Index of /rozprawy2/11214

Pełen tekst

(1)Wydział Fizyki i Informatyki Stosowanej. Praca doktorska. ˙ Dariusz Zebrowski. Elektrostatyczne kropki kwantowe w strukturach grafenowych Promotor: prof. dr hab. in˙z. Bartłomiej Szafran. Kraków, 2017.

(2) Oświadczenie autora rozprawy:. Oświadczam, świadomy odpowiedzialności karnej za poświadczenie nieprawdy, że niniejszą pracę doktorską wykonałem osobiście i samodzielnie i że nie korzystałem ze źródeł innych niż wymienione w pracy.. data, podpis autora. Oświadczenie promotora rozprawy:. Niniejsza rozprawa jest gotowa do oceny przez recenzentów.. data, podpis promotora rozprawy. 2.

(3) Podziękowania Pragnę serdecznie podziękować mojemu Promotorowi, prof. dr hab. inż. Bartłomiejowi Szafranowi, za bezcenną pomoc oraz niesamowitą cierpliwość w trakcie realizacji niniejszej pracy. Dziękuję moim Kolegom i Koleżankom z Wydziału Fizyki i Informatyki Stosowanej, z którymi miałem przyjemność pracować oraz dzielić gabinety: Alinie Mreńcy-Kolasińskiej, Edycie Osice, Elżbiecie Wach, Krzysztofowi Kolasińskiemu, Jarkowi Pawłowskiemu oraz Michałowi Nowakowi. Dziękuję Wam za wszelką pomoc, liczne rozmowy oraz świetną atmosferę pracy. Dziękuję również Andrzejowi Biborskiemu, Markowi Giebułtowskiemu, Pawłowi Wójcikowi oraz Michałowi Zegrodnikowi za wspólne rozmowy (o nauce i nie tylko) przy obiadach oraz wspólnych wyjściach w czasie wolnym. Dziękuję mojej siostrze Agnieszce i jej synowi Filipowi za wspólne wyjazdy i zawsze świetnie spędzony czas. Szczególnie dziękuję Rodzicom za wspieranie mnie w całym okresie moich studiów doktoranckich oraz za ciągle niesłabnącą wiarę we mnie. Praca powstała przy wsparciu finansowym Narodowego Centrum Nauki z grantu OPUS o numerze DEC-2013/11/B/ST3/03837 oraz projektu Etiuda UMO-2015/16/T/ST3/00312. Obliczenia zostały przeprowadzone dzięki komputerom z infrastruktury PL-GRID.. 3.

(4) Spis treści 1 O rozprawie. 5. 2 Streszczenie. 6. 3 Wstęp. 7. 4 Stosowana metoda rachunkowa. 12. 5 Streszczenia artykułów. 17. 5.1. A1: Confined states in quantum dots defined within finite flakes of bilayer graphene: Coupling to the edge, ionization threshold, and valley degeneracy . . . . . 17. 5.2. A2: Charging graphene nanoribbon quantum dots . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18. 5.3. A3: Spin transitions driven by electric dipole spin resonance in fluorinated singleand bilayer-graphene quantum dots . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19. 5.4. A4: Double quantum dots defined in bilayer graphene . . . . . . . . . . . . . . . 20. 6 Podsumowanie. 21. Literatura. 22. 4.

(5) 1. O rozprawie. Prezentowana rozprawa składa się z cyklu artykułów poświęconych różnym aspektom wiązania elektrostatycznego w strukturach grafenowych. Cykl tworzą cztery prace:. A1 D. P. Żebrowski, E. Wach, B. Szafran, Confined states in quantum dots defined within finite flakes of bilayer graphene: Coupling to the edge, ionization threshold, and valley degeneracy Physical Review B 88, 165405 (2013). A2 D. P. Żebrowski, B. Szafran, Charging graphene nanoribbon quantum dots Physical Review B 92, 085307 (2015). A3 D. P. Żebrowski, F. M. Peeters, B. Szafran, Spin transitions driven by electric dipole spin resonance in fluorinated single- and bilayer-graphene quantum dots Semiconductor Science and Technology 32, 065016 (2017). A4 D. P. Żebrowski, F. M. Peeters, B. Szafran, Double quantum dots defined in bilayer graphene Przyjęte do druku w Physical Review B (2017).. Jako uzupełnienie dodano wstęp, streszczenie oraz omówienie artykułów i podsumowanie.. 5.

(6) 2. Streszczenie. Elektrostatyczne uwięzienie nośników w grafenie jest zadaniem trudnym. Ruch nośników przy energii Fermiego z pobliża punktu neutralności ładunkowej idealnego grafenu może być opisany przez równanie Diraca. W związku z tym relacja dyspersji w zakresie niskich energii jest liniowa i nie posiada przerwy energetycznej. Efekt Kleina pozwala elektronom przejść przez barierę potencjału wyższą od energii Fermiego wykorzystując wolne stany z pasma walencyjnego, co wyklucza możliwość uwięzienia przez potencjał zewnętrzny. Celem rozprawy jest opis stanów zlokalizowanych w kropkach kwantowych stworzonych w strukturach na bazie grafenu. Kropki kwantowe udaje się wytworzyć w grafenie wykorzystując między innymi (i) małe płatki grafenu, gdzie uwięzienie ma charakter strukturalny, (ii) nanowstęgi, w których przerwa energetyczna wprowadzana jest przez uwięzienie boczne, (iii) dwuwarstwowy grafen w odpowiednio przygotowanym potencjale uwięzienia elektrostatycznego. Przedmiotem rozprawy jest grafen dwuwarstwowy (iii) oraz kropki w nanowstęgach (ii), przy czym małe płatki grafenu (i) używane są jako punkt odniesienia dla dyskusji. Jako metodę rachunkową przyjęto atomistyczną metodą ciasnego wiązania, która pozwala na naturalny opis efektów mieszania międzydolinowego przez typ krawędzi oraz oddziaływania elektron-elektron. Ponadto metoda umożliwia rozważanie elektrostatycznych potencjałów poza obszarem liniowej relacji dyspersji w przybliżeniu ciągłym. W ramach rozprawy opisano: (i) stany uwięzione w dwuwarstwowym grafenie z dokładnym uwzględnieniem sprzężenia międzydolinowego, (ii) efekty sprzężenia spinowo-dolinowo-orbitalne wprowadzone do grafenu jedno i dwuwarstwowego przez atomy fluory adsorbowane na powierzchni, ze szczególnym uwzględnieniem stanów uwięzionych oraz dynamiki spinowo-dolinowej układu w zmiennym polu elektrycznym, (iii) sztuczne stany molekularne w podwójnych kropkach kwantowych, w tym symetrię spinowo-dolinową stanów jednoelektronowych i dwuelektronowych, oraz (iv) ładowanie kropek kwantowych utworzonych na bazie nanowstęg. W tym ostatnim przypadku uzyskano dobrą zgodność jakościową z doświadczalnymi diagramami stabilności kropek kwantowych ładowanych elektronami i dziurami, przy obydwu typach przewodnictwa na zewnątrz kropek kwantowych.. 6.

