Bereiding van formaldehyde uit aardgas

- - --_{- - -}--- - - - --:---:--'---,--,...,,;'

BereidiI!§ van fOntaldeb;rde uit

auy_s.

AuteurSt

J.van der Giessen

,

C.Sablerolle .

. ~

»&tUJI.: Maart 195~.

lDhouda 1. Inleiding. ~

I pag. .1.

I 2. Kort be chrijving V81l het ~

I _{toegepaste proces.}

,.

B

chl"ijviJlg

VaD. , .

'b.re141q

van methanol uit aard

gas.

4.

aer

ekenill8. _d

5.

Literatuuroverzicht.

/,

ILt.

Bijl . . e, Tekening_ --. -~ .~} :14"

!1-~ ,,-ti ~f 'T. Ol

..

Af BL AAS i I ~ "

-I ,..

1

1.

lalelb.

De

-OS_liJk.

wol

'beetaaa4. teohD1... 'e

. .

i4ias_tJao-, •• voor toaald..1'q48 kunnen '101 _ _ oa4erstua4. reaotl ••

ui

_ev.eri

WOMelU

Aa.. Qv4ati. van .et~lalcohol u t behulp YaD Iuohis ot

.u ....

stotl

cm,OH +

i

_{02 ---. 01120} + Ba0 (1

1:/.

4)

. . le4uotle yaa

kooaollOq'e .et bebulp

VaD.

wateHtotl

00 + Ji₂ - - t _OH20 t OH,Q1

Welk

pH4uct

in

hootc1aaak

68 ...

0a4

wol"41:,

baQat

vu . .

se-bl'U1kte ltata178ator at en 4, nact1e-oanan41pe4en.

cs

t/a

1).

Qq4atie VaD kool.at.r.~ott.D aet behulp ... ,

1

8

lucht of auurstot.

2'

Ouprioq4e

in

flut.4 b,4.

(8

tt.

10) (11)

DLn • • ..,4&t1. van aetbaaa

1

8

luaht

ot

auUS'tot.

(aaJ.'dpe) aft be.hulp . . . .

(12

tla

14)

a'

koolcU.0X74e.

(1'. 16)

De berel41.q vaa toma14 __ 4e ViD4t la on. lazut. a.8 ai"

plaats. Genen 48

pot.

laehoette a&D 41t pro4uOt (o.a. 1a "

kuruRetoft'.rdn4uatri.) kand.. teohn1eob.e ltel'el41Dl

e,....u

ev ...

_ • • 1ION.e1'h Baal'

o.a •••

eeiDI aal het 1a CDa lead IneG4_ aardasa . . . . a&Dtrekkel13k

.tjA.

Door 41recte o:Q'clat1. van cethaaa

<

...

>

1. het

,.te!'

D1et

_ose1*

ara .et hoog "rul.ent

toraal.~.

'e

M"14_.

400r 4e vele andere reaotie-produoten 41. h1.z-l>U levoa4 wo ....

4_. Bu

reao15i"8DCsel bevat n.l . . . t 20 • fw.a14eJ:q4e. oa.

J' •

aethanol,

5"

c . . taldeq'8 en w1 . . elea4. hoev •• l.b.e4ea

.s. ...

uuu:r,

hop"

alooholen, alele_cl.

81\

ket.e.

ea

""'1'.

1I1eNoor la clu.. ..thOcle 4. te veZ'WrpeJl.

8e1m04. c. koat da8.l'4oor aelter lÜet 1D . . .

ekiDs.

'uwJ31

boveD41en

4e

besoh1k'baJIe hone.1he14 1.... en

4e

Ftia ••••

bop.

&al

11l1en.

Aaapal,n ,.

,....actle-outan41lhe4ea voor 4, ""141 . . .

'forll8l.4eb74e uit koolJILODo.,., . . . hoOS Ha . . . . , 0 . . . . '1.8

.ua,

wat bnMtt teaperatuUJ' en cbNk. ver41ent bet du • • • aan ...

l1ns ca

\Ût

ltoolaonq;y'. eA

_tentot

41reot

tomal4'lIJu ,.

".D.

(&) De

oaRucU.p.'ea voor ..

thuol'b:erel41.q uit

kool-.OD~e . . _teratof' l i g -

aaa_.elUk

SWlnlpr. te",l lH»-v&41ea Ut S-eag •• l ,eutkel1jk

utt

het

_Np.

kaa 'WON"

'el'e14 (11). 'bov.ndl,,, 1s het " _ _ . .

t,

.au

...

f • • • lcleh7U

Ult .thaaol kan wor4e ve-. . . . ,

"'I'

luutla t . . .

