^
V
^"^r^
RONTGENOGRAFISCH ONDERZOEK
VAN ALUMINIUMKRISTALLEN,
ONTSTAAN DOOR
REKRISTALLISATIE
PROEFSCHRIFT
TER VERKRIJGING VAN DE GRAAD VAN DOCTOR IN DE TECHNISCHE WETENSCHAP AAN DE TECHNISCHE HOGESCHOOL TE DELFT, OP GEZAG VAN DE RECTOR MAGNIFICUS Dr. Ir. C. B BIEZENO. HOOGLERAAR IN DE AFDELING DER WERKTUIGBOUWKUNDE. SCHEEPS-BOUWKUNDE EN VLIEGTUIGSCHEEPS-BOUWKUNDE. VOOR EEN COMMISSIE UIT DE SENAAT TE VERDEDIGEN OP WOENSDAG 7 JUNI 1950. DES NAMIDDAGS TE 2 UUR
DOOR
WILLEM MAY
ScHeikundig Ingenieur geboren te Egmond aan Zee
\ o \ ^
t
'f
Dit proefschrift is goedgekeurd door de promotor prof. dr. W.G. Burgers.
Aan de nagedachtenis van mijn moeder,
Aan raijn vader,
INHOUD
Inleiding Doel van het onderzoek 1 1 Rekristallisatie van metalen 1
2 Groeisnelheid 2 3 Groeisnelheidsverschillen 3
4 Doel van het onderzoek en keuze van het materiaal 5
Hoofdstuk I Puntkristallen in aluminium 8
1 Beschrijving der puntkristallen 8
2 Stimulatie 12 3 Voorgestelde verklaringen der stimulatie 14
4 Indeling van het onderzoek 16
Hoofdstuk ÏI Onderzoek der oriëntaties 18
1 Doelstelling en wijze van uitvoering 18
2 Indeling 21 3 Experimenteel gedeelte 22
4 Conclusies 31
Hoofdstuk lil Onderzoek der mozaieks truc tuur 32
1 Roosterperfectie en verstrooiing röntgenstralen 32 2 Verschillen in mozaïekstructuur tussen kristallen van
de-zelfde stof 36 3 Indeling van het experimenteel gedeelte 38
4 Bepaling der verhouding van de integrale reflectievermogens 39
5 Vergelijking der divergente opnamen 43
6 Conclusies 51 H o o f d s t u k IV Bepaling der roosterconstanten 53
1 Inleiding 53 2 Literatuuroverzicht 54
3 Methodiek 58 4 Geometrie van het divergent patroon 58
5 Bepaling der roosterconstante 83
6 Conclusies 68
Hoofdstuk V ,, , , , „
Nadere beschouwingen 6B
1 Grootte van het groeisnelheidsverschil 69
2 Algemene gevolgtrekkingen 72 3 Groeisnelheid en oriëntatie 73 4 Stimulatie 78 5 Slotbeschouwing 79 Samenvatting 81 Sunnary 87 Appendix 93 Literatuurlijst
INLEIDING
D O E L V A N H E T O N D E R Z O E K
§ 1 REKRISTALLISATIE VAN MENTALEN
Het mechanisme van de kristalgroei bij de rekristallisatie van metalen is op het ogenblik nog een open vraag (1)(2)(3) *. Dit is VQor een belangrijk deel het gevolg van de omstandigheid, dat de nieuwe kristallen hier in een 'vaste' omgeving ontstaan.Het is daardoor niet mo-gelijk de wetmatigheden, welke voor de vorming van kristallen uit een op-lossing, uit de vloeistofphase of uit de gasphase gelden, op het rekris-talllsatie-proces toe te passen. Dit geldt zowel voor de kern- of kiem-vorming als voor het uitgroeien hiervan tot kristallen van waarneembare grootte. Terwijl de kern- of kiemvorming zich in het onzichtbare stadium van de rekristallisatie afspeelt en directe waarnemingen hierover tot op heden ontbreken, staan d.e.t. voor wat de zichtbare kristalgroei betreft een aantal experimentele gegevens ter beschikking. Deze maken het moge-lijk althans over dit gedeelte van het rekristallisatie-proces iets meer te zeggen. De meeste dezer gegevens hebben betrekking op de rekristalli-satie van aluminium, omdat rekristallirekristalli-satie-experimenten met dit metaal betrekkelijk eenvoudig uitvoerbaar zijn. Dit is een gevolg van bepaalde eigenschappen van aluminium: laag smeltpunt,bestendigheid tegen verhitten in de lucht tengevolge van een beschermende oxydelaag. Het is echter waar-schijnlijk, dat verschillende bij aluminium gevonden gegevens in grote lijnen ook voor andere metalen gelden. Het in het hier volgende beschre-ven onderzoek heeft ebeschre-veneens op aluminium betrekking. Teneinde de doel-stelling van dit onderzoek in groter verband te kunnen zien, worden eerst enkele hoofdzaken van het rekristallisatie-proces in aluminium besproken. Onderwerpt men een plaatje fijn-kristallijn aluminium aan een de-formatie- en gloeiproces, dan treedt onder bepaalde voorwaarden de z. g.