(7) 3. Wstęp. Najbardziej znane odmiany alotropowe węgla to diament i grafit. Oba materiały znacząco różnią się strukturą krystaliczną, a co za tym idzie właściwościami fizycznymi. Diament, tworzony przez wiązania kowalencyjne w hybrydyzacji sp3 , jest izolatorem o szerokiej przerwie energetycznej. Grafit jest półmetalem o strukturze warstwowej. Każda z warstw tworzy dwuwymiarową sieć atomów węgla ułożonych w strukturze heksagonalnej z bazą dwuatomową. Warstwy związane są słabym potencjałem van der Waalsa. Pojedyncza wyseparowana warstwa grafitu nazywana jest grafenem [1]. Pierwszy opis struktury pasmowej grafenu, jako granicznego przypadku cienkiej warstwy grafitu, powstał już w 1947 roku [2]. Następne prace stawiały grafen jako punkt wyjścia do badań innych struktur węglowych [3, 4], takich jak nanorurki [5] czy fulereny [6]. Długo uważano, że monowarstwa węgla nie może być stabilna [7, 8, 9, 10, 11]. Przełom w badaniach nad grafenem nastąpił w 2004 roku, gdy udało się uzyskać stabilne warstwy grafenu [12, 13] metodą mechanicznej eksfoliacji [14] przy pomocy taśmy klejącej. Otrzymane płatki grafenu cechowały się bardzo małą liczbą defektów [15, 16] oraz dużą mobilnością nośników. Za pracę nad odkryciem grafenu przyznano w 2010 roku nagrodę Nobla Andriejowi Geimowi i Konstantinowi Nowosiołowi. Za niezwykłe właściwości fizyczne grafenu odpowiedzialna jest struktura orbitali, jaką tworzą elektrony walencyjne węgla [19]. Trzy elektrony każdego atomu zajmują leżące w płaszczyźnie orbitale typu sp2 . Elektrony te tworzą z sąsiadami silne wiązania typu σ. Wiązanie to jest odpowiedzialne za mechaniczną wytrzymałość grafenu oraz stabilność nawet w wysokich temperaturach. Czwarty z elektronów walencyjnych obsadza orbital pz , a sąsiadujące orbitale pz tworzą słabsze wiązanie typu π. W okolicach punktu neutralności ładunkowej poziom Fermiego znajduje się w paśmie π, przez co jest ono odpowiedzialne za właściwości elektryczne grafenu. W komórce elementarnej grafenu znajdują się dwa równoważne atomy węgla. Struktura krystaliczna jest wynikiem nałożenia dwóch trójkątnych podsieci. Elektrony mogą obsadzać węzły z jednej lub drugiej podsieci, co wprowadza do układu dodatkowy stopień swobody zwany pseudospinem. Przestrzeń odwrotna grafenu jest również siecią heksagonalną z dwoma nierównoważnymi punktami oznaczanymi jako K oraz K 0 . Pasma energetyczne kryształu tworzą wokół punktów K i K 0 doliny, w środku których stykają się pasma przewodzenia oraz walencyjne. Rozwijając relację dyspersji w okolicach każdego z tych punktów oraz zostawiając tylko. 7.

(8) liniowe wyrazy otrzymujemy równanie, które efektywnie opisuje ruch nośników w pobliżu energii Fermiego. Równanie to jest postaci równania Diraca [20, 21, 22], gdzie rolę spinu odgrywa pseudospin, a prędkość światła jest zastąpiona przez prędkość Fermiego. Przy braku wyróżnionej podsieci relacja dyspersji idealnego grafenu jest liniowa i nie posiada przerwy energetycznej. Konsekwencją braku przerwy energetycznej jest tunelowanie Kleina [23, 24], w ramach którego elektron padający na barierę przechodzi dalej wykorzystując niezajęte stany pasma walencyjnego. Nośniki w grafenie mają określony rzut pseudospinu na kierunek ruchu (skrętność). Ponieważ w rozpraszaniu na gładkiej barierze zachowany jest pseudospin, niemożliwe jest rozpraszanie wsteczne elektronu, co czyni bariery przezroczyste dla elektronów padających prostopadle na złącze n-p. Tunelowanie Kleina i brak przerwy energetycznej w grafenie uniemożliwiają tworzenie potencjału elektrostatycznego dla nośników ładunku, w tym wykluczają tworzenie elektrostatycznych kropek kwantowych, które są głównym tematem tej rozprawy. Dla uzyskania uwięzienia należy uprzednio otworzyć przerwę energetyczną w zakresie punktu neutralności ładunkowej. Znanych jest kilka sposobów na otwarcie przerwy w grafenie. Możliwe jest osadzenie warstwy grafenu na materiale o podobnej strukturze, ale o różnych atomach. Jednym z takich materiałów jest heksagonalna forma azotku boru (h-BN) [25], którego zaletą jest stała sieci bliska stałej grafenu. Otrzymana w ten sposób przerwa energetyczna w relacji dyspersji jest niewielka – maksymalnie rzędu 20 meV – i silnie zależy od orientacji sieci grafenu względem podłoża h-BN [25]. Badaną w tej rozprawie alternatywą dla grafenu na heksagonalnym azotku boru jest grafen dwuwarstwowy. W konfiguracji Bernala oddziaływania van der Waalsa wyróżniają podsieci na obydwu warstwach. Wyróżnienie podsieci znosi ich równoważność i w konsekwencji zmienia kształt relacji dyspersji w okolicach punktu neutralności ładunkowej z liniowej na paraboliczną, nadając nośnikom niezerową masę efektywną. Przerwa energetyczna w grafenie dwuwarstwowym pojawia się wraz ze zniesieniem równoważności warstw przez zewnętrzne prostopadłe pole elektryczne. Szerokość przerwy jest modulowana natężeniem pola elektrycznego [19, 44, 45, 46, 47]. Niejednorodność pola elektrycznego pozwala na wprowadzenie uwięzienia bocznego i wytworzenie kropek kwantowych. Aby wygenerować takie pole stosuje się odpowiedni układ bramek [49, 50]. Innym układem badanym w pracy A2 są nanowstęgi grafenowe [36, 37]. W nanowstęgach przerwa energetyczna pojawia się wraz z uwięzieniem bocznym, co daje możliwość 8.

(9) z. 2d. B. WB. y x. h y. a). b). c). x. L' L. Rysunek 1: Schematyczny rysunek układów badanych w pracy. (a) Dwuwarstwowy grafen z niejednorodnym potencjałem elektrycznym (rysunek z pracy A1). (b) Wstęgi grafenowe (rysunek z pracy A2) oraz (c) podwójne kropki kwantowe w dwuwarstwowym grafenie (rysunek z pracy A4). tworzenia elektrostatycznych kropek kwantowych [38, 39, 40, 41, 42]. Przerwa jest odwrotnie proporcjonalna do szerokości wstęgi, a aktualna technologia stwarza możliwość tworzenia wstęg o szerokości mniejszej niż 10 nm [43]. Doświadczenia [76, 77] pozwoliły na wyznaczenie diagramów stabilności kropek, których niezwykłą cechą w porównaniu z kropkami III-V jest fakt, iż udaje się za pomocą wyłącznie sterowania potencjałem wytworzyć obszary z nośnikami typu n oraz typu p. Możliwość tzw. elektrostatycznego domieszkowania grafenu [12] jest jedną z jego niezwykłych cech, pozwalającą na tworzenie struktur ambipolarnych, w tym złącz n-p, przez napięcia. Konfiguracja typu przewodnictwa w kropkach wytwarzanych we wstęgach jest wyznaczana w pracy A2. Wyniki dla kropek utworzonych w grafenie dwuwarstwowym i we wstęgach są w tej pracy porównywane z kropkami kwantowymi na skończonych płatkach grafenu [26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34]. Własności kropek utworzonych na skończonych płatkach grafenu zależą silnie od formy krawędzi, której kontrola z rozdzielczością atomową jest trudna. Grafen dwuwarstwowy pozwala na pozbycie się efektów krawędzi pod warunkiem, że kropka kwantowa zostanie wyindukowana napięciami w odpowiedniej od nich odległości [A1]. Jednym z zastosowań kropek kwantowych jest izolacja uwięzionego spinu [48], jego kontrola i manipulacja, w tym do zapisu i przetwarzania informacji kwantowej [53]. Podstawowym parametrem kwalifikującym materiał dla tego typu urządzeń jest czas koherencji spinowej. W półprzewodnikach typu III-V (InGaAs/GaAs) czas ten jest ograniczony ze względu na spiny jądrowe i ich nadsubtelne sprzężenie z nośnikami, które ogranicza czas koherencji spinowej [55]. Ze względu na śladowy udział izotopu 13 C w naturalnie występującym węglu oddziaływanie nadsubtelne w grafenie jest słabe. Dodatkowo, otrzymywane płatki grafenu cechuje duża czystość 9.

