Występowanie naturalnych izotopów promieniotwórczych w węglach GZW - metodyka i wstępne wyniki badań

ZESZYTY NAUKOWE POLITECHNIKI ŚLĄSKIEJ S e r i a : GÓRNICTWO z. 149

1986 Nr kol. 900

Bogusław MICHALIK Stanisław CHAŁUPNIK Jan SKOWRONEK

Główny Instytut Górnictwa

WYSTĘPOWANIE NATURALNYCH IZOTOPÓW PROMIENIOTWÓRCZYCH V» WĘGLACH GZW - METODYKA I WSTĘPNE WYNIKI BADAIŚl

Streszczenie, w pracy poruszono temat zależności występowania na- turalnych radionuklidów od ich pochodzenia. Podano zakresy zmienno­

ści oraz średnie stężenia radu Ra-226, Ra-228, potasu K-40 dla po­

szczególnych gwarectw oraz grup pokładów. Opisano oryginalną metodę pomiarowę opartę na tradycyjnym zestawie spektrometrycznym uzupeł­

nionym mikrokomputerem.

1. WSTĘP

Naturalna promieniotwórczość węgli pochodzęcyćh z GZ3N nie jest dotych­

czas rozpoznana w sposób zadowalający. Istniejęce informacje dotyczące tego zagadnienia sę nader skromne. Pochodzę głównie z opracować rozpatru- jęcych ten problem pod kętem skażać środowiska naturalnego powstających w rezultacie spalania dużych ilości węgla kamiennego. Brak jest prac ana­

lizujących zależność występowania naturalnych radionuklidów od własności fizykochemicznych węgla oraz jego pochodzenia. Celem niniejszej pracy jest rozpoznanie tego zagadnienia.

2. WYSTĘPOWANIE NATURALNYCH RADIONUKLIDÓW W SKORUPIE ZIEMSKIEJ

Podstawowe źródło promieniotwórczości naturalnej stanowię izotopy pro­

mieniotwórcze z szeregów uranu U-238, toru Th-232 (głównie Ra-226 i Ra-228' oraz izotop potasu K-40. Ich obecność w środowisku naturalnym jest zasad­

niczą przyczynę istnienia tzw. naturalnego tła promieniowania gamma.

Średnie Zawartości naturalnych izotopów w skorupie ziemskiej przedstawio­

no w tabeli 1. W przypadku węgli średnie zawartości tych radionuklidów sę nieco niższe [l] . Oeonakża zakres stwierdzonych stężeń jest znacznie więk­

szy i może sięgać nawet do kilkuset Bq/kg.

Opublikowane dane dotyczące polskich węgli sę bardzo nieliczne. Tak np.

podane przez 0. Tomczyńskę i współp. [2j prawie.dwukrotnie przekraczają średnią, dla węgli światowych. Z kolei R. Gragani [3] stwierdził w polskim węglu importowanym do Włoch stężenie naturalnych radionuklidów w grani­

c a c h 18 B q /k g .

£jt„±!Ł.c..b.aiA.|Łi—S^-.£b3.iw£tii.jŁ^..3.«..-.s!<ov».r.op.ęK

Tabele 1 Średnia zawartości naturalnych izotopów w skorupie ziemskiej

średnie stężanie Bq/kg Zakres stężeń Bq/kg

U-238 25 10-50

Th-232 25 7-50

K-40 370 100-700

Obne w tych przypadkach odnoszę się do prób węgli “uśrednionych“ , prze- znaczonych dla celów energetycznych. Brak jest natomiast danych dotyczę- eych próbek pobranych bezpośrednio z pokładów,

3. METODYKA BADAŃ

3.1. Przygotowanie prób węgli

Próby do analizy spektrometrycznej były pobierane przy współpracy La­

boratorium Kontroli Oakości Węgla GIG. Laboratorium to prowadzi bieżęcę kontrolę jakości węgla, przez co dysponuje dużę ilością materiału badaw­

czego. Do badań jakości węgla były pobierane próby bruzdowe z pokładów.

Po wykonaniu analiz chemicznych pozostałe część próby była przekazywana do Laboratorium Radiometrii GIG. Ten sposób organizacji pomiarów pozwoli na powiązanie wyników analiz spektrometrycznych z rezultatami badań fizy­

kochemicznych oraz dokładnymi danymi na temat pochodzenia danej próby.