De literatuurlijst waarnaar deze getallen verwijzen, bevindt zich aan het slot van dit proefschrift.
primaire rekristallisatie op. Hierbij ontstaan in het oorspronkelijke,
gedeformeerde materiaal nieuwe, ongedeformeerde k r i s t a l l e n . Deze groeien
u i t ten koste van het gedeformeerde m a t e r i a a l ; i s d i t geheel door de
nieuwe k r i s t a l l e n 'geconsumeerd', zodat deze elkaar wederzijds begrenzen,
dan i s de primaire r e k r i s t a l l i s a t i e beëindigd. Zet men de
warmtebehande-ling voort, dan kunnen zich onder omstandigheden nieuwe
groeiverschijnse-len voordoen. Vindt een betrekkelijk gelijkmatige vergroting van een
aan-t a l k r i s aan-t a l l e n p l a a aan-t s , dan spreekaan-t men van korrelvergroaan-ting. Deze groeien
dan ten koste van de andere primaire k r i s t a l l e n . Het is echter ook
moge-l i j k , dat s moge-l e c h t s enkemoge-le k r i s t a moge-l moge-l e n t o t grote afmetingen uitgroeien; d i t
proces wordt secundaire rekristallisatie genoemd, aangezien het s t e r k
doet denken aan de primaire r e k r i s t a l l i s a t i e . Ogenschijnlijk heeft een
nieuwe kern- of kiemvorming p l a a t s gevonden en ook de wijze van groeien
toont een zekere mate van overeenkomst. Behoudens een enkele uitzondering
in Hoofdstuk V zal in het hierna volgende alleen de primaire r e k r i s t a l l i
-b,atie worden besproken *.
Afhankelijk van de textuur en de k r i s t a l g r o o t t e van het
uitgangs-materiaal en de wijze van gloeien en deformeren, z i j n de door primaire
r e k r i s t a l l i s a t i e verkregen k r i s t a l l e n veel of weinig in g e t a l en dus
klein, resp. groot van afmetingen. Volgt men de methode van CARPENTER en
ELAM (4), dan kan men een b e t r e k k e l i j k gering aantal nieuwe k r i s t a l l e n
verkrijgen. Deze kunnen dan ook tamelijk groot worden; in een dun plaatje
kan het oppervlak van een k r i s t a l meerdere cm groot z i j n . De afmetingen
van het plaatje zijn van weinig betekenis; b i j voorkeur werkt men echter
met p l a a t j e s van geringe d i k t e ( < 1 mm). Bij dikkere p l a a t j e s vullen de
k r i s t a l l e n veelal niet de gehele dikte, zodat voor- en achterkant van het
p l a a t j e niet u i t dezelfde k r i s t a l l e n bestaan. Dunne platen maken het
ver-der mogelijk de k r i s t a l g r o e i 'twee-dimensionaal' op te vatten.
.§2 GROEISNELHEID
Is het uitgangsmateriaal geheel v r i j van t e x t u u r ( ' q u a s i i s o
t r o o p ' ) , zodat dus a l l e mogelijke o r i ë n t a t i e s g e l i j k e l i j k over de k r i s t a l
-len van het uitgangsmateriaal
ver-deeld zijn en de omgeving van een
groeiend k r i s t a l in a l l e richtingen
dezelfde i s , dan krijgt men bij
vroegt i j d i g afbreken van de r e k r i s vroegt a l l i s a
-Pig. 1 Cirkelvormig uitgroeien van de t i e een beeld als in flg. 1.