(10) oraz bardzo mała liczba defektów [56, 57], co znajduje odzwierciedlenie w wysokiej mobilności nośników [15, 16]. Powyższe właściwości grafenu przekładają się na długie czasy relaksacji spinowej (1.5 ns w monowarstwowym [17] oraz 3 ns w dwuwarstwowym grafenie [18]) i sprawiają, że grafen jest dobrym kandydatem dla urządzeń spintroniki [60, 61]. Manipulacja uwięzionym spinem możliwa jest z wykorzystaniem technik znanych z magnetycznego rezonansu jądrowego, w którym do spinów spolaryzowanych przez zewnętrzne pole magnetyczne stosuje się prostopadłe zmienne pole magnetyczne dla uzyskania przejścia między stanami spinowymi [62] (elektronowy rezonans spinowy). Odpowiedni eksperyment udało się przeprowadzić [62] z wykorzystaniem wbudowanego do struktury prądowego generatora zmiennego pola magnetycznego. Podejście to nie jest optymalne ze względu na małą selektywność promieniowania (zakres mikrofal) oraz podgrzewanie próbki. W układach, w których oddziaływanie spin-orbita jest silne, z ruchem elektronu stowarzyszone jest efektywne pole magnetyczne [63] działające na spin nośnika, które może zastąpić zewnętrzne pole magnetycze i wywołać przejścia spinowe [64] (elektronowy dipolowy rezonans spinowy, EDSR). Niestety, elektryczna manipulacja spinem w grafenie nie jest możliwa ze względu na bardzo słabe oddziaływanie spinorbita. W węglu energia oddziaływanie spin-orbita jest całkiem duża – rzędu 4 meV. Atomowe oddziaływanie spin-orbita w węglu sprzęga orbitale px/y z orbitalami pz [65]. Jednakże, atomowe sprzężenie spin-orbita nie przenosi się na pasmo π ze względu na znikanie elementów przeskoku przez ortogonalność orbitali tworzących wiązania σ z orbitalami pz . W konsekwencji energia oddziaływania spin-orbita w grafenie jest tylko rzędu 20µeV [70]. Oddziaływanie spin-orbita można aktywizować przez wygięcie powierzchni grafenu – do np. nanorurek węglowych. W przypadku grafenu dwuwarstwowego sądzono, że lokalne przekrywanie orbitali pionowych z dwóch warstw powinno zwiększać oddziaływanie spin-orbita [69]. Hipoteza ta została jednak odrzucona [70]. Znaleziono bowiem, że energia oddziaływania spin-orbita dla dwuwarstwy jest na tym samym poziomie co w grafenie jednowarstwowym [70]. Skutecznym sposobem aktywizacji oddziaływania spin-orbita jest adsorpcja atomów [71, 72] – nawet lekkich (wodór [73, 74, 75], fluor [78, 80, 81, 82]) – które wprowadzają lokalne oddziaływanie spin-orbita przez lokalne pole elektryczne oraz wygięcie powierzchni grafenu. Badania teoretyczne z pierwszych zasad [78] pokazują, że adatomy fluoru mogą zwiększyć oddziaływanie spin-orbita nawet tysiąckrotnie w porównaniu z czystym grafenem. Z tego względu można liczyć na to, iż już niewielkie pokrycie powierzchni fluorem wystarczy dla wprowadzenia znaczących efektów oddziaływania spinowo-orbitalnego [78]. Niskie stężenie adatomów ma również kluczowe znaczenie dla relacji. 10.

(11) dyspersji, gdyż jest ona modyfikowana tylko w minimalnym stopniu. Własności takiego materiału są zatem zbliżone do własności czystego grafenu z dodatkowym oddziaływaniem spin-orbita. Efekty adsorbcji fluoru dla kropek kwantowych omówiono w pracy A3. Przedyskutowano rezonansowe przejścia spinowe i dolinowe wywołane zmiennym polem elektrycznym dla kropek z uwięzieniem strukturalnym na płatkach monowarstwowego grafenu oraz w elektrostatycznych kropkach kwantowych zdefiniowanych w grafenie dwuwarstwowym. Prace prowadzone w ramach badań doktorskich objęły również podwójne kropki kwantowe zdefiniowane przez potencjał zewnętrzny w dwuwarstwowym grafenie [A4]. Kropki podwójne używane są do odczytu spinu w doświadczeniach transportowych [65]. Podwójne kropki kwantowe sprzężone tunelowo tworzą tzw. sztuczne molekuły [66] z rozciągłymi orbitalami molekularnymi podobnymi do orbitali tworzących wiązania kowalencyjne. W materiałach IIIV i kropkach wiążących elektrony [66] orbitale tworzone ze stanów niezdegenerowanego pasma przewodnictwa typu s są bardzo podobne do orbitali wiążących i antywiążących, występujących w wiązaniach kowalencyjnych fizyki molekularnej [67]. W dwuwarstwowym grafenie jednak – w ramach niskoenergetycznego przybliżenia ośrodka ciągłego – funkcje falowe mają cztery składowe z oddzielną składową dla każdej z podsieci na każdej z warstw. Dla okrągłej kropki kwantowej funkcje obwiedni odpowiadają różnym wartościom magnetycznej liczby kwantowej z-owej składowej orbitalnego momentu pędu [47], a więc różnym parzystościom względem operacji odbicia punktowego. W rozprawie pokazano, że przy sprzężeniu dwóch kropek poszczególnym składowym odpowiadają orbitale o przeciwnej parzystości. Rozciągłe funkcje falowe mają więc mieszany wiążąco-antywiążący charakter. Nieco podobny efekt znaleziono wcześniej dla funkcji falowych dziur w kropkach III-V z mieszaniem pasm lekkiej i ciężkiej dziury [68]. Ponadto, dla pary elektronów w podwójnych kropkach III-V stan podstawowy to singlet, a pierwszy wzbudzony to tryplet, przy czym różnica energii tych stanów – tzw. oddziaływanie wymiany – ma być użyteczne w manipulacji spinami [79]. W dwuwarstwowym grafenie poza spinem mamy dodatkowy stopień swobody związany z doliną. W efekcie struktura widma stanów dwuelektronowych jest inna niż dla kropek III-V. Analiza rozciągłych orbitali w podwójnych kropkach w grafenie dwuwarstwowym i ich symetrii przestrzennych, jak również struktura widma dwuelektronowego, są przedmiotem pracy A4.. 11.