Cea.

- I

2

Conglus1el

De

berei4ing van forma1cleqde 400r oX14atie van aethanol,

waarbij het .. ethanol uit aU'48as via koo1Jaonoqd. en waterstof kan worden verkregen, lijijt voor oas laad aantrekk.lijk.

2. Korte beschrjjvil1& van het to,seB!t. proc •••

Bet uit a.e sasveld811 aangevoerd. aar4aas (01ro

90 •••

-thaan)

wordt

in een

voorverhitter

op een teaperatuur van ca.

75CP ,

lebracht en vervolgens

van

eventueel

aanwelic •• aT.1

ontdaan. Gemengd met stoo. le14t meD het gezuiveHe sa8 in een

ttreformer !'urnacet

' waarbij h t bij een

te

peratuur VaD. 1000-11000

F . .

t

behulp van Ni-kata17sator

'

wordt

oas ••

et

in

kool.o.~4.

-en waterst

ot •

Reacti.-vergelijkLng.

/~

_/

"J /

H •• t lasmeags.l wordt,

lUl

afkoeling, ,.corrise.rel op

;lui.-pi

'J- -/ ' te samenstelling aet behulp van 002-848. Dit sasa'DfJ8el wordt

r

v.

.

..rJ'.,J

vel!"Volgens gecom.primeerd tot oa. 4400 psig en gezuiverd vea

VJ·

i~

o11e4eeltjes. Hierna wordt

het

gezuiverde psm.enssel in

.ea

J'

(",I';

reactor bij

600° ,

omgezet in methanol met behulp van .ea

kata-~ IJ' 1ysator (metaaloxyden of Cu-aetaal).

co

+ _{2 H2 ---. CH,aI} CO2 +

3

_H2

--+

CH

3

C11 + H20

De vrijkomende reactiewarmte is voldoende ca 4e reactie op

eans

te houden. Het uit de reactor komende

meng

el wordt ~

af-koeling

gescheiden en het

condensaat door testill tie

sezuiy.ri

tot

een

99

"ig produot.

De

bij d. seheidins verkregen

rea1f,a-sen wordaa

terussevoerd

naar 4e reactor. De gezulT.rt. methaaol

wordt, Ba ver4aapilli. geJlens4 met lucht en stooDl eD vervellen.

in

e'D re etor omgezet in tormald bJde

~

een te peratuur

'f8A

1050°

r

en atmosferisch

clJ.'Uk

.et behulp van

een

q-lt

1;a178.'or.

aH,CJt +

t

~

...-.,

HOBO +

flil

OH} CR - - t 'HaHO + Ba

Het

verkregen re

atiemengsel

wordt

onmiddellijk

leko.lt

tot

2CJ00 F en claarDa gedeeltelijk gecondenseerd 1DtlOOo' P. De aiet

ge condenseer4. assen

worden

in

een

absorptiekolo.

se1814.

Uit

;ge -

het seeondenseerde

en

l

absorbe rel. product wordt het al ••

ven-pro4uct levonadl mierenzuur (0.05-0,,08 f) verwijderd en "8"01-leDs . . t water op de juiste haa4elaconcentratie gebraebt (37 ,).

Gezi~~e de behoefte voor

ons land au

'7 __

119 toru14.~"e­

-•

..

•

•

•

d behoefte aan methanol op ca. 1300 ton per jaar "estelel kan

wor4en moet dus. om aan beide eisen

te

voldoen. dezt fabriek

gebaseerd

worden op

een

vapaoiteit van 4

mille . '

aardaaa

per jaar (of 11.000 143 per dag).

De opbrengs;ten van het veld te Tubbergen worden geschat

op

30.000

14

3,

~

te

Wanneperveen

op

circa

140.000

111

3

per daS.

ledurende

ten

minste 10 jaren.

4 Mi11.

Ja3

aardgas per jaar levert 4000 ton :aethanol per

jaar na suppletie met kooldioJQ'de. Hiervan is 2200 ton per jaar

nodig om. 5000 ton

;7

""i18 fOrllla1cieb3de-oplosslng te bere14en.

Overproductie aan zul

ver

methanol bedraagt dus 1800 ton per

jaar.