Kenmer-nleuwe kristallen bij rekristallisatie ^ ^ ^ ^ k r i s t a l l e n i s :
van quasi-isotroop, fijn korrelig
a-luminium (ca.ware grootte). Ontleend a. ze benaderen de cirkelvorm,
_a¥iJ.?ii b. ze zijn niet even groot.
• De hier gebruikte terminologie is geheel ontleend aan (i).
Uit experimenten, waarin de rekristallisatie meerdere malen wordt onderbroken om het verloop van de groei te volgen, kan de verandering van de lineaire afmetingen met de gloeitijd worden afgeleid. Zet men een bepaalde afmeting uit tegen de tijd, dan verkrijgt men een grafiek als afgebeeld in flg. 2 (ontleend aan KORN-PELD en PAWLOW (5)). De
verkre-gen lijnen zijn binnen de gren-zen van de nauwkeurigheid
recht, d.w.z. de groeisnelheid
is onafhankelijk van de tijd.
Een betrekkelijk recent onder-zoek van ANDERSON en MEHL (6) heeft dit langs statistische weg nog eens bevestigd. Uit fig. 2 blijkt tevens, dat ver-schillende kristallen niet ge-lijktijdig hun zichtbare groei zijn begonnen. De in flg. 1 afgebeelde cirkelvorm bewijst tenslotte, dat de groeisnel-heid in alle richtingen de-zelfde is.
Heeft het uitgangsmate-riaal echter een uitgesproken textuur, zoals het geval is bij deformatie van een plaat die uit een enkel kristal be-staat, dan kan men niet van een bepaalde groeisnelheid der nieuwe kris-tallen spreken. Bij de rekristallisatie groeien deze niet rond uit, doch
is de groei meer of minder sterk anisotroop. Voor verschillende richtin-gen heeft een dergelijk kristal verschillende groeisnelheden (vgl. pag. 728 van (2)).In het hierna volgende wordt alleen de reKristallisatie van quasi-isotroop materiaal besproken.
^0 W
Fig. 2 Toename van een kristalafmet i n g mekristalafmet de gloeiduur bij r e k r i s kristalafmet a l -l i s a t i e van p o -l y k r i s t a -l -l i j n a-lumini- alumini-um (Ontleend aan (5)). § 3 GROEISNELHEIDSVERSCHILLEN I n een q u a s i i s o t r o o p u i t g a n g s m a t e r i a a l b e z i t t e n de nieuw u i t -g r o e i e n d e k r i s t a l l e n dus een c o n s t a n t e en in a l l e r i c h t i n -g e n -g e l i j k e 3
g r o e i s n e l h e i d *. De a b s o l u t e g r o o t t e ervan i s s t e r k afhankelijk van
de gloelteinperatuur en van de mate van deformatie. De vraag doet zich nu
voor of er nog andere factoren zijn, die invloed op de groeisnelheid
heb-ben, d.w.z. of voor gegeven temperatuur en deformatie de groeisnelheden
der verschillende k r i s t a l l e n onderling gelijk z i j n of n i e t . In het l a a t
-s t e geval zal men zich dienen af t e vragen, welke deze factoren zijn.
Gelijke groeisnelheden zullen zich in een grafiek a l s die van fig.
2 uiten in een gelijke helling der verschillende lijnen. Duidelijk b l i j k t
echter, dat deze h e l l i n g voor verschillende l i j n e n verschillend i s : de
k r i s t a l l e n bezaten dus blijkbaar ongelijke groeisnelheden. Men zou
even-wel deze conclusie nader bevestigd willen zien, want de nauwkeurigheid
der metingen i s niet zeer groot. •*. Deze bevestiging is verkregen door
een analyse van de vormen, die de grenzen tussen de k r i s t a l l e n onderling
vertonen.