(12) 4. Stosowana metoda rachunkowa. Do dyskusji stanów z okolicy punktu neutralności ładunkowej w grafenie wykorzystuje się najczęściej albo atomistyczny hamiltonian ciasnego wiązania dla orbitali pz albo jego niskoenergetyczne przybliżenie ośrodka ciągłego [19], sprowadzające się dla monowarstwy do efektywnego równania Diraca. Do prac cyklu wybrano hamiltonian atomistyczny, który pozwala w sposób naturalny opisać krawędzie płatka grafenu, z uwzględnieniem związanych z nimi efektów mieszania dolin. Podobnie, w sposób naturalny hamiltonian atomistyczny pozwala uwzględnić efekty rozpraszania międzydolinowego wprowadzone wraz z adatomami fluoru. Ponadto, hamiltonian atomistyczny pozwala opisać efekty potencjałów tworzących uwięzienie, które lokalnie mogą wyprowadzać relację dyspersji daleko od punktu Diraca, poza granicę stosowalności przybliżenia ośrodka ciągłego. Zaletą podejścia atomistycznego dla rachunków uwzględniających oddziaływanie elektronelektron w metodzie oddziaływania konfiguracji jest uwzględnienie efektów rozpraszania międzydolinowego, będącego konsekwencją krótkozasięgowej składowej oddziaływania kulombowskiego [58]. Wprowadzenie tych efektów do teorii ośrodka ciągłego jest możliwe, lecz technicznie żmudne i wymagające dodatkowej parametryzacji [59]. Jedyną, choć poważną wadą podejścia atomistycznego, jest duży rozmiar problemów algebraicznych, generowanych dla tej wersji hamiltonianu, co ogranicza rozmiar struktur, które można efektywnie opisać. Dzięki zaangażowaniu mocy obliczeniowej superkomputerów Zeus i Prometheus w ACK Cyfronet, oraz oparciu rachunków na nowoczesnej bibliotece numerycznej FEAST do rozwiązania problemów własnych udało się opisać struktury zawierające ponad ćwierć miliona atomów [A4]. W podejściu atomistycznym dla orbitali pz jednoelektronowy hamiltonian grafenu mono- i dwuwarstwowego można zapisać w ogólny sposób jako ˆ 1e = H. X. (σi + Wi ) cˆ†i,σ cˆi,σ +. X. ij,σσ 0. i,σ. 0 cˆ†i,σ cˆj,σ0 tσσ + h.c , ij. (1). gdzie cˆ†i,σ (ˆ ci,σ ) to operator kreacji (anihilacji) dla elektronu obsadzającego orbital pz na i-tym węźle ze spinem σ. W pierwszej sumie σi to energia spinowo-orbitalna na i-tym atomie węgla, a Wi uwzględnia potencjał zewnętrzny, Wi = hpz (r − ri )|W (r)|pz (r − ri )i. 12. (2).

(13) Druga suma w równaniu (1) uwzględnia przeskoki między sąsiednimi jonami, z energią przesko0. ku tσσ ij uwzględniającą typ sąsiedztwa, oraz – w przypadku adatomów fluoru – oddziaływanie spin-orbita. Dla uwzględnienia zewnętrznego pola magnetycznego wprowadzamy fazę Peierlsa do elementów przeskoku 0. 0. e. σσ i h ¯ tσσ ij → tij e. R rj ri. A·dl. ,. (3). gdzie B = ∇ × A. Przyjmujemy cechowanie Landaua A = (0, Bz x, 0). Do energii węzłowych należy dodać energię związaną z efektem Zeemana dla cząstki ze spinem w polu magnetycznym: 1 σi (Bz ) → σi (Bz = 0) + µB gσz Bz . 2. (4). Pod nieobecność pola magnetycznego energie węzłowe przyjmujemy jako poziom odniesienia σi (Bz = 0) = 0. W przypadku analizy grafenu dwuwarstwowego rozpatrujemy konfigurację Bernala (2). W tej konfiguracji, warstwy przesunięte są względem siebie o stały wektor.. Rysunek 2: Schemat wiązań w grafenie dwuwarstwowym przy konfiguracji Bernala. Obie warstwy podzielone na podsieci A oraz B. Na rysunku zaznaczono wiązania w płaszczyźnie t oraz pionowe t0 między atomami z warstwy dolnej A1 z atomami warstwy górnej B2 . W przypadku grafenu dekorowanego adatomami fluoru [rysunek 3(b)], elementy przeskoku w okolicy fluoru ulegają modyfikacji. Pojawia się również lokalne oddziaływanie spinorbita [75]. Hamiltonian atomistyczny uwzględniający adatomy [75] zawiera kilka wyrazów:. (i) Wewnętrzne oddziaływanie spin-orbita które łączy kolejnych sąsiadów znajdujących się. 13.

(14) w okolicy atomu dekorowanego fluorem ΛI 0 ˆ tσσ ij = i √ νij Sz , 3 3. (5). gdzie ΛI = 3.3 meV, a Sˆz to operator z-owej składowej spinu, νij przyjmuje +1 (-1) jeśli droga z j do i przez wspólny węzeł k zakręca przeciwnie (zgodnie) do ruchu wskazówek zegara. (ii) Czynnik nazywany [75] pseudo-inversion-asymmetry działający między sąsiadami węgla tworzącego wiązanie z fluorem [rysunek 3(b)] 0. tσσ ij = 2i. ΛP IA ~ˆ S × ~nji , 3. (6). ~ˆ to wektor operatorów spinu a ~nij wektor jednostkowy o kierunku gdzie ΛP IA = 7.3 meV, S jak wiązanie j → i. (iii) Oddziaływanie spin-orbita typu Rashby, działające między dekorowanym atomem a jego najbliższymi sąsiadami [rysunek 3(a)] 0. tσσ ij = 2i. ΛR ~ˆ S × ~nij , 3. (7). z parametrem ΛR = 11.2 meV.. W pracy A3 założono, że oddziaływanie spin-orbita ograniczone jest do górnej warstwy. Odkształcenie górnej warstwy [Fig. 3(b)] na sprzężenie międzywarstwowe uwzględniono wprowadzając skalowanie międzywarstwowych elementów przeskoku według prawa Harrisona z odwrotnością kwadratu odległości między jonami. Dla opisu przejść spinowo-dolinowych rozwiązywaliśmy zależne od czasu równanie Schrödingera ∂Ψ ˆ 0 (t)Ψ, =H (8) ∂t ˆ 0 (t) zawierał periodycznie zmienny potencjał elekgdzie zależny od czasu operator energii H i¯ h. tryczny przyłożony w płaszczyźnie grafenu, ˆ 0 (t) = H ˆ + eF x sin(ωt). H. (9). Pierwszy wyraz to hamiltonian niezależny od czasu, natomiast drugi to zależne od czasu zaburzenie. 14.

(15) 0.25 0.2. F. z (nm). 0.15 0.1 0.05 0. a). b). 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 RF (a). Rysunek 3: (a) Wycinek płaszczyzny grafenu z zaznaczonym dodatkowym atomem fluoru (zielony). Okrąg z przerywanym brzegiem wyznacza obszar w którym oddziaływanie spin-orbita wprowadzone przez atomy fluoru jest niezerowe. (b) Odkształcenie powierzchni grafenowej spowodowane atomem fluoru. Na osi poziomej (b) odległość od atomu fluoru wyrażona przez odległość najbliższych sąsiadów w grafenie. Rysunki pochodzą z pracy A3. Równanie zależne od czasu rozwiązujemy w bazie stanów własnych stacjonarnego opeˆ oznaczanych jako Ψn (r, σ) ratora H Ψ(r, σ, t) =. X. cn (t)Ψn (r, σ)e−i. En t h ¯. ,. (10). n. gdzie En to energia własna n-tego stanu. Po wstawieniu tej formy do równania opisującego dynamikę układu (8) otrzymujemy układ równań różniczkowych pierwszego rzędu na cn (t) X En −Ek cn (t)eF sin(ωt)hΨk |x|Ψn ie−it h¯ , i¯ hc0k (t) = (11) n. który rozwiązujemy metodą Askara-Cakmaka [87]. Równanie (11) jest ścisłe, tj. nie zawiera przybliżeń. Z konieczności w rachunkach numerycznych bierzemy jednak skończoną liczbę stanów własnych Ψn (r, σ) do bazy i staramy się zadbać o zbieżność rachunku w funkcji rozmiaru bazy. Funkcja falowa dwóch cząstek w metodzie oddziaływania konfiguracji przedstawiona jest jako kombinacja liniowa wyznaczników Slatera utworzonych z jednoelektronowych funkcji falowych Ψ=. M X i=1. di (ψi1 (x1 ) ⊗ ψi2 (x2 ) − ψi2 (x1 ) ⊗ ψi1 (x2 )) ,. (12). gdzie ψi (x), i = 1, 2, . . . M , oraz x = (r, σ) reprezentuje przestrzenne oraz spinowe stopnie swobody. W hamiltonianie dwuelektronowym ˆ 2e (x1 , x2 ) = H. 2 X i=1. 15. ˆ 1e (xi ) + κ H |r12 |. (13).

