Od 65 lat, od kiedy odkryto Pu i wykorzystano głównie w celach militarnych, sukcesywnie wzrastała jego koncentracja w powietrzu osi ˛agaj ˛ac maksimum w latach 60 XX w. Od tego momentu do dzisiaj wi˛ekszo´s´c Pu znajduj ˛acego si˛e wówczas w atmosferze uległo depozycji na powierzchni Ziemi, niemniej jednak jego ´sladowe ilo´sci s ˛a wci ˛a˙z obserwowane w atmosferze.
Pluton w powietrzu mo˙ze by´c doskonałym narz˛edziem, dzi˛eki któremu powi˛ekszymy swoj ˛a wiedz˛e na temat procesów zachodz ˛acych w ´srodowisku. Jest on znacznikiem aerozoli (które go przenosz ˛a) i tym samym jednym z elementów klucza do ´zródła informacji na temat strefowo´sci wymiany mas powietrza pomi˛edzy półkul ˛a północn ˛a i południow ˛a czy transportu aerozoli atmosferycznych na du˙ze odległo´sci, etc.
Inspiracj ˛a do prowadzenia bada´n w zakresie niniejszej pracy stała si˛e próba identyfika-cji ´zródeł Pu zwi ˛azanych zarówno z rutynow ˛a działalno´sci ˛a np.: elektrowni j ˛adrowych, fabryk przerobu paliwa j ˛adrowego, fabryk przerobu głowic nuklearnych jak i sytuacjami awaryjnymi.
Celem projektu stało si˛e zatem:
• wyznaczenie st˛e˙ze´n aktywno´sci izotopów 238Pu, 239Pu, 240Pu (oraz cz˛e´sciowo 241Am) i ich ilorazów w próbach: filtrów powietrza oraz całkowitego opadu atmosferycznego, • próba identyfikacji ´zródeł pochodzenia aerozoli Pu w próbach:
– ustalenie zale˙zno´sci koncentracji izotopów Pu w próbach aerozoli warstwy przy-gruntowej, ze wska´znikami cyrkulacji wschodniej i południowej (Kraków) oraz wska´znikami NAO (N orth Atlantic Oscillation) (Białystok) - daj ˛acymi informa-cj˛e o u´srednionych kierunkach adwekcji mas powietrza w danym regionie,
– zaprojektowanie i opracowanie modelu 3 ´zródeł tj. modelu szacowania frakcji ak-tywno´sci odpowiadaj ˛acej wybranym 3 ´zródłom Pu w próbach.
• próba oszacowania obci ˛a˙zaj ˛acych dawek skutecznych jakie mógł otrzyma´c mieszkaniec Krakowa lub Białegostoku w wyniku inhalacji aerozoli zawieraj ˛acych izotopy Pu (na pod-stawie danych uzyskanych z bada´n własnych oraz opracowa´n literaturowych dotycz ˛acych metabolizmu Pu człowieka),
Naturaln ˛a konsekwencj ˛a wy˙zej przedstawionych celów miała sta´c si˛e baza koncentra-cji Pu w powietrzu dla Polski - nabieraj ˛aca wi˛ekszego znaczenia w obliczu decyzji o budowie elektrowni j ˛adrowej w Polsce, a cały projekt (wyniki, modele, korelacje) miał stanowi´c prototyp uproszczonego komplementarnego modelu umo˙zliwiaj ˛acego retrospektywne badanie rozprze-strzeniania Pu w powietrzu.
Badania Pu w próbach aerozoli
atmosferycznych
Pu znajduj ˛acy si˛e w atmosferze, tak jak zostało to wyja´snione w rozdz.1., wyst˛epuje w formie aerozoli, st ˛ad te˙z metodyka pracy w pocz ˛atkowej fazie bada´n nad Pu „atmosferycznym” jest cz˛e´sci ˛a metodyki prac nad aerozolami. Niezwykle wa˙znym etapem bada´n - w jednym i dru-gim przypadku - determinuj ˛acym jako´s´c otrzymanych wyników jest odpowiedni dobór metody poboru prób, który zale˙zy m.in. od: rozmiaru badanych cz ˛astek, ich koncentracji w badanym o´srodku, a tak˙ze ich własno´sci fizycznych i chemicznych [64]. Bior ˛ac pod uwag˛e wszystkie komponenty odpowiedzialne za wła´sciwy dobór metody poboru aerozoli oraz mo˙zliwo´sci tech-niczne, zdecydowano o badaniach aerozoli w przyziemnej warstwie atmosfery.
