??

~_-<~..Iio?9 n • '-~ ~~

::::: 2,.33 / / -e-e0

Lr

.-eue?? w)"cxél a.an '-'re

-<1 f CJ 0 ~ - t. U-e-h f.

t.

7

~

(

./

~

a.

/

,'

"-

J.:

:zzJ

.

/')-e. b e.-

'2..1

Q. C

j.

/c " rn J u (J 0 'L 0/ e ~ e

-

C

f

'm ?O 0 'L 0/

t<-t ó

...

e..,

f~ ~

I-J. =:. - 0 ... D c5ró'3 -/- ~ 0..'2 Y <5 X .- - - ,

(/'<)

l1/e

,

Ile~e..ke.

her?? /?Z.u

oI~

I

l'

t~c...(}er/

,

·c.,

'

e....,..,t!-

'c.p~

,uoa'z.

'X t.<. <.' U e '\. c Á (J 0 0 ~ 0 ho C e h f~ 7'~ ~

ot

u .s voo 1. X -:::. 0 , .!J -/~.kIA.

...

4 f ,-''''~7~ .-... {,~ ",-..4' & O""',P:;t p .-'"'{/() t'~

1

q S l-' '11 .e .e /}? 0 ... ,p S/oflc'<f/ e

J(l

1..V(J(!r ~te

.-.4

7'

c.ohscCQnfe t/'lc..{i

(15)

0-, 1/2 3. ~ / ~ /

0..1-< YO

oIe

/~;;

--t

~

I

{>(

.J

o

hl'

e o e e"t 6 -E!...f ~ ~ e. ~ ( ' yk..

yu

te J7~.2Z:) ./ /)?a...a t a '17 tt .éY

(!)/

L. 'e

virr,cle~

/J-'ne.. f de ~) . ...,., ~oo"z d-loo-??7- Luahl.

(A.)~ uc'é- (;:<): f oo'l.

x=

:J

0 /o~~J ~::: ti ,: : ')-j &0 -=. ./26

f/e!

.C1...t1...nt/Jf-t ;07'~e"h P Gcl e u ,.( -e..-z. sf e / ' Iz-.e -'h ..> i~ -"1 . Ai : A,' .28 , ./ d u. .s

WO~ ti. ~ aL &:1 -"h

A

{.

-

.::

s~ .3.3

°l

.l3.i

~

= /)-6.

7;;

e...

k

k ,e /)-} W e

ti

()

t) ~ 0/ e f U/ e e

:l

e v 0 rn 0/ e -'?? ;Ó u -vJ b :e.. "7? v 0 IJ>. "t,

~ e.. r1? 9,(.e R ~ -

J

t

0 0 ~

(X::.

0 .J

X

=

/ 0 0 ) ~ e -??

.--.t

j'

--?7 ( , / -'t ' ll ~ I-:

ZZZ:..).

,

d()'>1 ' ; ( q t oIe'ff ~ee..,(é~ L>~l'xe. ke~

(.--tj

'

óe.

"Je-tj'J:.

c

'''''cf

/Î1J e é d f 0 0 rm , .--i.. U t--J, é

J

~~/> '1 e m Cl IJ) 0/ e ~ ale t.u e. ~ k

e.

e;T

'I R ,tj'th UOO'L lfe'7JO;(ee-1-1 -cJ. ..too-'t.

/'1

.(,

f. ...,t

i

/h I l r u / 'h ol e :?? tv e (/ Ot) 'z: " ~

9 ()

I

~JÁ

:-

~ó2S-

0 /

-h

=

~cyd= - //2S/ö :f-~o3 6YX

/

() 6

b

e.-'2J'

pa..,.., IZr L'S

t1J 0 t dl: t(·:

I

tvatVI

-t

j'

tie (:41 u f & l IJl

o~o/e lOteiot ,t,.,." c".., I () 39< · 1'- / ~v-.30' /o&".

L---n

oIe óoo~ -(/s-).

(16)

-Sa"?/e-?1 va t!: i'>7j"

B..e

UeJ. f ole e.

::-n

0/ e -'h .s.e Il. ..e /J7 ole

--6

e

~ ~

(!..e "h ; I!. e

~

û~

~

.e -Vt--...:J

dCt"h l.<J he l /X.1k.'J1l:P( f

rf

joe ~ I~ ..J rJ?7...e1 t'J/~I (.r->--t;t,.J4., :

'). I /, .s- // j) J'

J) c'::::" Z ./ ~ 0 '"- 3' -e.. -Y} - C::: .3 Ti- ·

Be

v ft f 0/

e

~ e 0 ';;( C -e /}1 07 0 I' L.v ct I e.. h ~ 0 el ~ ~ oL q "-'?

~

4 f Á-e l- a

~

6 -<!i -iJ

;0;7

jo e "h

L?

J?

C --h

--t

j'

/

Y

J /}?J.e t' 0/ e

-<2;;(

e...t;/

cI.e ()

I

h7 e 6

"rh

!1

e --n .

tv

,

.

..t

/}?J..e rJ7 m 07

f

Q.. 0 l.e ? e ~ e..

--4

.eA. ,{ .e.. (.. 0/

h

/Z ~

-é

e ~ at ~ 'h

('

..

/JJ e

.e

/Jn f /J-n.f! /)? /!J ;b 7>~-<--'h .I ~

-<-I

ale ~ ~ t/e a J~eir·~c/e41 .

I/.e

f

-I

~

e l f

1

e

~

/}J -z r' 'h d (. &:. k e

~

? 7? r??? Ol I

~

;. 0( t ( jJ

t

e / h e ___ e

~

.