(16) pierwszy wyraz dany jest przez (1), drugi odpowiada za oddziaływanie elektronów (κ = e2 /(4π0 )). Po wstawieniu wyrażenia (12) do powyższego hamiltonianu oraz zrzutowaniu na elementy bazy, otrzymujemy dwuelektronowy hamiltonian postaci ˆ 2e = H. X ij. X † † ˆ j idˆj + 1 dˆ†i hψi |H|ψ dˆ dˆ dˆk dˆl Vijkl . 2 ijkl i j. (14). Pierwszy wyraz to suma energii jednoelektronowych. Drugi wyraz zawiera całki oddziaływania dane w postaci Vijkl = κhψi (x1 )ψj (x2 )| =. X. a,σa ;b,σb ; c,σc ;d,σd. 1 |ψk (x1 )ψl (x2 )i = |r12 |. i∗ δ × hpaz (r1 )pbz (r2 )| βa,σ β j∗ β k β l δ a b,σb c,σc d,σd σa ;σd σb ;σc. 1 c |p (r1 )pdz (r2 )i. |r12 | z. (15). Do obliczenia powyższych całek, zastosowano przybliżenie dwuwęzłowe [86] hpaz (r1 )pbz (r2 )|. 1 c 1 |pz (r1 )pdz (r2 )i = δac δbd , a 6= b. |r12 | rab. Wartość całki na tym samym węźle a = b jest znana i dana przez 16.522 eV [35].. 16. (16).

(17) 5 5.1. Streszczenia artykułów A1: Confined states in quantum dots defined within finite flakes of bilayer graphene: Coupling to the edge, ionization threshold, and valley degeneracy. Relacja dyspersji dla czystej, nieskończonej płaszczyzny grafenowej jest liniowa dla elektronów z pobliża energii Fermiego [2, 51]. Ruch takich nośników, efektywnie opisany jest przez równanie Diraca [20, 21, 22] dla relatywistycznych cząstek o masie równej 0. W konsekwencji, wiązanie elektrostatyczne staje się niemożliwe ze względu na tunelowanie Kleina [23, 24]. Przerwa otwiera się jednak dla podwójnych warstw grafenu, umieszczonych w zewnętrznym, prostopadłym polu elektrycznym [19, 44, 45, 46]. Kwadratowa zależność relacji dyspersji oraz otwarta przerwa stwarza możliwość elektrostatycznego wiązania nośników [47]. Jednym ze sposobów stworzenia takiej kropki jest niejednorodne pole elektryczne [47], które można wygenerować przez odpowiedni układ bramek [49, 50]. W Artykule 1 zbadano problem wiązania elektronów w kropce wytworzonej przez pole elektryczne w dwuwarstwowym grafenie, ze szczególnym uwzględnieniem skończonych rozmiarów płatka grafenu, w którym definiowany jest zewnętrzny potencjał uwięzienia. Rozważane było sprzężenie kropka – krawędź oraz jego efekty – dla energii wiązania elektronów oraz zniesienia degeneracji dolinowej dla stanów uwięzionych w kropce. Do celów badań rozważano skończony płatek dwuwarstwowego grafenu o różnej wielkości i typie brzegu. Potencjał elektrostatyczny tworzący kropkę przyjęto równy zero wewnątrz kropki. Na zewnątrz kropki przyłożone przeciwne potencjały na obydwu warstwach. Przebadano jaki wpływ na widmo energii uwięzionych w kropce kwantowej stanów ma typ brzegu oraz wielkość układu. Dla brzegu typu zig-zag stany zlokalizowane w kropce mieszają się ze stanami krawędziowymi. Okazuje się, że efekt ten występuje nawet gdy kropka kwantowa jest mała w stosunku do wielkości układu. Kolejnym efektem jest znoszenie degeneracji dolinowej w przypadku brzegu typu armchair. Stany krawędziowe o zerowej energii nie występują dla tego typu brzegu, jednak ma on wpływ na dolinowy stopień swobody, rozszczepiając stany zlokalizowane w kropce. Wpływ brzegu armchair, w odróżnieniu od brzegu typu zig-zag, zależy silnie od odległości kropka-krawędź. Stany rozszczepione są silnie gdy kropka znajduje się w bliskiej odległości od krawędzi. Dla bardzo dużych układów rozszczepienie jest mniejsze ale wciąż widoczne mimo, że funkcja falowa zanika daleko przed krawędzią. Oprócz wpływu brzegu, przedyskutowano symetrie stanów związanych w kropce. Analiza zosta-. 17.

(18) ła przeprowadzona dla gładkiej obwiedni funkcji falowej która została wyodrębniona z szybko zmiennej funkcji otrzymanej metodą ciasnego wiązania.. 5.2. A2: Charging graphene nanoribbon quantum dots. Aby otworzyć przerwę w grafenie można wykorzystać kwantowy efekt rozmiarowy. Ograniczając rozmiar układu w jednym kierunku tworzymy nanowstęgi. Dla idealnych wstęg przerwa otwiera się w zależności od szerokości oraz typu brzegu [36, 37]. Prace eksperymentalne pokazują jednak, że przerwa w wąskich paskach grafenu otwarta jest niezależnie od formy krawędzi [38, 39, 40, 41, 42, 43]. Jedną z propozycji wytłumaczenia tego efektu są defekty zlokalizowane w próbce, na brzegu w szczególności [52]. Przerwa czyni nanowstęgi dobrymi kandydatami do indukcji elektrostatycznych kropek kwantowych [40]. W pracy A2 przeprowadzono symulację ładowania elektrostatycznej kropki kwantowej. Kropka zdefiniowana została poprzez efektywny potencjał przyłożony wzdłuż nanowstęgi. Analizę przeprowadzono dla prostych wstęg (jak w doświadczeniu [76]) jak również układów z dołączonym płatkiem grafenu (jak w pracy [77]) na środku układu. Przygotowany model pozwolił na analizę kropek typu n oraz kropek typu p w których wiązane są odpowiednio elektrony bądź dziury. Oddziaływanie elektron-elektron wprowadzono metodą pola średniego korzystając z teorii funkcjonału gęstości (ang. DFT). Dodatnie tło wprowadzały jony węgla. W pracy A2 pokazano, że na proces ładowania kropki największy wpływ mają stany zlokalizowane o energiach z pobliża poziomu Fermiego. Dzięki temu stany położone nisko w energii mogą zostać zamrożone w rachunku metodą pola średniego, co w praktyce umożliwia przeprowadzenie rachunków, bez prowadzenia samo-uzgodnienia potencjału DFT dla głębokich stanów pasma walencyjnego. Przy tak przygotowanej metodzie udało się przebadać diagram stabilności ładunkowej kropki w zależności od przyłożonego potencjałów definiującego uwięzienie oraz potencjału ustalającego poziom Fermiego. Poza kropką we wstędze [76] przebadano wstęgę z dodatkowym płatkiem grafenu w środku [77], dla którego stany związane otrzymano już pod nieobecność potencjału kropki, lecz wyłącznie poza punktem neutralności ładunkowej. Wyniki modelowania opisują sytuację z różną konfiguracją ładunkową – kropki unipolarne (n−n0 −n, p−p0 −p) – gdy poza kropką i wewnątrz kropki nośniki ładunku są tego samego typu, jak również ambipolarne (n − p − n oraz p − n − p), ze złączem n-p generowanym przez potencjał definiujące kropkę 18.