SANDEE (7) heeft deze grensvormen mathematisch geanalyseerd ***,
nadat reeds eerder(pag. 189 van (1) een qualitatieve redenering was
gegeven. Teneinde de analyse te vereenvoudigen, vat SANDEE de r e k r i s t a l l i s a
-t i e op als -twee-dimensionaal verschijnsel (vgl.pag. 2). De analyse s-teun-t
verder op de volgende onderstellingen:
1. de groeisnelheid i s voor een bepaald k r i s t a l in a l l e r i c h t i n g e n
de-zelfde en constant;
2. de groeisnelheid kan voor verschillende k r i s t a l l e n verschillend zijn;
3. de k r i s t a l l e n kunnen op verschillende t i j d s t i p p e n hun zichtbare groei
aanvangen.
Het b l i j k t nu, dat de begrenzingsvormen, die ontstaan voor
onge-l i j k e groeisneonge-lheden, inderdaad in primair g e r e k r i s t a onge-l onge-l i è e e r d aonge-luminium
voorkomen. Langs i n d i r e c t e weg wordt zo dus het bestaan van ongelijke
groeisnelheden bewezen: verschillende kristallen kunnen onder overigens
gelijke omstandigheden verschillende groeisnelheden bezitten. -Bijzonder
i l l u s t r a t i e f z i j n de dikwijls aanwezige, geheel door een ander k r i s t a l
ingesloten, peervormige k r i s t a l l e n , die eveneens door primaire r e k r i s t a l
-l i s a t i e zijn ontstaan en soms een opperv-lak van 1 cm of meer kunnen
be-reiken. (in nevenstaande f l g . 3 i s een dergelijk k r i s t a l met C aangeduid)
• Dit geldt Inacroscopisch'; in hoeverre over 'microscopische' afstanden de
groeisnelheid constant is, blijve hier buiten beschouwing (vgl. bijv. (2)).
•• Opgemerkt kan nog worden, dat bij de aan fig. 2 ten grondslag liggende
ex-perimenten^ (5) het uitgangsmateriaal niet textuurvrij geweest zal zijn;
ge-bruikt werd nl. getrokken aluminiumdraad. De uitgmeiende kristallen waren
daardoor langwerpig en hun groei was dientengevolge sterk anisotroop.
Geme-ten werd de lengte-afmeting der kristallen; daar de begrenzing der kristallen
gewoonlijk tamelijk korrelig zijn, is de onzekerheid in de meting vrij
groot.
*** Een soortgelijke afleiding is geheel onafhankelijk ook gegeven in (8).
Hun vorm wordt in (7) mathematisch verklaard; daarbij doet zich de
moge-lijkheid voor de snelheidsverhouding van ingesloten en omhullend kristal te berekenen. Voor deze verhouding worden waarden afgeleid van 0,75 tot 1 ••
Een tweede illustratie van het bestaan van groeisnelheidsverschil-len zijn de z.g. "puntkristalgroeisnelheidsverschil-len', waarvan men een tweetal afgebeeld vindt in fig. 3. Deze, met B gemerkte kristallen worden gedeeltelijk door een
Pig. 3 Puntvormige kristallen B en een ingesloten kristal C
in primair gerekristalliseerd aluminium (ca 2 x).
ander kristal A omsloten en zij vertonen een karakteristieke begrenzing.
SANDEE (7) geeft aan, dat de zichtbare groei van het puntkristal is
aan-gevangen op het moment,dat het moederkristal A de in de punt gelegen kern
(kiem) van B zeer dicht was genaderd. In(9) wijst BURGERS erop, dat
daar-voor de groeisnelheid van B groter geweest moet zijn dan die van A. Een mathematische analyse in (10) laat zien, dat dit inderdaad het geval is (zie ook Hoofdstuk I ) .
§ 4 DOEL VAN HET ONDERZOEK EN KEUZE VAN HET MATERIAAL
Het is uitgesloten te achten,dat dergelijke,over grotere afstanden (tot meerdere cm) constante, groeisnelheidsverschillen een gevolg zouden zijn van temperatuursongelijkmatigheden en/of verschillen in
deformatie-Deze ingesloten kristallen hebben niets uitstaande met de in aluminiumkris-tallen gevonden z.g. 'insluitsels' (62). Deze insluitsels zijn veel kleiner en bestaan uit achtergelaten korrels van het uitgangsmateriaal.