Próby węgli przeznaczona do analizy spektroraetrycznaj były przekazywać ne w stanie powletrzno-euchym. Węgiel był rozdrobniony, 'o granulacji po­

niżej 1,4 mm. W tej postaci węgle umieszczone w pojemniku zapewniajęeym optymalną geometrię nadawały się do bezpośredniego pomiaru na spektro­

metrze promieniowania gamma.

3.2. Zestaw spektromatryczny

Układ pomiarowy oparto na detektorze półprzewodnikowym Ge/Li o objęto­

ści 55 cis oraz analizatorze wielokanałowym ROKI A-POLON LP 4840, W torze zasilania i wzmocnienia wykorzystano standardowe bloki systemu CAMAC.

Analizę amplitudy impulsów przeprowadzono za pomocę analizatora wielokana­

łowego , wyposażonego w przetwornik A/C typu napięcio-czas i pamięć farry-

t o w ą umożliwiającą gromadzenie danych w 800 kanałach.

Pomiar pojedynczej próby węgle trwał, w zalotności ód jej aktywności, od kilku do kilkunastu godzin. Do obróbki widma promieniowania gamma wy­

korzystano sikrokomputer Sinclair Spectrum ♦. Zawartość 800 kanałów ana­

lizatora była przekazywana za pomocą epecjalnle opracowanego interface*u

m p m i ę a i operacyjnej mikrokomputera. Interface zoetał zbudowany w opar­

Występowanie naturalnych izotopów.. 505

ciu o ośmiobitowy rejestr z wyjściami trójetsnowymi. Oego zadanie polega­

ło na przekształceniu danych z wyjścia analizatora z postaci dziesiętnej szeregowej na kod BCD i dopasowaniu poziomów napięć.. Interface oraz pro­

cedura obsługi umożliwiały wpisanie do pamięci komputera zawartości 800 kanałów analizatora w cięgu kilku sekund.

3.3. Interpretacja widm gamma

Pomiary widm gamma wykonywano w zakresie energii od 300 do 2800 keV.

W tym zakresie energetycznym występuje większość znaczących linii gamma izotopów z naturalnych szeregów promieniotwórczych. Zakres ten został ustawiony za pomocę zestawu źródeł kalibracyjnych. w odciętej części wid­

ma (poniżej 300 keV) przeważa oddziaływanie comptonowskie oraz tzw. efekt matrycy. Powyżej energii 2800 keV nie występuję linie nadające się do interpretacji, pochodzące od naturalnych izotopów. Analizę zawartości radionuklidów z szeregu uranowego przeprowadzono na podstawie liniis

352 keV - Pb-214 609 kEV

1120 keV

1764 keV - BÏ214, z szeregu torowego:

911 kaV

966 keV - Ac-228 583 keV

2614 keV - Tl-208 potasu :

1460 keV

Stężenie radionuklidów w poszczególnych próbach określano metodą po­

równania z aktywnością wcześniej przygotowanych wzorców. Wzorce przygoto­

wane w .oparciu o tłowe próby węgla z domieszką preparatów wzorcowych (ru­

da uranowa, piasek monacytowy, sole potasowe). Preparsty te były atesto­

wane przez Nrtional Brunswick Laboratory, USA. Otrzymano w ten sposób wzorce o aktywnościach :

U-238 - 2770 Bq/kg Th-232 - 414 Bq/kg K-40 - 16500 Bq/kg

3.4. Sposób interpretacji widm

Wspomniana w poprzednim punkcie interpretacja widm była realizowana za pomocą programu “SPECTRUM”. Program składa się z trzech części wykonuję- cyeh;

a) obsługę interface'« oraz wstępną graficzną obróbką widma.

b) gładzenie i wyszukiwanie linii (pików),

c) identyfikację pików i obliczenia stężeń przez porównanie z tablicą wzorców.

504 B. Michalik, St. Chałupnik, 0, Skowronek

Po wczytaniu danych do pamięci mikrokomputera zostaje uruchomiona pro­

cedura wstępnej obróbki widma.Wprowadzanie kilku opcji pozwala na za­

pisanie danych w pamięci masowej (taśma magnetofonowa lub dysk elastycz­

ny), wykreślenie widma w całości lub fragmentach na ekranie monitora z możliwością skopiowania na drukarce, wydrukowanie dowolnego kanału.