(19) kwantową. Wyniki pracy A2 odtwarzają jakościowo doświadczalny diagram stabilności [76] z przerwami transportową w funkcji potencjału tylnej elektrody – ustalającej poziom Fermiego, oraz potencjału elektrody górnej – modyfikującej potencjał uwięzienia w kropce kwantowej. W pracy przedyskutowano również przybliżenie zamrożonego całego pasma walencyjnego dla opisu unipolarnych kropek kwantowych.. 5.3. A3: Spin transitions driven by electric dipole spin resonance in fluorinated single- and bilayer-graphene quantum dots. W pracy przeanalizowano wpływ atomów fluoru adsorbowanych na powierzchni na spektrum kropek kwantowych, zdefiniowanych zarówno w pojedynczej warstwie jak i elektrostatycznych kropek w dwuwarstwowym grafenie. Atomy fluoru, oprócz lokalnego oddziaływania spin-orbita, tworzą krótkozasięgowe w skali atomowej zaburzenie, które powoduje zniesienie degeneracji ze względu na dolinowy stopień swobody. Zaburzenie to wraz z oddziaływaniem spinowoorbitalnym pozwala na przeprowadzenie eksperymentu elektrycznego dipolowego rezonansu magnetycznego (ang. EDSR). Po przygotowaniu stanu o określonych spinowym i dolinowym stopniu swobody, przy pomocy zmiennego zewnętrznego pola elektrycznego o odpowiedniej częstości, jesteśmy w stanie dokonać obrotu spinu lub/i zmiany doliny. W pracy przeprowadzona została numeryczna symulacja rezonansu EDSR [83, 84]. Przebadano kropki kwantowe zdefiniowane w skończonym płatku grafenu oraz elektrostatyczne kropki kwantowe zdefiniowane na skończonym płatku dwuwarstwowego grafenu o brzegach typu armchair aby uchronić spektrum od stanów krawędziowych. Zaproponowano układ bramek, dla których rozwiązano równanie Poissona. Wyznaczono i sparametryzowano efektywny potencjał uwięzienia stosowany w dalszych rachunkach. Na powierzchnię grafenu rozprowadzono w sposób losowy atomy fluoru. Do opisu stanów związanych zastosowano efektywny model [78] dla którego atomy węgla oraz fluoru opisywane są tylko przez jeden orbital typu pz . W przypadku grafenu dwuwarstwowego, atomy fluoru zostały rozprowadzone tylko na warstwie górnej [85]. Ze względu na względną słabość sprzężenia między warstwami założono, że oddziaływanie spin-orbita jest indukowane tylko w górnej warstwie. Praca A3 pokazuje, że oddziaływanie spin-orbita generowane przez adatomy adsorbo19.

(20) wane na powierzchni jest wystarczająca do obrotu spinu w czasie osiągalnym eksperymentalnie. W szczególności, czasy przejść dla stanów zlokalizowanych w kropkach zdefiniowanych elektrostatycznie są kilkukrotnie krótsze niż maksymalne czasy otrzymywane w pomiarach [18].. 5.4. A4: Double quantum dots defined in bilayer graphene. W pracy A4 przebadany został układ dwóch kropek kwantowych zdefiniowanych elektrostatycznie w dwuwarstwowym grafenie. Zastosowano brzeg typu armchair dla którego nie ma stanów zlokalizowanych na krawędzi. Dodatkowo, wybrana wielkość płatka grafenu jest na tyle duża, aby stany zlokalizowane w kropkach zanikały daleko przed brzegiem. Przeprowadzono analizę stanów związanych w kropkach w obrazie jedno- i dwu-elektronowym. Interesujący okazuje się problem tworzenia orbitali wiążących oraz anty-wiążących. Sieć dwuwarstwowego grafenu można podzielić na warstwę górną i dolną, dodatkowo każda z warstw jest podzielona na dwie podsieci. Funkcje falowe można więc podzielić na cztery składowe. Cztery podsieci nie są równoważne - rozróżnia je wiązanie pionowe które wiąże jedną z podsieci z warstwy dolnej z inną podsiecią warstwy górnej. Wiadomo jest, że funkcja obwiedni każdej z podsieci posiada swój własny orbitalny moment pędu [47]. W pracy pokazano, że również parzystość orbitali stworzonych na podwójnej kropce kwantowej jest różna. Stan może być wiążący na jednej z podsieci i równocześnie anty-wiążący na innej. Efekt ten prowadzi do skomplikowanej zależności stanów związanych od odległości między kropkami. W drugiej części pracy, przeanalizowane zostało widmo stanów dwóch cząstek. Analiza przeprowadzona została dla przypadku słabego tunelowania między kropkami, które jest typowe dla kropek definiowanych elektrostatycznie oraz dla przypadku silnego tunelowania. Przy zerowym polu magnetycznym, w przypadku słabego tunelowania, stan podstawowy jest blisko 16 krotnie zdegenerowany ze względu na spin, dolinę oraz przestrzenny stopień swobody. Po włączeniu pola spektrum zostaje rozszczepione na grupy poziomów. Po zniesieniu degeneracji funkcje falowe tych stanów mogą być w przybliżeniu opisane przez iloczyn dobrze określonego stanu spinowego, dolinowego oraz orbitalnego, z których każdy ma określoną symetrię względem zamiany cząstek. Symetrie zostały zidentyfikowane w pracy. Oddziaływanie elektron-elektron znosi degenerację między stanami z symetryczną i antysymetryczną funkcją orbitalną, wprowadzając całkę wymiany z dodatnim lub ujemnym znakiem do energii całkowitej. Dla wysokiego pola magnetycznego stany przesuwają się w parach różniących się symetrią 20.

(21) orbitalną i rozszczepionych przez oddziaływanie wymiany. Ze stanów położonych wysoko w energii znaleziono stany dla których elektrony obsadzają jedną z kropek. W przypadku silnego wiązania spektrum wykazuje podobieństwa do widma jednej kropki, w szczególności stanem podstawowym pod nieobecność pola magnetycznego jest tryplet. Taka degeneracja stanu podstawowego możliwa jest dzięki istnieniu dodatkowego, dolinowego stopnia swobody.. 6. Podsumowanie. W cyklu prac tworzących rozprawę opisano wiązanie nośników w elektrostatycznych kropkach kwantowych indukowanych w dwuwarstwowym grafenie oraz nanowstęgach grafenowych z wykorzystaniem atomistycznego podejścia ciasnego wiązania. Pokazano, że typ i kształt płatka grafenu ma wpływ na stany zlokalizowane w kropce elektrostatycznej. Zastosowano metody funkcjonałów gęstości do pełnego opisu ekranowania potencjałów zewnętrznych przy tworzeniu kropek w nanowstęgach. Uzyskano jakościową zgodność z doświadczeniem diagramu stabilności z dwiema przecinającymi się przerwami transportowymi i obszarami ładunkowymi o charakterze ambipolarnym. Opisano rozciągłe orbitale molekularne powstające w podwójnych kropkach kwantowych definiowanych elektrostatycznie w dwuwarstwowym grafenie i wskazano ich mieszany wiążąco-antywiążący charakter - różny dla każdej z podsieci. Problem symetrii spinowodolinowo-orbitalnej dla pary kropek zbadano z wykorzystaniem metody oddziaływania konfiguracji wykorzystującej jako bazę wyznaczniki Slatera utworzone z funkcji własnych hamiltonianu ciasnego wiązania. Bazę funkcji własnych otrzymanych metodą ciasnego wiązania wykorzystano również do opisu przejść spinowo-dolinowych indukowanych zmiennym polem elektrycznym dla kropek kwantowych z oddziaływaniem spin-orbita wprowadzonym przez adatomy fluoru. Pokazano, iż już w granicy niskiej koncentracji adatomów czas indukowanych rezonansowo przejść spinowych może być krótszy od czasu relaksacji spinowej.. 21.

