Modelowanie i analiza transmutacji

Badanie efektywności transmutacji w widmie neutronów odznaczającym się składową o energii bliskiej 14MeV obok zagadnień bezpieczeństwa bez wątpienia stanowi jeden z istotnych tematów związanych z analizą reaktorów hybrydowych bazujących na połączeniu syntezy i rozszczepienia. W tym celu przygotowany został odpowiedni model reaktora bazujący na układzie stworzonym podczas symulacji MCNP. Uzupełnienie istniejącego już modelu wymagało zdefiniowania dodatkowych warunków obliczeń oraz istotnych parametrów, takich jak: tryb symulacji, okres obliczeń wypalania, całkowita moc reaktora. Ponadto dla prawidłowego działania programu wymagane są inne parametry zgodnie z wytycznymi zawartymi w instrukcji obsługi oprogramowania. Wszystkie badania były wykonane przy założeniu termicznej mocy nominalnej równej 3GW (przeliczenie wyników dla innych wartości mocy urządzenia ze względnie małymi błędami można uzyskać z prostej proporcji). W obliczeniach przyjętych zostało kilka okresów czasu o różnej długości dla wypadkowego źródła złożonego z dwóch źródeł neutronów, z których jedno posiadało typowe widmo neutronów rozszczepieniowych dla reaktorów prędkich, zaś drugie było monoenergetycznym źródłem neutronów powstałych w wyniku reakcji syntezy, które przedstawione zostało np. na rys. 3.2. Analiza wyników wykazała spadek ilości aktynowców (z pewnymi wyjątkami), co na wybranych przykładach pokazane są w tabelach 5.1 do 5.4 oraz na rys. 5.1 i 5.2.

Tabela 5.1 pokazuje masę wybranych izotopów w czasie pracy reaktora, natomiast tabela 5.2 pokazuje udział masy wybranych izotopów względem ich masy początkowej.

Tabela 5.1. Masa wybranych izotopów w czasie wypalania (wartości podane w [g] dotyczą obszarów 0…150cm od końca prętów pierwszej strefy).

Czas wypalania [dni]

Izotop 0 1 31 32 62 63 93 94 124 125 155 156

Np237 3,7480E+05 3,7463E+05 3,6971E+05 3,6954E+05 3,6479E+05 3,6462E+05 3,5946E+05 3,5930E+05 3,5441E+05 3,5424E+05 3,4915E+05 3,4899E+05 Pu238 6,9956E+04 6,9956E+04 7,3938E+04 7,4094E+04 7,9169E+04 7,9350E+04 8,5413E+04 8,5625E+04 9,2300E+04 9,2531E+04 9,9756E+04 1,0001E+05 Pu239 9,8394E+05 9,8338E+05 9,6700E+05 9,6644E+05 9,5063E+05 9,5006E+05 9,3325E+05 9,3275E+05 9,1675E+05 9,1619E+05 8,9969E+05 8,9919E+05 Pu240 5,6521E+05 5,6519E+05 5,6464E+05 5,6463E+05 5,6413E+05 5,6410E+05 5,6353E+05 5,6351E+05 5,6295E+05 5,6293E+05 5,6228E+05 5,6226E+05 Pu241 2,2578E+05 2,2564E+05 2,2163E+05 2,2150E+05 2,1761E+05 2,1748E+05 2,1344E+05 2,1331E+05 2,0953E+05 2,0939E+05 2,0554E+05 2,0541E+05 Pu242 2,2673E+05 2,2759E+05 2,2951E+05 2,2956E+05 2,3094E+05 2,3099E+05 2,3243E+05 2,3248E+05 2,3390E+05 2,3394E+05 2,3531E+05 2,3535E+05 Am241 1,1476E+06 1,1470E+06 1,1306E+06 1,1300E+06 1,1141E+06 1,1135E+06 1,0963E+06 1,0958E+06 1,0795E+06 1,0789E+06 1,0620E+06 1,0614E+06 Am242m 7,6750E+03 7,7213E+03 7,7675E+03 7,8130E+03 7,8584E+03 7,9031E+03 7,9478E+03 7,9917E+03 8,0356E+03 8,0788E+03 8,1219E+03 8,1643E+03 Am243 9,6288E+05 9,6244E+05 9,5075E+05 9,5038E+05 9,3906E+05 9,3869E+05 9,2650E+05 9,2613E+05 9,1463E+05 9,1419E+05 9,0225E+05 9,0188E+05 Cm242 0,0000E+00 6,7488E+01 2,3372E+02 2,3784E+02 3,4757E+02 3,5106E+02 4,5655E+02 4,5971E+02 5,4695E+02 5,4969E+02 6,2724E+02 6,2962E+02 Cm243 0,0000E+00 2,6148E-01 3,2709E+01 3,4263E+01 8,8794E+01 9,1231E+01 1,7295E+02 1,7584E+02 2,7301E+02 2,7661E+02 3,9448E+02 3,9857E+02 Cm244 0,0000E+00 3,4894E+02 1,1139E+04 1,1504E+04 2,1784E+04 2,2144E+04 3,3094E+04 3,3441E+04 4,3930E+04 4,4286E+04 5,4784E+04 5,5131E+04 Cm245 0,0000E+00 3,7856E-02 3,4454E+01 3,6795E+01 1,3256E+02 1,3709E+02 3,1046E+02 3,1701E+02 5,4943E+02 5,5853E+02 8,6050E+02 8,7194E+02 Cm246 0,0000E+00 0,0000E+00 4,5051E-02 4,9669E-02 3,4409E-01 3,6189E-01 1,2413E+00 1,2818E+00 2,9750E+00 3,0506E+00 5,9159E+00 6,0335E+00