Ze względu na fakt, że liczby zliczeń w poszczególnych kanałach sę obarczone błędami statystycznymi, wykonuje się tzw. gładzenie widma

(smoothing). Oest to procedura pozwalająca na zmniejszenie wpływu fluktu­

acji statystycznych. Polega ona na porównaniu liczby zliczeń w sąsiednich kanałach. Ola stosowanego zestawu spektrometrycznego optymalny parametr gładzenia (liczba związanych ze sobą kanałów) wynosi 5. W tym przypadku użyty schemat gładzenia przvjmuje postać [4]:

bn . |ę(- 3an_2 ♦ 1 2 0 ^ ♦ 17an + l2an+2 - :sn + 2 )

gd z i e :

an - liczba zliczeń w n-tym kanale,

bn - liczba zliczeń w n-tym kanale po wykonaniu gładzenia.

Po wykonaniu gładzenia program umożliwia wykonanie powtórnego gładzenia lub przejście do dalszych obliczeń.

Procedura wyszukiwania pików polega na sprawdzaniu dla każdego kanału warunku s

<bn-2 * * f > < bn > f >

gdz ie«

f - zadany wcześniej współczynnik czułości.

Spełnienie powyższego warunku świadczy c tym, że różnice zliczeń w kanałach n i n-2 oraz n i n+2 są etatystycznie istotne. Oznacza to, że w kanale n Jest maksimum piku. Następnie, na podstawce zależności:

bi > bi-i ♦ V bi • f oraz bP > bP* i ' • ^*■

otrzymujemy prawą i lewą granicę piku.

Na podstawie trzech wartości bn , b^, bp obliczane Jest pole P pod pikiem metodą TPA (metoda trapezów). Po przeanalizowaniu całego widma następuje wydruk wszystkich wartości P z podaniem numeru kanału maksi­

mum.

Kolejnym krokiem programu jest kalibracja energetyczna zlokalizowanych pików. Wykonuje się ją na podstawie wprowadzanych danych dwóch znanych pików. Wyznaczanie stężeń poszczególnych izotopów polega na porównaniu

Występowanie naturalnych izotopów... 505

otrzymanego widma energetycznego z zapisana w pamięci tablicę wzorców i uwzględnieniu tła. Efektem działania programu Jest wydruk, w którym umie­

szczone sę kolejno: nazwa i numer kolejny próby, data i czas pomiaru, stę­

żenie Ra-224, Ra-228, Ra-226, K-40 oraz błędy pomiaru.

4. OMÓWIENIE WYNIKÓW POMIARÓW

Na podstawie analizy 415 prób węgli ze wszystkich aktualnie eksploato­

wanych pokładów stwierdzono następujęce średnie stężenia naturalnych radionuklidów:

Ra-226 18 Bq/kg Ra-228 11 3q/kg

K-40 58 Bq/kg

Stężenie naturalnych izotopów w węglach zmienia się w dość znacznych granicach. Zakresy zmienności dla poszczególnych izotopów wyględaję na­

stępująco:

Ra-226 (szereg uranowy) 0 - 121 Bq/kg Ra-228 (szereg torowy) 0 - 105 Bq/kg

K-40 0 - 785 Bq/kg

Występujęce w węglach GZW stężenia radionuklidów sę różne w zależności od miejsca występowania oraz ogniwa stratygraficznego (pokładu) tabele 2, 3 , 4 . . . '

Najniższę zawartość naturalnych izotopów promieniotwórczych stwierdzo­

no w węglach z pokładów grupy 500. średnio najniższę zawartościę charak- teryzujv się węgle z kopalń Bytomsko-Rudzkiego GW. Zawartość Ra-226 w po­

kładach grupy 600 do 800 znacznie przekracza zawartość Ra-228. W pokła­

dach grupy 200 do 400 sytuacja jest odwrotna.

W trakcie kontynuacji rozpoczętych badań należałoby sprawdzić wpływ zawartości naturalnych izotopów promieniotwórczych na własnbści fizyko­

chemiczne węgla (popielność, wilgotność, głębokość zalegania).

Zawartość Ra~226(w Bq/kg) w zależności odgrupy pokładów i obszaru eksploatacji

506 S. Michalik, St. Chałupnik, 3. Skowronek

m

▼łc OJ a> vł N N CM ■«* GO

X I CM r ł CM CM CM r-t

5>

<r>U

o t-ł

• W m N

H ^{r ł}

i i 1

2 <0 o o CO

o N

ri CS n ^•rł

XJc CM co ro

$ CM r-ł rł O

u rO

*«

<6 N

O CM O *

OT

OT

im 10 ■H ot (* a> CT

JC 1 1 8 1 i

3 es O ro O O o

C3 IM

n

! (5

CC fHf c

•O co

OT

ro M Cfi CM

'CCw

®9 Ul OT

U rl m o CM OT O

Jtf r-i m ot CD 1 a>

CS t i i I co i

2 N O o o O CM o

ON O

rlC CM o co OT r% CM O

■o CM CM CM t-ł CM CM

©u

•«i

•© co OT

u OT rO

IO 1

<D r-i O O

2 N

O a

• ^•rł

co c

XI »0 0» OT GO

• rł CM «

ssU.