t o e s t a n d van het f i j n k r i s t a l l l j n e u i t g a n g s m a t e r i a a l . Het doel van h e t on-derzoek kan daarom a l s v o l g t worden samengevat:
h e t z o e k e n n a a r v e r s c h i l l e n i n b e p a a l d e e i g e n s c h a p p e n t u s s e n t w e e , d o o r p r i m a i r e r e k r i s t a l l i s a t i e v e r k r e g e n , a l u m i n i u m k r i s t a l l e n , d i e t i j d e n s d e r e k r i s t a l l i s a t i e e e n v e r s c h i l l e n d e g r o e i s n e l -h e i d b e z a t e n . Aan d e z e d o e l s t e l l i n g l i g t de g e d a c h t e t e n g r o n d s l a g t e t r a c h t e n h e t g r o e i v e r s c h i j n s e l z e l v e t e c o r r e l e r e n met b e p a a l d e e i g e n s c h a p p e n d e r k r i s t a l l e n , d a a r b i j mede rekening houdende met de eigenschappen der omge-v i n g , waarin de g r o e i p l a a t s omge-v i n d t . Zoals r e e d s e e r d e r werd opgemerkt, i s men t e n a a n z i e n van h e t mechanisme van de k r i s t a l g r o e i b i j de r e k r i s t a l l i s a t i e van metalen nog s t e e d s onvoldoende o n d e r r i c h t en een verband t u s -sen de k r i s t a l g r o e i e n e r z i j d s en een of a n d e r e h o e d a n i g h e i d a n d e r z i j d s zou in d i t mechanisme w e l l i c h t een nader i n z i c h t kunnen geven.
Ten a a n z i e n van de o n d e r z o c h t e eigenschappen i s h e t onderzoek b e -p e r k t t o t d i e eigenscha-p-pen, d i e h e t z i j u i t s l u i t e n d voor r ö n t g e n o g r a f i s c h onderzoek t o e g a n k e l i j k z i j n , h e t z i j l a n g s r ö n t g e n o g r a f i s c h e weg gemakke-l i j k en nauwkeurig z i j n u i t t e voeren. Onderzocht z i j n :
1. de o r i ë n t a t i e ,
2. de m o z a ï e k s t r u c t u u r en
3 . de r o o s t e r c o n s t a n t e d e r k r i s t a l l e n .
V e r s c h i l l e n d e , in Hoofdstuk I t e bespreken, redenen hebben e r t o e g e l e i d , dat n i e t een w i l l e k e u r i g k r i s t a l p a a r , waarvan de p a r t n e r s een v e r s c h i l in g r o e i s n e l h e i d b e z a t e n , i s o n d e r z o c h t . Aan h e t onderzoek onderworpen i s de h i e r v o o r vermelde c o m b i n a t i e van 'moeder- en p u n t k r i s t a l ' . Het v e r s c h i l in g r o e i s n e l h e i d scheen h i e r b i j t a m e l i j k groot t e z i j n *. Wegens h e t b e -l a n g voor d i t onderzoek z a -l i n h o o f d s t u k I nader op h e t o n t s t a a n en de vorm van de p u n t k r i s t a l l e n worden ingegaan, e v e n a l s op de v e r d e r e merk-waardigheden, d i e z i j b e z i t t e n .
De onderzochte k r i s t a l l e n waren verkregen door p r i m a i r e r e k r i s t a l l i s a t i e van r e c h t h o e k i g e aluminiumplaten (99,5 % Al; z . g . t e c h n i s c h a l u -minium) v o l g e n s ( 4 ) . De afmetingen d e r p l a t e n waren c a . 30 x 15 cm bij een d i k t e van c a . 0 , 5 mm. De z i j d e n waren evenwijdig aan en l o o d r e c h t op de w a l s r i c h t i n g ; de l a n g s t e z i j d e was evenwijdig aan de r e k r i c h t i n g . B i j het onderzoek werd gebruik gemaakt van de op h e t Laboratorium voor P h y s i -sche Scheikunde der Techni-sche Hogeschool t e D e l f t aanwezige a p p a r a t u u r .
* In (10) wordt voor de verhouding der groeisnelheden een minimale waarde van 0.8 aangegeven, d.w.z. 25% snelheidsverschil, betrokken op het moederkristal. In Hoofdstuk V zal aannemelijk worden gemaakt, dat de s n e l h e i d s v e r s c h i l l e n waarschijnlijk veel kleiner z i j n , dat dus genoemde verhouding veel minder van 1 afwijkt.
hetgeen tot enige beperking heeft geleid bij het onderzoek van de moza-ïekstructuur en van de roosterconstante (vgl. de Hoofdstukken III en IV).