Korzystaj ˛ac z do´swiadcze´n grupy niemieckiej prowadzonej przez D. Arnolda [2] a na-st˛epnie przez H. Wersfofena [88] do bada´n koncentracji Pu w cz ˛astkach atmosferycznych u˙zyto filtrów powietrza pochodz ˛acych z 3 stacji poboru aerozoli warstwy przyziemnej, z czego 2 ASS (Aerosol Sampling Station) nale˙zały do Sieci Wczesnego Wykrywania Ska˙ze´n Promieniotwór-czych (SWWSP) nadzorowanej przez CLOR i PAA (Pa´nstwow ˛a Agencj˛e Atomistyki). W/w sie´c tworzona jest przez 12 stacji zlokalizowanych na terenie Polski w nast˛epuj ˛acych miejscowo-´sciach: Gdynia, Szczecin, Białystok, Toru´n, Warszawa, Zielona Góra, Łód´z, Wrocław, Lublin, Katowice i Kraków [63]. Filtry powietrza, które zostały poddane badaniom pochodziły z Kra-kowa i Białegostoku.
W 2001 r. w ramach grantu PAA uruchomiono na terenie IFJ PAN w Krakowie stacj˛e MASS (Modified Aerosol Sampling Station); ( trzecia ze stacji, której filtry zostały wykorzy-stane do bada´n), a w 2005 r. dodatkowo kolektor całkowitego opadu atmosferycznego (aerozoli usuwanych z atmosfery w wyniku suchej i mokrej depozycji), którego badania stanowi´c miały uzupełnienie bada´n prowadzonych przy u˙zyciu filtrów powietrza.
2.1 Charakterystyka miejsc poboru prób aerozoli
atmosfe-rycznych
Kraków i Białystok to miasta poło˙zone w odległo´sci 442 km od siebie na obszarach charaktery-zuj ˛acych si˛e ró˙znym ukształtowaniem terenu. To wła´snie poło˙zenie geograficzne ma decyduj ˛acy wpływ na warunki anemologiczne, z którymi zwi ˛azany jest transport oraz koncentracja aerozoli atmosferycznych w danym miejscu.
Rysunek 2.1:Usytułowanie miejsc poboru prób na terenie Polski.
Białystok to miasto w północno - wschodniej cz˛e´sci Polski, poło˙zone na Nizinie Podlaskiej nad rzek ˛a Biał ˛a. Teren ten jest zdominowanym przez: moreny, kemy oraz równiny sandrowe [22]. Ok. 32 % powierzchni miasta stanowi ˛a tereny zielone. Na podstawie bada´n warunków anemometrycznych prowadzonych w latach 1961 - 1995, okre´slono dla Białegostoku procen-towy udział wiatrów z poszczególnych kwadrantów (kierunków geograficznych)[22] i tak z:
• północy - 14,0 %, • wschodu - 17,6 %, • południa - 26,3 %, • zachodu - 27,9 %.
Na podstawie tego zestawienia mo˙zna wnioskowa´c o dominacji w Białymstoku wia-trów z południa i zachodu, za´s empirycznym dowodem tej zale˙zno´sci jest ró˙za wiawia-trów (uwzgl˛ed-niaj ˛aca kierunki po´srednie 1. stopnia) przygotowana dla tego samego okresu czasu (rys.2.2).
´Srednia szybko´s´c wiatru obliczona na podstawie zebranych wyników bada´n wynosiła 2,8 m/s przy czym szybko´sci maksymalne osi ˛agały wiatry z południowego - wschodu, wschodu oraz zachodu, a ich szybko´sci ´srednie wyznaczone w oparciu o dane zebrane na wysoko´sci 3 m wynosiły odpowiednio 3,8 m/s, 3,5 m/s oraz 3,4 m/s [22]. Zaobserwowano równie˙z korelacj˛e pomi˛edzy ´srednia cz˛esto´sci ˛a wyst˛epowania wiatru silnego i bardzo silnego a por ˛a roku. Wiatry o szybko´sci ponad 10 m/s obserwowane były najcz˛e´sciej zim ˛a (grudzie´n - luty), najrzadziej latem (czerwiec - sierpie´n) [22]. Innym wa˙znym zjawiskiem ukazuj ˛acym detale transportu mas powietrza i aerozoli nad danym miejscem s ˛a cisze atmosferyczne (antonim wiatru). Ich cz˛esto´s´c wyst˛epowania szacuje si˛e na 14,2 % i dominuj ˛a one głównie w lipcu, sierpniu i wrze´sniu.