(22) Literatura [1] H. P. Boehm, R. Setton, E. Stumpp, Pure Appl. Chem., 66, 9 (1994). [2] P. R. Wallace, Phys. Rev. 71, 622 (1947). [3] J. W. McClure, Phys. Rev. 108, 612 (1957). [4] J. C. Slonczewski, P. R. Weiss, Phys. Rev. 109, 272 (1958). [5] S. Jijima, Nature 363, 603 (1993). [6] H. W. Kroto, J. R. Heath, S. C. O’Brien, R. F. Curl, R. E. Smalley, Nature 318, 162 (1985). [7] R. Peierls, in Annales of Institut Henri Poincaré, 5, pp. 177-222 (1935). [8] L. Landau, Phys. Z. Sowjetunion 11, 26 (1937). [9] N. D. Mermin, Phys. Rev. 176, 1, (1968). [10] J. A. Venables, G. D. T. Spiller, M. Hanbucken, Rep. Prog. Phys. 47, 4 (1984). [11] J. W. Evans, P. A. Thiel, M. C. Bartelt, Sur. Sci. Rep. 61, 1–128 (2006). [12] K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V. Morozov, D. Jiang, Y. Zhang, S. V. Dubonos, I. V. Grigorieva, A. A. Firsov, Science 306, 5996 (2004). [13] K. S. Novoselov, D. Jiang, F. Schedin, T. J. Booth, V. V. Khotkevich, S. V. Morozov, A. K. Geim ,Proc. Natl Acad. Sci. USA, 102, 30 (2005). [14] X. Lu, M. Yu, H. Huang, R. S Ruoff, Nanotechnology 10, 269 (1999). [15] S. Stankovich, D. A. Dikin, G. H. B. Dommett, K. M. Kohlhaas, E. J. Zimney, E. A. Stach, R. D. Piner1, S. T. Nguyen, R. S. Ruoff, Nature 442, 7100 (2006). [16] J. C. Meyer, A. K. Geim, M. I. Katsnelson, K. S. Novoselov, T. J. Booth, S. Roth, Nature 446, 7131 (2007). [17] T. Maassen, J.J. van den Berg, N. IJbema, F. Fromm, T. Seyller, R. Yakimova, and B.J. van Wees, Nano Lett., 12, 1498 (2012). [18] W. Han and R. K. Kawakami, Phys. Rev. Lett. 107, 047207 (2011). 22.

(23) [19] A. H. Castro Neto, F. Guinea, N. M. R. Peres, K. S. Novoselov, A. K. Geim, Rev. Mod. Phys. 81, 109 (2009). [20] G. W. Semenoff, Phys. Rev. Lett. 53, 2449 (1984). [21] D. Haldane, Phys. Rev. Lett. 61, 2015 (1988). [22] E. Fradkin, Phys. Rev. B 33, 3263–3268 (1986). [23] O. Klein, Z. Phys. 53, 157 (1929). [24] M. I. Katsnelson, K. S. Novoselov, and A. K. Geim, Nat. Phys. 2 620 (2006). [25] J. Jung, A. M. DaSilva, A. H. MacDonald, S. Adam, Nature Commu. 6, 6308 (2015). [26] P.G. Silvestrov and K.B. Efetov, Phys. Rev. Lett. 98, 016802 (2007). [27] B. Wunsch, T. Stauber, and F. Guinea, Phys. Rev. B 77, 035316 (2008). [28] A. Matulis and F.M. Peeters, Phys. Rev. B 77, 115423 (2008). [29] A. R. Akhmerov and C. W. J. Beenakker, Phys. Rev. B 77, 085423 (2008). [30] Z. Z. Zhang, K. Chang, and F. M. Peeters, Phys. Rev. B 77, 235411 (2008). [31] J. Wurm, A. Rycerz, I. Adagideli, M. Wimmer, K. Richter, and H.U. Baranger, Phys. Rev. Lett. 102, 056806 (2009). [32] A. Güclü, P. Potasz, O. Voznyy, M. Korkusinski, and P. Hawrylak, Phys. Rev. Lett 103, 246805 (2009). [33] F. Libisch, C. Stampfer, and J. Burgdörfer, Phys. Rev. B 79, 115423 (2009). [34] S. Schnez, F. Molitor, C. Stampfer, J. Güttinger, I. Shorubalko, T. Ihn, and K. Ensslin, Appl. Phys. Lett. 94, 012107 (2009). [35] A. Güclü, P. Potasz, P. Hawrylak, Phys. Rev. B 82, 075425 (2010). [36] L. Brey, H. A. Fertig, Phys. Rev. B 73, 235411 (2006). [37] K. Wakabayashi,Y. Takane, M. Yamamoto, and M. Sigrist, New J. Phys 11, 095016 (2009). [38] M. Y. Han, B. Ozyilmaz, Y. B. Zhang, P. Kim, Phys. Rev. Lett. 98, 206805 (2007).. 23.

(24) [39] C. Stampfer, J. Güttinger, S. Hellmüller, F. Molitor, K. Ensslin, T. Ihn, Phys. Rev. Lett. 102, 056403 (2009). [40] C. Stampfer, J. Güttinger, F. Molitor, D. Graf, K. Ensslin, T. Ihn, Appl. Phys. Lett. 92 012102 (2008). [41] F. Molitor, J. Güttinger, C. Stampfer, S. Dröscher, A. Jacobsen, T. Ihn, and K. Ensslin, J. Phys. Condens. Matter, 23 243201 (2011). [42] S. Dröscher, H. Knowles, Y. Meir, K. Ensslin, and T. Ihn, Phys. Rev. B 84, 073405 (2011). [43] X. Li, X. Wang, L. Zhang, S. Lee, and H. Dai, Science, 319, 1229 (2008). [44] E. McCann, Phys. Rev. B 74, R161403 (2006). [45] E. V. Castro, K. S. Novoselov, S. V. Morozov, N. M. R. Peres, J. M. B. Lopes dos Santos, J. Nilsson, F. Guinea, A. K. Geim, and A. H. Castro Neto, Phys. Rev. Lett. 99, 216802 (2007). [46] F. Xia, D. B. Farmer, Y.M. Lin, P. Avouris, Nano. Lett. 10, 715 (2010). [47] J.M. Pereira Jr., P. Vasilopoulos, and F.M Peeters, Nano. Lett. 7, 946 (2007). [48] R. Hanson, L. P. Kouwenhoven, J. R. Petta, S. Tarucha, and L. M. K. Vandersypen, Rev. Mod. Phys. 79, 1217 (2007). [49] M. T. Allen, J. Martin, and A. Yacoby, Nature Comm. 3, 934 (2012). [50] A. M. Goossens, S. C. M. Driessen, T. A. Baart, K. Watanabe, T. Taniguchi, L. M. K. Vandersypen, Nano Lett. 12, 4656 (2012). [51] K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V. Morozov, D. Jiang, M. I. Katsnelson, I. V. Grigorieva, S. V. Dubonos, A. A. Firsov, Nature 438, 7065 (2005). [52] M. Evaldsson, I. V. Zozoulenko, H. Xu, and T. Heinzel, Phys. Rev. B 78, 161407(R) (2008). [53] D. Loss, D. P. Divincenzo, Phys. Rev. A 57, 120 (1998). [54] H. O. H. Churchill, F. Kuemmeth, J. W. Harlow, A. J. Bestwick, E. I. Rashba, K. Flensberg, C. H. Stwertka, T. Taychatanapat, S. K. Watson, and C. M. Marcus, Phys. Rev. Lett. 102, 166802 (2009).. 24.