Daar de prijs van ingevoerd formaldehyde ongeveer

I

,,0.-per

ton

en voor

lIlethanol ongeveer

I

600,-

per ton bedraagt,

wordt op het ogenblik 'oor ons land een bedrac van 2., mille gulden aan deze beide stoffen ingevoerd.

Flowsheet van het ;gehele f'abricageschema.

-

8

J

l

v

TüI

--

I

~ 1 • Voorverhitter. 2. Ontzwavelin~ichting.

3.

"Reformer Furnace". 1 Á 4. Koeler. H.tÇJ _ _

5.

Compressor. 6 • Gaszuivering. 14

7.

Reactor. -I 8. Koeler. >-

9.

Afscheider. ~

10.

Destillatiekolom.

11.

Menger. 12. Reactor. 13. Warmte uitwisselaar.

-

$

-

HC1Ni

--

--14. Condensor.

15.

Afscheider. 16. Absorptiekolom 17. Ionen uitwisselaar.

- - - -

- - -

--

-I "

..

I

'-3.

Beschrijving van de bereiding van methanol uit aardgas. Het ruwe aardgas wordt m.b.v. een druk- en volumerege-laar bij een temperatu~ van 800 F onder een druk van 28 p.s.i.g. naar de voorverhitter geleid, waarin het wordt voorverwarmd tot 7500 F. Deze voorverhitter is een cylin-drisch uitgevoerde buisoven, die met aardgas als brandstof op temperatuur wordt gehouden. Het synthesegas stroomt door

"

.

de p~en (inwendige diameter

5 )

met een snelhe~d van ca. 11 ft/sec •. In verband met de voorgenomen productie bedraagt de stofaanvoer 0.17 lb/sec., d.i. 1.6 ft 3/sec. onder de ge-geven omstandighede~800 F) 28 p.s.i.g. Het voorverwarmde ruwe synthesegas wordt daarna ter zuivering van H2S, naar een zuiveringsapparatuur geleid, waarin de volgende reactie plaats vindt

1)

Het apparaat bestaat uit 4 compartimenten, gevuld met cylin-drische pastilles van ZnO. Het synthesegas doorstroomt met een snelheid van ca 0.2 ft/sec. deze "ZnO-massa". Daarna wordt het gezuiverde synthesegas met stoom vermenSd .• Het nu verkregen gasmengsel (0.38 lb/sec) wordt vervolgens naar de "reformer furnace" gevoerd, waarin het wordt omgezet m.b.v. Ni-katalysator in koolmonoxyde en waterstof volgens

Deze vaat Î

Nl

CH4 + H_{2 0}

--0-••

CO + 3 H_{2 - 50} Cal 900.C 2) --~

...----

---oven, verdeeld in 6 secties, bevat 120 pijpen van

vuUr.

materiaal, waarin het synthesegas stroomt. De benodigde warmte wordt geleverd door he~ verbrandingsgassen,

verkre-gen door verb~anding van aardgas. De warmte van de

schoor-steengassen kan nog benut worden voor stoomproductie (over dit onderdeel zal aan het eind van dit rapport een meer uitvoeri-ge berekening voluitvoeri-gen).

Het uit de nreformer furnace" komende synthesegas moet dan weer gekoeld worden. Deze koeling vindt plaats in 3 ge-deelten, n.l. in een oververhitter, een economizer en een gaskoeler.

In de oververhitter moet koeling plaats vinden van 12600 F tot

940

0 F, waardoor een stoomproductie wordt verkregen van ca 16 ft

3

/sec.

Een deel van de gevormde hoeveelheid wordt gebruikt voor de reactie 2), n.l. 0.21 lb/sec, de rest 0.76 lb/sec kan naar de stoomaccumulator worden gevoerd. Het uit de oververhitter komende ~egas wordt in een met water gekoelde economizer op een temperatuur van

335

0 F gebracht, waarna de uiteindelijke koeling tot 900 F plaats vindt in een gaskoeler, m.b.v. sproei-water.

•

Deze koeler bestaat uit 2 compartimenten. Elk compartiment verwerkt de helft van de totale gastoevoer. De gassnelheid moet in elk compartiment 1.5 ft/sec zijn. De benodigde hoe-veelheid koelwater per compartiment wordt gedoseerd d.m.v. 12 sproeiers met ieder een capaciteit van 0.12 l/sec. Ge-zien de oplosbaarheid van de gassen in &it koelwater, ver-dient het aanbeveling een koelwater-circuit aan te brengen,

zodat geen opgelost gas verloren gaat.