Tabela 5.2. Względna ilość wybranych izotopów w czasie wypalania w odniesieniu do ich początkowej masy. Czas wypalania [dni]

Izotop 0 1 31 32 62 63 93 94 124 125 155 156 Np237 100,000 99,955 98,643 98,598 97,329 97,284 95,908 95,864 94,560 94,515 93,156 93,113 Pu238 100,000 100,000 105,691 105,914 113,169 113,428 122,094 122,398 131,940 132,270 142,598 142,955 Pu239 100,000 99,943 98,279 98,221 96,614 96,557 94,849 94,798 93,172 93,114 91,437 91,387 Pu240 100,000 99,997 99,900 99,897 99,809 99,804 99,704 99,699 99,601 99,597 99,481 99,478 Pu241 100,000 99,939 98,162 98,104 96,382 96,321 94,533 94,478 92,800 92,742 91,034 90,979 Pu242 100,000 100,380 101,227 101,249 101,861 101,880 102,517 102,536 103,165 103,184 103,785 103,804 Am241 100,000 99,951 98,519 98,470 97,081 97,032 95,534 95,490 94,069 94,020 92,544 92,495 Am242m 100,000 100,603 101,205 101,798 102,390 102,972 103,555 104,127 104,699 105,261 105,823 106,375 Am243 100,000 99,955 98,741 98,702 97,527 97,488 96,222 96,183 94,989 94,944 93,704 93,665

Prezentowane tabele oraz wykresy zawierają uśrednione wyniki uzyskane dla komórek o długości 10cm ulokowanych w pierwszej strefie paliwowej w odległości 0…150cm od końców prętów. Obszar ten został wybrany ze względu na korzystniejsze warunki wypalania paliwa, dzięki większemu udziałowi neutronów 14MeV w widmie, niż ma to miejsce w strefach bardziej odległych od osi symetrii reaktora. Podobna uwaga dotyczy centralnej części prętów paliwowych, dla których składowa 14MeV jest wyraźnie mniejsza niż w obszarze 0…150cm. Rys. 5.1 przedstawia masy wybranych izotopów wchodzących w skład paliwa, natomiast rys. 5.2 pokazuje względne ilości wybranych izotopów odniesione do ich początkowej ilości.

108

Rysunek 5.1. Masa wybranych izotopów wchodzących w skład paliwa w czasie pracy reaktora (dane dotyczą składu paliwa z pierwszej strefy w zakresie długości 0…150 cm od końców prętów).

109

Rysunek 5.2. Zawartość względna poszczególnych izotopów w paliwie w czasie pracy reaktora w odniesieniu do ich masy początkowej (dane dotyczą komórek pierwszej strefy paliwa w zakresie długości 0…150 cm od

końców prętów).

Niektóre z izotopów widoczne na rys. 5.1 nie pojawiają się na rys. 5.2, ponieważ nie występują w składzie początkowym, dlatego też nie jest możliwe obliczenie ich udziału względem wartości początkowej.

110

Dane, w oparciu o które wykonane zostały prezentowane wykresy pozwalają na obliczenie czasu połowicznego zaniku (z uwzględnieniem wypalania oraz naturalnego rozpadu) dla wybranych nuklidów w reaktorze.

Tabela 5.3. Czas połowicznego zaniku w reaktore oraz czas połowicznego zaniku będący skutkiem naturalnych przemian jądrowych dla wybranych izotopów.