' 6

>* O

Xa

§ 8 8 8 8 8

* CM M

OT

ac

Tabela

Występowanie naturalnych izotopów... 507

©

•rl

C m CS «n vO N MD r ł

"O t S ■H fi

ou

< 0

O

<D fi •M- CM

U r^ to to

* JC 1 1 1

• o © 0 O CM '

T5 N fi

n o

M

J£ £ ©

O i

O . n C i n t n CM vO

XJ H r ł CM

>■ ©

CL u

3 •«

Im 03

■o ©© i n

O L. 0 O <0 Ov ao

fi N CM T“ł

*rł ‘»“ j © 1 1 1 1 1

O O 55 N 0 0 O O

SD co d

o

c co o ©

■N O 1 fi

© <~H oc C 0 O ł O K ł O ao in

*h a ■O r ł CM H tH W * rM

© co O

N L.

© SD

£ 3

•i*1* U ©

O £0 © CM CO LO N i n ao

-Si N i . \D i n * * ^tS CM

\ O 1 1 1 1

O rjD © O 0 0 O 0

CO o N

¿■n 2

O ©

■H

co N C

w T> N N ao * i n m CM

CM © H r ł tH

i U

« SD

a : ' O

'O) ©

o © CM CM fi

** Iw • * to

im JC 1 f

co © O O

N

© 5

N O

© a : ■ri

1 C

CD "O CM O» to in

© H

im SD

8

* ©

T>_{0 :} O_{O O}O O_O 0₀ 9_{0 0}⁰ ₀^{0 IM}_©

HM CM

rt

i t 0 CL

Zawartość K-40(w Bq/kg) w zależności odgrupy pokładów i obszarueksploatacji

503 B. Michalik, St, Chałupnik. D. Skowronek

Występowanie naturalnych izotopów.. 509

LITERATURA

[1] United Nations Sources and Effects Ionizing Radiation United Nations Scientific Coramitts on the Effects of Atonic Radiation, 1982 report to the General Assembly with annexes United Nations publicatin. New York 1982.

[2] Tomczyrtska 0. i in. : The results of measurements of the natural radio- nuklides in coal power plants wastes and light concrete samples, Nukleonika 1981.

[3] Gragani R. i in. : Natural Radioactivity Releases from Coal Fired and Geothermal Power Plants in Italy, Natural Radiation Environment, Bombay 1981.

¡4] Philip A. : Baedecker - Digital Methods of Photopeak Integration in Activation Analysis, Analytical Chemistry Vol. 43, p. 405.

Recenzent: Prof. dr hab. Andrzej Zastawny

HAJUHHE EC SEC 2BEHHHX P M KOAKTHBHHX K30I0II0B B YTjiai iy E - METOAHKA H IXEPBOHAMAJIBHHE PE3yjIbIATM HCCJIEfiOBAHM

P e 3 c m e

• B padoTe oroBopeH Bonpoc 3aBHCHM0CTH BHCTynaHZH ecxeciBeHHHi paAHOHyxxo-

h a o b o t ax npoKcxozseEHB. AaHu npeAejui H3MenaeM0CTH a Taxxe cpeAitaa xoHuea-

xpaiiHH p a A M Ra-226, Ra-228, xazKR K-40 a m OTAexBHax ropHHX uexoB a rpynn

n x a c T O B . O n a c a H o p u n i H a x B H i i a H 3 M e p H i e A B H s d l m s t o a , o c H o s a H H a T p a A H i u i o H H o a

cnfiKipoMexpsiiecKOiS ciicieMe c MisxpoKOMiiwoTepoM.

THE OCCURRENCE OF NATURAL RADIOACTIVE ISOTOPES IN THE COALS OF THE UPPER SILESIA COAL BASIN - MSTHODICS AND PRELIMINARY TEST RESULTS

S u m m a r y

The paper deals with the subject of the dependence of the natural radionuclides occurrence on their origin. Variation ranges have been given, as well as tha average concentrations of radium Ra-226, Ra-228, potassium K-40, for the particular mining companies and groups of seams.

An original measuring method^ based on a traditional spectrometrlc set, supplied with a microcomputer, has been described.