In deze gaskoeler vindt tevens de regeling plaats van het juiste gasmengsel. Het aanwezige gasmengsel bevat n.l. 1 CO op 3 H2' ter~l voor de gewenste reactie

CO + 2 ~ 3)

maar 1 00 op 2 H2 vereist is. Nu is OH30H tevens te bereiden volgens

4)

zodat een combinatie van beide reacties de noodzakelijke ver-houding 2 0 op _{5 H2 (d.i. 6 0 op 15 H2) nodig maakt.} Aan-wezig is 1 C op 3 H2 (d.i. 5 C op L5 H2), waaruit volgt, dat in dit geval op 5 CO, d.i. 0.22 lb/sec, moet worden

toe-gevoegd

1 CO2 , d.i.

~~

• 0.22

=

_{0.07 lb/sec CO2} Het aldus verkregen, gekoelde, gasmengsel bedraagt dus

0.38 + 0.07

=

0.45 lb/sec. Deze productie wordt naar de gas-houder geleid.

De vereiste hoeveelheid gas wordt daarna m.b.v. een 5 traps compressor via 0.5 - 45 - 790 - 2400 tot 4400 p.s.i.g. gecomprimeerd, met tussentraps een koeling en eventueel een olie-aflaat. Na een zuivering van eventueel aanwezig kataly-sator-gif, b.v. COS of Fe(CO)5 in een met actieve kool gevulde kolom, wordt het gas m.b.v. een circulatiepomp, via een laat-ste olie-afscheider, naar de reactor geleid. Hierin vindt de omzetting 00(002) _{met H2 tot OH30H en H}

₂

0 plaats onder ca. 315 atm druk b~ ca 3000 C in tegenwoordigheid van een kataly-sator volgens de beide exotherme reacties 3) en 4).

Aangezien we een omzetting "per pass" hebben van 12-15

%

moet een "recycle" worden toegepast. Het totale gasmengsel (recycle + vers) wordt via een hoofdleiding naar de reactor geleid. Het gasmengsel vo~gt de volgende weg in deze reactor: de eerste "pass" is een neergaande via een ringvormige ruimte tussen reactor-wand en katalysator-bed om vervolgens via een warmtewisselaar en een "standp~"in het katalysator-bed een

opgaande "pass" te maken. Het gas daalt nu door het katalysa-tor-bed en de reeds genoemde warmtewisselaar en verlaat dan de reactor aan de onderkant. De eerste "pass" dient dus om de

•

L.. _ _

katalysator-massa te koelen en het synthesegas voor te war-men. De eigenlijke reactie vindt plaats in de derde upass",

waarb~ de ontwikkelde reactiewarmte voldoende is om de reac-tie-temperatuur te kunnen handhaven. Het toegevoegde CO2 heeft tevens een temperatuurdalende werking op de katalysa-tor-massa, daar deze reactie minder sterk exotherm is dan reactie 3).

Temperatuur contrale van de katalysator-massa is nood-zakelijk daar b~ te hoge temperatuur kans bestaat op

OH

₄

-vor-ming, die nog sterker exotherm is dan beide genoemde reacties.

Temperatuur-regeling is mogelijk door via nevenleidingen koud synthesegas direct aan de katalysator-massa toe te voe-gen.

Per secunde wordt 0.45 lb vers gas aangevoerd. Hierin is aanwezig 0.22 lb CO en 0.07 lb CO_{2 ,} zodat hieruit kan ont-staan via CO --,CH

3

0H (rendement 95 %),0.24 lb CH

3

0H en via

002 ~ CH

3

0H (rendement 80

%),

0.04 lb CH

3

0H per secunde. Totaal 0.28 lb/sec. Per "pass" ontstaat echter

15

100 x 0.28 lb

=

0.042 lb CH₃0H

Moet voldaan worden aan de productie-eis van 0.28 lb/sec, dan moet het katalysator-bed dus per secunde

g:~a

x 0.45 lb

=

3.0 lb kunnen verwerken. Het aantal omlopen per uur wordt b~

dit proces op 8 gesteld.

Volgens gegevens van L'Audibert is de CuO-katalysator gunstiger dan de bekende ZnO. CrO-katalysator , echter wel

ge-w~

voeliger voor verontreinigingen",.. als b.v. ~S, dus goede gas-zuivering is noodzake~k.