(25) [55] J. R. Petta, A. C. Johnson, J. M. Taylor, E. A. Laird, A. Yacoby, M. D. Lukin, C. M. Marcus, M. P. Hanson, A. C. Gossard, Science 309, 2180 (2005). [56] K. I. Bolotin, K. J. Sikes, Z. Jiang, M. Klima, G. Fudenberg, J. Hone, P. Kim, H. L. Stormer, Solid State Commun. 146 , 351 (2008). [57] L. Banszerus, M. Schmitz, S. Engels, M. Goldsche, K. Watanabe, T. Taniguchi, B. Beschoten,C. Stampfer, Nano Lett. 16 , 1387 (2016). [58] R. Egger, and A. O. Gogolin, Phys. Rev. Lett. 79, 5082 (1997). [59] A. Secchi and M. Rontani, Phys. Rev. B 88, 125403 (2013). [60] B. Trauzettel, D. Bulaev, D. Loss, G. Burkard, Nat. Phys. 3, 192 (2007). [61] C. Volk, C. Neumann, S. Kazarski, S. Fringes, S. Engels, F. Haupt, A. Müller, and C. Stampfer, Nat. Comm. 4, 1753 (2013). [62] F. H. L. Koppens i inni, Nature 442, 766 (2006). [63] L. Meier i inni, Nat. Phys. 3, 650 (2007). [64] S. Nadj-Perge i inni, Phys. Rev. Lett. 108, 166801 (2012). [65] E. A. Laird, F. Kuemmeth, G. Steele, K. Grove-Rasmussen,J. Nygård, K. Flensberg, L.P. Kouwenhoven, Rev. Mod. Phys. 87, 703 (2015). [66] L.P. Kouwenhoven, Science 268, 1440 (1995). [67] E. A. Stinaff i inni, Science 311, 636 (2006). [68] M. Doty i inni, Phys. Rev. Lett. 102, 047401 (2009). [69] F. Guinea, New J. Phys. 12 083063 (2012). [70] S. Konschuh, M. Gmitra, D. Kochan, and J. Fabian, Phys. Rev. B 85, 115423 (2012). [71] V. N. Kotov, B. Uchoa, V. M. Pereira, F. Guinea, A. H. Castro-Neto, Rev. Mod. Phys. 84 1067 (2012). [72] A. H. Castro Neto, F. Guinea, Phys. Rev. Lett. 103, 026804 (2009). [73] O. Leenaerts, B. Partoens, and F.M. Peeters, Phys. Rev. B 80, 24522 (2009). 25.

(26) [74] J. O. Sofo, Gonzalo Usaj, P. S. Cornaglia, A. M. Suarez, A. D. Hernández-Nieves, C. A. Balseiro Phys. Rev. B 85, 115405 [75] M. Gmitra, D. Kochan, J. Fabian, Phys. Rev. Lett. 110, 246602 (2013). [76] X. Liu, J.B. Oostinga, A.F. Morpugo, and L.M.K. Vandersypen, Phys. Rev. B 80 121407 (R) (2009). [77] C. Stampfer, J. Güttinger, S. Hellmüller, F. Molitor, K. Ensslin, and T. Ihn, Phys. Rev. Lett. 102, 056403 (2009). [78] S. Irmer, T. Frank, S. Putz, M. Gmitra, D. Kochan, J. Fabian, Phys. Rev. B 91, 115141 (2015). [79] D.P. DiVincenzo, D. Bacon, J. Kempe, G. Burkard, K.B. Whaley, Nature 408, 339–342 (2000). [80] X. Hong, S.-H. Cheng, C. Herding, and J. Zhu, Phys. Rev. B 83, 085410 (2011). [81] A. Sadeghi, M. Neek-Amal, G. R. Berdiyorov, and F. M. Peeters, Phys. Rev. B 91, 014304 (2015). [82] H. Santos, L. Henrard, J. Phys. Chem. C 118 27074 (2014). [83] E. I. Rashba, Phys. Rev. B 78, 195302 (2008). [84] M. Shafiei, K. C. Nowack, C. Reichl, W. Wegscheider, L. M. K. Vandersypen, Phys. Rev. Lett. 110, 107601 (2013). [85] T. Robinson,J. S. Burgess,C. E. Junkermeier,S. C. Badescu,T. L. Reinecke, F. K. Perkins, M. K. Zalalutdniov, J. W. Baldwin, J. C. Culbertson, P. E. Sheehan, E. S. Snow, Nano Lett. 10 3001 (2010). [86] E. N. Osika and B. Szafran, Phys. Rev. B 93, 165304 (2016). [87] A. Askar and A. S. Cakmak, J. Chem. Phys. 68, 2794 (1978).. 26.

(27) Wystąpienia konferencyjne • D. P. Żebrowski, B. Szafran,Formation of localized states in quantum dots formed within bilayer graphene flakes: tight binding analysis, 42nd „Jaszowiec” International School and Conference on the Physics of Semiconductors, Wisła-Polska, czerwiec 2013. • D. P. Żebrowski, B. Szafran, Simulation of the charging of an electrostatic quantum dot defined in bilayer graphene, 8th International Conference on quantum dots, Piza (Włochy), maj 2014. • D. P. Żebrowski, B. Szafran, Schrödinger-Poisson scheme for description of a quantum dot gate defined within bilayer graphene, 43rd „Jaszowiec” International School and Conference on the Physics of Semiconductors, Wisła-Polska, czerwiec 2014. • D. P. Żebrowski, B. Szafran, Density functional theory simulation of an electrostatic defined graphene quantum dot, The 11th International school on theoretical physics. Symmetry and structural properties of condensed matter, Rzeszów (Polska), wrzesień 2014. • D. P. Żebrowski, B. Szafran, DFT study of the graphene nanoribbon quantum dots, 44th „Jaszowiec” International School and Conference on the Physics of Semiconductors, Wisła (Polska), czerwiec 2015. • D. P. Żebrowski, B. Szafran, Simulation of charging a graphene nanoribbon quantum dot, 21st International Conference on Electronic Properties of Two-Dimensional Systems, Sendai (Japonia), lipiec 2015. • D. P. Żebrowski, F. M. Peeters, B. Szafran, Two-electron Bilayer Graphene Quantum Dot: Tight-binding Analysis, The 9th International Conference on Quantum dots, Jeju (Korea Południowa), maj 2016. • D. P. Żebrowski, F. M. Peeters, B. Szafran, The spin-valley transitions in the graphene quantum dots, Graphene Week, Warszawa (Polska), czerwiec 2016. • D. P. Żebrowski, F. M. Peeters, B. Szafran, The finite-flake graphene quantum dots in the presence of spin-orbit coupling, 45th „Jaszowiec” International School and Conference on the Physics of Semiconductors, Szczyrk (Polska), czerwiec 2016.. 27.

(28) Granty i staże • Wykonawca w grancie Narodowego Centrum Nauki OPUS o tytule Uwięzienie elektrostatyczne oraz manipulacja stanami spinowo-dolinowymi nośników w kropkach kwantowych definiowanych w nanorurkach węglowych i dwuwarstwowym grafenie o numerze DEC2013/11/B/ST3/03837 na lata 2013-2017. • Staż zagraniczny na uniwersytecie w Antwerpii pod opieką prof. F. M. Peetersa w związku z programem Etiuda o tytule Stany zlokalizowane w kropkach kwantowych indukowanych elektrostatycznie w dwuwarstwowym grafenie o numerze UMO-2015/16/T/ST3/00312 na lata 2015-2016.. Publikacje spoza rozprawy • E. Wach, D. P. Żebrowski, B. Szafran, Charge density mapping of strongly-correlated few-electron two-dimensional quantum dots by scanning probe technique, J. Phys.: Condens. Matter 25, 335801 (2013). • E. Wach, D. P. Żebrowski, B. Szafran, Imaging quantum-dot-confined electron density in transition to fractional quantum Hall regime, Semicond. Sci. Technol. 30, 015020 (2015). • B. Szafran, M. P. Nowak, E. Wach, D. P. Żebrowski, Interaction effects near constriction of a quasi two-dimensional electron system: an exact diagonalization study", Phys. Lett. A 378, 1036 (2014).. 28.

(29)