Zeolity VSiBEA, CoSiBEA CuSiBEA i MnSiBEA otrzymano za pomocą dwuetapowej metody posytnezowej składającej się kreowania gniazd hydroksylowych przez dealuminowanie zeolitu TEABEA oraz impregnacji otrzymanego SiBEA roztworami prekursora metali.
Całkowita dealuminacja oraz wprowadzenie metali do sieci zeolitu SiBEA nie spowodowało znaczących zmian właściwości strukturalnych i teksturalnych zeolitu BEA. Obecność mononuklearnych, izolowanych kompleksów V, Co, Cu i Mn w próbkach o zawartości metalu do 2 % wagowych oraz mononuklearnych i polinuklearnych kompleksów w próbkach o dużej zawartości metalu zostało potwierdzone za pomocą badań technikami DR UV-vis, FTIR, XPS, NMR, EPR i TPR. Aktywność katalityczną zeolitu w SCR silnie zależała od temperatury, zawartości metalu i od rodzaju oraz otoczeniu kompleksów metali w strukturze zeolitu BEA. Katalizatory VSiBEA, CoSiBEA CuSiBEA i MnSiBEA z izolowanymi centrami metali były aktywne w reakcji NH3-SCR z jednoczesną bardzo niską selektywnością do niepożądanego N2O. Z drugie katalizatory zawierające głównie pozasieciowe kompleksy metali były mniej aktywne w NH3
-SCR, zwłaszcza w wyższych temperaturach, w których obserwowano znaczne ilości N2O w strumieniu produktów.
VSiBEA, CoSiBEA CuSiBEA and MnSiBEA zeolites were prepared by a two-step postsynthesis method that consists of the creation of vacant T-atom sites by dealumination of TEABEA and impregnation of resulting SiBEA with metal precursor solution. VHA1BEA, CoHAlBEA CuHAlBEA and MnHAlBEA zeolites were obtained by conventional impregnation of HA1BEA with solutions of metal precursors.
The full dealumination of parent TEABEA zeolite by nitric acid treatment, as well as the incorporation of metal atoms in the framework of SiBEA zeolite do not change significantly the crystalline and the textural properties of BEA zeolite. The presence of isolated V, Co, Cu and Mn species for low metal content and pseudo-tetrahedral and octahedral metal species for high V, Co, Cu or Mn content was evidenced by diffuse reflectance UV-vis, FTIR, XPS, NMR, EPR and TPR. The catalytic activity of zeolites in SCR strongly depends on temperature, metal content and the nature and surroundings of metal species in BEA structure. The VSiBEA, CoSiBEA CuSiBEA and MnSiBEA catalysts with predominantly isolated pseudo-tetrahedral species were active in NH3-SCR process, with very low selectivity towards undesired N2O. In contrast, catalysts containing mainly
extra-framework species are less active in NH3-SCR, especially at higher temperatures where considerable amounts of N2O were observed in the product stream.