Het gedeeltelijk omgevormde synthesegas gaat naar een met water gekoelde condensor, waarin temperatuurdaling van 3000 F tot 970 F moet worden verkregen. Het gekoelde gasmengsel wordt in de methanolscheider ontdaan van gevormd vloeibaar methanol, waarna het recycle-gas, behoudens een constante afblaaa van 15 %, kan worden teruggevoerd naar de circulatie-pomp.

Uit de methanolscheider wordt een mengsel verkregen dat 0.28 lb CH

3

0H en 0.09 lb H20 naast een weinig verontreinigin-gen en opgelost gas bevat. Deze vloeistof wordt in een expan-siekamer van het opgeloste gas bevr~d, waarna het overgebleven mengsel, via een warmtewisselaar, wordt gepompt naar de eerste destillatiekolom. In deze kolom wordt het mengsel gezuiverd van de verontreinigingen, b.v. dimethyl ether etc. De war~~e­ inhoud van deze kolom wordt in stand gehouden m.b.v. een

ge-

.----sloten warmtewisselaar, gevoed met stoom. Het "top"product wordt na condensatie gedeeltelijk teruggevoerd om een totale reflux-verhouding van 20 : 1 te kunnen handhaven.

Het bodemproduct wordt naar de destillatiekolom No 2 ge-pompt, welke eveneens m.b.v. een gesloten warmtewisselaar

)

,

wordt verwarmd.

Het I1top"product van deze kolom wordt, na condensatie, deels teruggevoerd naar kolom No

2,

ter verkrijging van de reflux verhouding 1.8 : 1, deels naar kolom No 1, om daar een opeenhoping van zeer vluchtige stof te vermijden •

...---De geproduceerde methanol wordt boven in de kolom No 2 vloeibaar afgevoerd, waarna het, na koeling, kan worden op-geslagen in tanks.

Het gevormde water wordt als bodemproduct afgevoerd,

ter~l de geringe hoeveelheid hogere alcoholen eveneens in deze kolom kan worden afgevoerd,.

~-ê s4'~ ~

4/~.m...:q ~dn.·

I 1 aû

~/dt~ ~~ ~

~~~

~~"-d(;'~"~(})lIr/l~~

!l

~

~/,*J~ ~~ ~~~~..è.il7~;/U4/~a

...

~./ ~/..t~~

:

~

,,'á

~;,?td

~

~~

~~~~

~~~~/4d/~di.~,"{/

=

o -I ~~r

I

f

~~

.

~

~

,,':./~~~

~"/?-'d./J~;:

I

~-'''-

7~

;-

cfEi/~~

l'p,y~"/

~

'l~

/' t:f//~ ~ ~. /

,., Z' ./.: , / ~~

~L~

(?? f(?d?f' :: 009('

'

(S'-tP

/

J"

-

O?'tf'",

~

~;ff/

~~~

~-,., ~X~~

~~~~~~

~

flP~

~~~/~

~

t

~~~

<

~-r7~~ #H'??P'/'P?

,

~7'

,?~ '~

i

~ 'U':f?~~~~~ ~~/J4'?lf1???rp?

~

'?P~~/

/pff

~f'?

7'/

~U1'??

-

~4.~l'"

7/r

r ::

Esf' '-!

z;t;/

"t??->

~

.sr

4?

Jf:~--1r"'

Jrf"_

h~,.. ~~sçb ~

/?"-

~

~

~/rf?

-

rtp/ ~~~

/

1? ~

~/ ~~r

's

y=-x-op6 ...

'c

1"~['.,I-

fr

'r~r =: ,)( d/ ?qs ~ .Ç ~/? "'?~~~./ ~;;r ~&/'"

~~r/~

,

~

p-~~

;;7K'~/ ~~~~~e

~~&y

Q,?tÓ ':

/~f

'0$ '?S-?

>f~

..

~"tf~~~7b

~c-b

)('

I'rr~),

rlr

' I

...

" " " ..l"

s

~>!l7 :::(? J,ç" /7(:7 'V'F.// / ~ I?~ ." O-f f'/ ~ ~ f:?' 'XY}'/ (, 'X.Çé'~ (jJ j:?ç ,f

cf'

I

d'l

::: (Jif,/

A'b

'x $ / ~ rOt'?

.

J"/ '('1(7;" '-1 (? t:? . :: ~I? 6'/ ''?':'5' (? '{7t? I-? I , :: 9t?7,' '/?,'ç? • 7t? ~ I 't76 l' -:: (?f'J'/ ' ,ç

r

'_Ç"t7 'b ~~~J?.9

.L_>tI/7

~ L" , . ~ ~.9-;;("_/ r ; ; t? ' Y f';:. b

.

T / tJ;{'

.. Q<:"/

:Ç'.5'/4 . ~~b " :r I'

7/

/

'-x: ,4

(j'L

r 'a,("~'/ '(?f't7 . ,)(,,9,' b ~ ' CJtJtP

'f'

7 b ' ?'C'(? ~t", //7../67

_r)'/

_-::

_991'/

~/t''t/

_'

~é'O "~L~

'?o~~cb

57

~~ G~/ ,. C?j?tP 'OS' (;1 , t?;r ~! ::: OÇ1(["!?(J? (;1 • ~ 'b :

~~4?/~J7

i ~~~;;- j~ ?~IP

t7W

~9f'b

.

"t;1/

7Rr,~ .~ ?;x'~t1'/~~~~/ ~ ~g--5't.? t?

~~rI'P

~cy..r~~f7'

/

~~U?a

~~

'rf7~o:~ O~4/~

-74/;'