Rysunek 2.2:Ró˙za wiatrów dla stacji pomiarowej IMGW w Białymstoku [22].
Stacja poboru aerozoli w Białymstoku zlokalizowana jest w centrum miasta na ob-szarze parku miejskiego, na wysoko´sci 130 m n.p.m., a jej współrz˛edne geograficzne wynosz ˛a 53◦07’ N oraz 23◦10’ E.
Kraków poło˙zony w południowej Polsce na styku wielkich struktur tektonicznych tj.: Karpat Zachodnich z Podkarpaciem, Wy˙zyny ´Sl ˛asko - Krakowskiej oraz Wy˙zyny Małopolskiej [44], w dolinie Wisły biegn ˛acej wzdłu˙z kierunku wschód - zachód. Takie poło˙zenie miasta - na zr˛e-bach tektonicznych - z du˙zym zró˙znicowaniem wysoko´sci (centrum otoczone wzniesieniami) wpływa na niekorzystny mikroklimat Krakowa (cz˛esto´s´c wyst˛epowania cisz atmosferycznych - szybko´s´c wiatru < 0,5 m/s - 32 % ), który kształtowany jest głównie przez ogóln ˛a cyrkulacj˛e atmosfery czyli przez: układy wy˙zów i ni˙zów, poziomy gradient ci´snienia atmosferycznego, etc. W dolinach poło˙zonych na osi wschód - zachód teoretycznie powinny przewa˙za´c wiatry wschodnie i zachodnie jednak szorstko´s´c podło˙za, która zwi ˛azana jest z zabudow ˛a miasta mo˙ze w znacznym stopniu je modyfikowa´c.
Na podstawie bada´n przeprowadzonych w latach 1961 - 1980 ustalono, ˙ze w Krakowie dominuj ˛a nad pozostałymi, wiatry zachodnie i południowo - zachodnie. Ich procentowy udział wynosi odpowiednio [45]:
• wiatry północne - 7,9 %, • wiatry wschodnie - 12,8 %, • wiatry południowe - 26,3 %, • wiatry zachodnie - 24,2 %.
Badania pozwoliły równie˙z ustali´c, ˙ze szybko´sci wiatrów dla Krakowa nie s ˛a tak zró˙z-nicowane jak dla Białegostoku. ´Srednia szybko´s´c wynosiła 1,9 m/s podczas gdy maksymalna szybko´s´c ´srednia (któr ˛a zanotowano dla okresu wiosennego) była równa 2,2 m/s [45].
Krakowska stacja poboru aerozoli atmosferycznych nale˙z ˛aca do SWWSP znajduje si˛e na terenie IFJ PAN i s ˛asiaduje z dwoma wa˙znymi, przecinaj ˛acymi si˛e szlakami komunika-cyjnymi prowadz ˛acymi, w kierunku Olkusza i Katowic. Stacja zlokalizowana jest na otwartej przestrzeni (najbli˙zsze zabudowania znajduj ˛a si˛e w odległo´sci około 50 m od punktu pomiaro-wego), na wysoko´sci 215m n.p.m. a jej współrz˛edne geograficzne wynosz ˛a: 50◦04 ’N oraz 19◦ 58 ’E.
Dodatkowa stacja poboru aerozoli oraz czerpnia całkowitego opadu atmosferycznego zlokalizowane s ˛a równie˙z na terenie IFJ PAN w odległo´sci odpowiednio ok. 6 m i ok. 2 m od stacji nale˙z ˛acej do sieci, a ich wzajemne poło˙zenie przedstawione zostało na rys.2.4.
Rysunek 2.4:Rozmieszczenie 2 stacji poboru aerozoli oraz kolektora całkowitego opadu atmosferycz-nego na terenie IFJ PAN w Krakowie.