T1/2 (wypalanie+naturalny rozpad) [dni] T1/2 (naturalny rozpad)

1 dzień 31 dzień 62 dzień wartość jednostka czasu

Np237 1,111E+03 1,095E+03 1,081E+03 2,14E+06 y

Pu238 --- -2,366E+02 -2,184E+02 87,7 y

Pu239 8,746E+02 8,596E+02 8,450E+02 2,41E+04 y

Pu240 1,507E+04 1,506E+04 1,128E+04 6,56E+03 y

Pu241 8,210E+02 8,443E+02 7,913E+02 1,43E+01 y

Pu242 -1,314E+02 -2,295E+03 -2,639E+03 3,75E+05 y

Am241 1,020E+03 1,005E+03 9,903E+02 4,33E+02 y

Am242m -8,296E+01 -8,539E+01 -8,784E+01 1,41E+02 y

Am243 1,100E+03 1,268E+03 1,252E+03 7,37E+03 y

Cm242 --- -2,836E+01 -4,980E+01 1,63E+02 d

Cm243 --- -1,053E+01 -1,821E+01 2,91E+01 y

Cm244 --- -1,526E+01 -3,020E+01 1,81E+01 y

Cm245 --- -7,360E+00 -1,465E+01 8,42E+03 y

Cm246 --- -4,878E+00 -9,666E+00 4,70E+03 y

Tabela 5.4. Czas połowicznego zaniku w reaktore będący skutkiem wypalania oraz czas połowicznego zaniku będący skutkiem naturalnych przemian jądrowych dla wybranych izotopów.

T1/2 (wypalanie) [dni] T1/2 (naturalny rozpad)

1 dzień 31 dzień 62 dzień wartość jednostka czasu

Np237 1,111E+03 1,095E+03 1,081E+03 2,14E+06 y

Pu238 2,309E+04 -2,390E+02 -2,163E+02 87,7 y

Pu239 8,745E+02 8,594E+02 8,451E+02 2,41E+04 y

Pu240 1,494E+04 1,493E+04 1,136E+04 6,56E+03 y

Pu241 6,740E+02 6,896E+02 1,002E+03 1,43E+01 y

Pu242 -1,314E+02 -2,295E+03 -2,639E+03 3,75E+05 y

Am241 1,011E+03 9,962E+02 9,990E+02 4,33E+02 y

Am242m -8,314E+01 -8,558E+01 -8,763E+01 1,41E+02 y

Am243 1,100E+03 1,267E+03 1,253E+03 7,37E+03 y

Cm242 --- -3,737E+01 -3,489E+01 1,63E+02 d

Cm243 --- -1,054E+01 -1,817E+01 2,91E+01 y

Cm244 --- -1,531E+01 -3,001E+01 1,81E+01 y

Cm245 --- -7,360E+00 -1,465E+01 8,42E+03 y

111

Tabela 5.3 zawiera zestawienie szybkości zaniku wybranych izotopów wyrażone jako czas połowicznego zaniku. Jego wartość (wyrażona w liczbie dni) określa długość okresu, po jakim ilość danego izotopu osiągnie połowę początkowej wartości przy założeniu niezmiennych warunków wypalania. Jednak w rzeczywistym układzie nie da się owej zmienności uniknąć. Jest ona skutkiem zmian składu paliwa, czego dowodem jest choćby zmiana wartości keff (rys. 5.3). Liczby ujemne wskazują na wzrost ilości danego izotopu (określają liczbę dni po której ilość izotopu wyniesie 150% wartości na początku okresu obliczeniowego). W tabeli zestawiono dla porównania również czasy połowicznego rozpadu poszczególnych izotopów wynikające z naturalnych przemian jądrowych. W ścisłym ujęciu wartości czasów połowicznego zaniku w reaktorze wymagałyby korekty wynikającej z wpływu naturalnych przemian na uzyskany wynik, jednak różnica czasów połowicznego zaniku na skutek wypalania oraz połowicznego rozpadu wskutek naturalnych przemian jądrowych jest na tyle duża, iż praktycznie korekta taka nie przyniesie zauważalnych zmian w składzie (z nielicznymi wyjątkami), co potwierdzają wyniki zawarte w tabelach 5.3 oraz 5.4. Otrzymany na podstawie obliczeń przebieg zmian keff, jest pokazany na rys. 5.3. Nieciągłości pojawiające się na wspomnianym wykresie są najprawdopodobniej konsekwencją przyjętych okresów obliczeniowych, których długość wynosiła naprzemiennie 1 dzień, 30 dni, a następnie ponownie 1 dzień i 30 dni itd. (warto pamiętać, iż parametry takie jak keff i strumień neutronów w czasie trwania cyklu są traktowane jako niezmienne podczas, gdy w rzeczywistym układzie taka zmienność występuje).