~~~

~~~/r:~

~

Ue7~~dY~~

~/~/,/p

OW)~?,/t?

W~f

/~

.'?'A""~/r~~~

~p-~

.

~

.~ ~?'t?P O~ 7~ç;J~f?

~.?~//b '.?~

"P1'~

~

-

~~E'b.?'~~~~

/'

~

~~

~~

/

~~

~~.r~~i~~~3

6

•

I()

..

•

?;p..z .: q,tP ~ L:: J, 6~ }Jk.a() , q, J6~ L.: d /~' i 11 i

I

IJf-() 0.= d =,lJ~ u.z: Ir~"{) 0"':-4. .. .l.JtJ 0,: ~JO ;: a..J-< /ti~cP 7>1.. /. Je) 0( : D,.30/ !'-Il.O /.1..20 7l,,- /. ,jo 1/

,

i

~~I~~ ~_C::

_

~

.

~P

IJ.

~"1

i

lP,

s~ ~.2.1':

1

3.

ft:) .

~u ~4rJ( 4/)'J~ ~ "!IJ~ I~ tJ~tf~

Ir ~/)~ I1/)JtI 4IJJS/ 4U,

-- - - --- ----~

k

~tPS"

.

~~

-

~

---

J

-

I.J

• ,

..

.5

Literatuur:

1.

E.L.Krugers Dagneaux

2.

L.B.Pope

3.

R.H.Krieble

&

J.B.Ho1mes

4.

5.

J. Françon

6.

L.B. Roman

7.

P.X.Spillane

8.

P.W.Sherwood

9.

O.A.Hochwalt, C.J.Stehmann

&

R.W.Sudhoff

10.

J.C.

Walker :. &

H.L.Malako:f:r

11.

M.W.Ke110gg

00.

12.

R.P • Rossmann

- - - - -- --'----~--IL{

Chem.Weekbl.

~,

(1952) p.589-96

Chem.Eng.

2Z

No 1 Jan.102-5 (1950)

F.l.A.T. Fina1 Report No 999

B.I.O.S. Fiool Report No 1788

Brit.Pat. 450.449 Ju1y 6, 1936

Ger.Pat. 590.443 Jan. 4,

1934-Austra1ian Pat. 111.151 Ju1y 29

1940

Petr.Processing 4, 794-800 (1949)

U.S.Pat. 2.434.850 Jan.20, 1948

Oil Gas J.

~

No 33, 59-65 (1946)

Brit.Pat. 633.334 Dec. 12, 1949

U.S.Pat. 2.467.993 Apr.19, 1949

13.

14.

Mèm.services chim.état (Paris)

~,

253-98 (1945) P.Monceaux.

T.R.Olive

15.

D.Finlayson

& J.H.G.Plant

16.

Gutthoffnungshütte

Oberhausen

17.

M.L.Kastens, J.F.Dud1ey,

&

J.Troeltzsch

18.

J.H.Perry (ed.)

19.

D.Q.Hern

20.

W.H.Mc.Adams

21.

A.P. Oolburn

Chem.Eng.

2§

92.(4) - 132.(5)

(1949)

U.S.Pat. 1.986.885 Jan.8

Ger.Pat. 580.580 Ju1y 15, 1933

Ind.Eng.Chem. 40, 2230-40 (1948)

Chemica1 Engineers'Handbook

tweede druk (1941)

Process Reat Transfer (1950)

Heat Transmission (1942)

Trans.Am.lnst.Chem.Engrs.

~

(1933J

Data Book on H;ydrocarbons.