Het is niet mogelijk allen te noemen, die op een of andere wijze de uitvoering van het onderzoek hebben vergemakkelijkt; een uitzondering zij slechts gemaakt voor drs.P.J. Lebbink(bedrijfsingenleur-conservator), K. Sjoer (bedrij f schef instrumentmakerij ) en A. Blij leven (chef-instru-mentmaker). Hun werkzaamheid ten behoeve van de benodigde bijzondere ap-paratuur is aan het onderzoek in hoge mate ten goede gekomen.
HOOFDSTUK I
P U N T K R I S T A L L E N IN A L U M I N I U M
§ 1 BESCHRIJVING DER PUNTKRISTALLEN
In de voorafgaande Inleiding i s reeds in het kort over de in p r i
-mair g e r e k r i s t a l l i s e e r d aluminium b e t r e k k e l i j k veelvuldig voorkomende
p u n t k r i s t a l l e n gesproken. Tevens werd aangegeven, waarom deze k r i s t a l l e n
zich voor het onderzoek lenen: hun groeisnelheid was groter dan die van
het k r i s t a l , waarin z i j z i j n gelegen. In d i t hoofdstuk zullen p u n t k r i s
-t a l l e n meer ui-tgebreid worden behandeld.
In (7) z i j n deze p u n t k r i s t a l l e n voor het eerst beschreven en er
wordt daar gewezen op de omstandigheid, dat het puntkristal de zichtbare
groei aanving op een moment, waarop het moederkristal de in de punt
gele-gen kern (kiem) zeer dicht was gele-genaderd. Aangegeven wordt verder, dat het
schijnt alsof de groei van het puntkristal door het moederkristal is
ver-oorzaakt. Een onderzoek der o r i ë n t a t i e van 10 k r i s t a l l e n toonde in 6
ge-v a l l e n een spineltweelingge-verband * aan tussen moeder- en p u n t k r i s t a l ,
waarbij de nauwkeurigheid der oriëntatie-bepaling ca. 2 bedroeg. Gezocht
i s naar een r e l a t i e tussen het tweelingvlak en de symmetrie-as van het
p u n t k r i s t a l ; een bepaald verband werd echter niet gevonden. Evenmin kon
een theoretische verklaring worden gegeven.
In (9) wordt er eveneens op gewezen, dat men de indruk k r i j g t a l s
-of de groei van het p u n t k r i s t a l veroorzaakt i s door het moederkristal.
Een q u a l i t a t i e v e redenering toont aan, dat het p u n t k r i s t a l een grotere
groeisnelheid gehad moet hebben dan het moederkristal. In (10) worden
nieuwere onderzoekingen aan de p u n t k r i s t a l l e n besproken en wordt een
mathematische analyse van de vorm gegeven; deze i s niet geheel J u i s t en
wordt daarom hier herhaald.
• Twee kubische kristallen staan in spineltweelingverband indien zij een
octa-edervlak (lil) gemeen hebben, doch t.o. v. elkaar 180° gedraaid staan om eer
as, loodrecht op dit tweelingvlak. In dat vlak hebben beide kristallen de
drie [lio]- en de drie [2n]- richtingen gemeen.
Uitgaande van de algemene onderstellingen als genoemd op pag. 4 kan men de vergelijking, waaraan de begrenzing tussen twee kristallen moet voldoen, opstellen als men kent (7):
1. de plaats van beide kristalkernen (-kiemen), gedacht als punt; 2. de verhouding der groeisnelheden;
3. de afmetingen van het 'eerste' kristal op het moment, dat het 'tweede' de zichtbare groei aanvangt.