112

Rysunek 5.3. Zmiana współczynnika mnożenia neutronów w czasie pracy reaktora.

Opisane powyżej długości przedziałów czasu są z kolei konsekwencją dostępnych możliwości technicznych (wynikających z wielkości zasobów) oraz potrzeby analizy zmian składu paliwa w dłuższym okresie, która ze względu na olbrzymią czasochłonność obliczeń MCB wymusiła kompromis pomiędzy czasem obliczeń oraz ich dokładnością. Oprogramowanie przeprowadza obliczenia według opisanego poniżej schematu. Przed rozpoczęciem obliczeń wypalania następuje obliczenie wartości keff oraz strumieni neutronów. Wartości te traktowane są jako stałe w czasie trwania pierwszego okresu. W tym czasie liczone są również wydajności reakcji mające skutek w zmianie składu paliwa. Po aktualizacji składu paliwa cała procedura powtarza się, aż do zakończenia obliczeń.

Działania takie sprawiają, że dokładność obliczeń keff wpływa na kształt widma neutronów oraz na wielkość udziału składowej 14MeV w widmie. To z kolei wpływa na kierunek i wartość zmian składu paliwa. W ten sposób powstaje pewnego rodzaju propagacja oraz akumulacja błędów obliczeniowych będąca jedną z głównych przyczyn powstawania rozbieżności pomiędzy wynikami dla układu rzeczywistego oraz modelu obliczeniowego.

113

W rzeczywistości wartość keff ulega ciągłym niewielkim zmianom, ponieważ wskutek reakcji jądrowych skład paliwa zmienia się w miarę upływu czasu, co w ścisłym ujęciu powinno pociągać za sobą obliczenia wartości keff wraz z każdą (nawet najmniejszą) zmianą składu paliwa. Jednak takie działanie z praktycznego punktu widzenia jest wykluczone (ograniczenia wynikające z dostępnych zasobów obliczeniowych). Jednocześnie warto pamiętać, iż dla względnie krótkich okresów czasu oraz przy niewielkiej ich liczbie, rozbieżności pomiędzy obliczeniami a rzeczywistym układem są zaniedbywalne i mogą zostać pominięte, jednak przy wzroście długości okresu oraz liczby kroków (okresów) obliczeniowych zmiany składu paliwa powodują już zauważalne zmiany w wynikach, których nie należy lekceważyć. Dlatego w przypadku dalszych badań nad wypalaniem paliwa w reaktorze hybrydowym warto przeanalizować wspomniane uwagi w celu poprawienia (optymalizacji) modelu obliczeniowego w tym obszarze.

Z wyników prezentowanych na rys. 5.3 wynika jeszcze jeden bardzo ważny wniosek. Pomimo, iż zostało to zasygnalizowane we wcześniejszych rozdziałach, jednak tutaj warto mocniej podkreślić ten fakt. Zmiana wartości keff w czasie pracy urządzenia w rzeczywistym układzie wymusiłaby stopniowe obniżanie jego mocy ze względu na warunki pracy pierwszej ściany. W przeciwnym wypadku w celu utrzymania stałej mocy reaktora przy malejącej wartości współczynnika mnożenia neutronów oraz przy wzmocnieniu plazmowym o wartości na poziomie 0,2 ilość aktów reakcji syntezy musiałaby wzrosnąć w celu uzupełnienia niedoboru neutronów rozszczepieniowych, co byłoby korzystne z punktu widzenia transmutacji aktynowców. Jednak pociągałoby to za sobą większe obciążenie termiczne oraz poważniejsze uszkodzenia radiacyjne pierwszej ściany, która jak wiadomo i bez tych dodatkowych czynników obarczona jest silnymi obciążeniami termicznymi i radiacyjnymi, których omówienie znajduje się w rozdziałach 3 oraz 4. Stąd też względy bezpieczeństwa oraz chęć utrzymania stałej mocy reaktora wzmacniają postulat stosowania paliwa, którego skład pozwalałby na odtwarzanie izotopów rozszczepialnych (takich jak 239Pu) gwarantujących utrzymanie wartości keff na zakładanym poziomie przez dłuższy czas.

114