Het algemene geval is in flg. 4 schematisch weergegeven. A en B stellen voor de plaatsen van de kernen (kiemen) der beide kristallen; hun onderlinge afstand be-draagt d. De verhouding der groeisnelheden Vy^/Vg wordt gelijk aan p gesteld en de grootte, die kristal A bereikt heeft op het moment dat B de zichtbare groei begint, wordt gegeven door een cirkel met A als middelpunt en sals straal. _ In de fig. 4 stelt P een punt van de
,, . j . . zich tussen de twee kristallen ontwikkelende Plg. 4 Afleiding der
kristalbegrenzing voor grenslijn SPR voor; de afstand BP wordt gelijk het algemene geval. gesteld aan r. Nu geldt:
AP P. r
1
Hieruit kan men afleiden:
(1 p2) r^ + 2 (d cos 0 p.s) r + (d^ s^) = O 2 -De hoek 0 is de hoek tussen BP en het verlengde van AB.
Vergelijking - 2 - is geldig voor alle waarden van p; haar geldig-heidsgebied is echter beperkt(7). In het in fig 4 getekende geval is p < 1 en het bedoelde gebied ligt nu tussen S en de raaklijn uit B aan de kromme (punt R ) . Voorbij R gaat de kromme over in een logarithmische spiraal, waarvoor geldt:
A A
A B = P
cos aDe hoek a is eveneens in flg.4 aangegeven (de hoek tussen de radiusvec-tor uit A en de kromme); uit vergelijking -3- volgt nog:
a. ~ bgcos p.
Voor p > 1 kan u i t B geen raaklijn aan de kromme worden getrokken; men gaat
dan over op de r a a k l i j n uit A.
De vergelijking voor de raaklijn BR = r^ is eenvoudig uit - 2 - te
bepalen; men vindt:
(d cos
<p^
p.s)2 (1 p2) (d^ s2) » o 4
-De onbekende in deze vierkantsvergelijking is cosi^fr men vindt:
cos^b^ • = ? ! • - a-l/d - P^) (d^ - s2) • . 5 .
Voor r^. vindt men uit - 2 - :
(1 p2) r2 = (d2 s2) • 6
-Bij de overgang van dit algemene geval naar het bijzondere geval
der puntkristallen wordt de volgende onderstelling ingevoerd:
De groei van het puntkristal is aangevangen op het moment, dat het
moe-derkristal rfe kern (kiem) van het puntkristal zeer dicht was genaderd. Nu
geldt:
s « d 7
-Ingevuld in - 5 - levert dit:
cos
(p^ " ï>
ofwel
<f>t =
bgcos p 8
-De raaklijn uit B aan de kromme maakt dus een hoek met AB, gelijk aan o
(verg. - 3 - ) . De lengte van de raaklijn wordt gevonden uit -6-:
(1 p2) r2 ^ O 9
-Daar p < 1 wordt r^ = o, d.w.z. de lengte van de raaklijn uit B
aan de kromme is nul. R en S (flg. 4) vallen samen en de vergelijking 2
-is derhalve nergens geldig. De kromme, die de grenslijn tussen punt- en
moederkristal weergeeft, heeft van de aanvang af de gedaante van de
loga-/ rithmische spiraal, hetgeen met verg. -8- in
overeen-stemming is. Deze vergelijking levert tevens de basis
voor een berekening van p uit de halve openingshoek
van de punt. **
Bij afwezigheid van storende factoren zou het
punt-B kristal tenslotte het moederkristal geheel moeten
in-Plg, 5 Kristalbegrenzing, die ontstaan zou als het puntkristal sluiten.
ongehinderd uitgroeide.
• In (10) is in deze zelfde vergelijking de factor l/d voor het wortelteken
weggevallen.
•• Zie echter de noot op pag. 6
10
(zie fig. 5 vorige pag.). Een dergelijk geval is echter nooit met zeker-heid waargenomen. In het algemeen wordt beider groei na enige tijd tot staan gebracht door andere kristallen (vgl. flg. 3 op pag. 5 ) , zodat al-leen het gedeelte bij de kern (kiem) van het puntkristal aanwezig is. De indruk wordt daardoor veeleer gevestigd, dat het moederkristal het punt-kristal omsluit. De mathematische behandeling laat zien, dat het in feite juist andersom is *.
Het is nog interessant na te gaan, wat de consequenties zijn van het grensgeval p = 1 (v. = Vg). Volgens vergelijking - 8 - wordt dan <p^^= O ; de raaklijn uit B aan de kromme valt samen met het verlengde van AB. Uit vergelijking -9- volgt, dat r^ nu onbepaald is; afhankelijk van de groot-te van de kern (kiem) in B kan dus de ontwikkeling van een lang en smal kristal verwacht worden. De grenzen hiervan zullen evenwijdig zijn aan het verlengde van de verbindingslijn der beide kernen (kiemen). Het zal nu tevens duidelijk zijn, dat voor p > 1 (v^ > ^„) het puntkristal niet tot ontwikkeling kan komen.
Bij de vergelijking van de mathematisch afgeleide grenskrommen met de in de platen aanwezige vormen dient men te denken,dat de mathematische behandeling stilzwijgend gebaseerd is op oneindig fijn uitgangsmateriaal. Aan deze conditie is bij de rekristallisatie in het algemeen niet vol-daan De nieuwe kristallen groeien uit in een omgeving van korrelS; die gewoonlijk een grootte van 0,1 mm niet onderschrijden, zodat de kristal-grenzen geen vloeiende lijnen zijn. Deze zijn meer of minder getand, waarbij de tanding sterker wordt voor grotere uitgangskorrelgrootte. In dergelijke gevallen vindt men dan ook nog al eens afwijkingen (vgl. § 4 van (10)) van de mathematisch vereiste vormen.
Een qualitatieve vergelijking doet evenwel zien, dat in het alge-meen de werkelijk voorkomende vormen een goede benadering zijn van de mathematisch verlangde logarithmische spiraal. Hieruit mag geconcludeerd worden, dat de aan de analyse ten grondslag liggende algemene en bijzon-dere onderstellingen juist zijn. Een verbijzon-dere bevestiging hiervan is gele-gen in het feit, dat ook aan andere gevolgtrekkingele-gen uit de analyse is voldaan. Volgens de analyse moet nl. de kromme, die de begrenzing van het puntkristal aangeeft, symmetrisch zijn en moet de symmetrie-as door de kern (kiem) van het moederkristal gaan. Aan de eis van symmetrie is ge-woonlijk met goede benadering voldaan; het laatste punt is echter minder gemakkelijk te controleren.Alleen als in een moederkristal meerdere punt-kristallen voorkomen en als de symmetrie-assen van deze punt-kristallen elkaar onder een gunstige hoek snijden, kan men dit nagaan**.Al deze symmetrie
-• In gloeiseries als beschreven op pag. 3 kan men de ontwikkeling der punt-kristallen vervolgen; een dergelijke serie is afgebeeld in (2), fig. 19? •* De ingesloten kristallen, beschreven op pag. 4, kunnen dezelfde dienst
be-wijzen; deze zijn eveneens symmetrisch.
assen moeten door één punt gaan, welk punt de kern (kiem) van het moeder-kristal aanduidt. Gewoonlijk is ook hieraan bij benadering voldaan.
§2 sriMUUTIE
De gegeven analyse bewijst echter niet, dat de groei van het punt-kristal veroorzaakt werd door het moederkristal; vgl. pag. 8. Mogelijk zou ook zijn, dat het puntkristal onafhankelijk de groei aanving op een moment, waarop het moederkristal wel dicht tot de kern (kiem) van het puntkristal was genaderd, doch deze nog niet had bereikt. De begrenzings-kromme zou dan aanvankelijk een van de logarithmische spiraal afwijkende vorm hebben, al spoedig echter in deze spiraal overgaan, afhankelijk van de grootte van (d - s) en van p. Tengevolge van de hierboven genoemde tanding der kristalgrenzen is het uitgesloten een dergelijk-j subtiel ver-schil in de plaat waar te nemen.
In (7) is nu een argument aangevoerd, dat voor het veroorzaken van de groei van het puntkristal door het moederkristal spreekt. In het alge-meen verlopen de kristalgrenzen continu en weinig gekromd; de begrenzing der puntkristallen wordt d.e.t. gekarakteriseerd door de zeer markante discontinuïteit. Zou de groei van het puntkristal geheel onafhankelijk zijn van die van het moederkristal, dan zou men verwachten dat de over-gangsvormen tussen beide typen van kristalbegrenzing veelvuldiger moesten voorkomen dan de vormen der puntkristallen zelf. Dit is niet het geval, want de overgangsvormen ontbreken totaal*.
Een tweede argument levert het tussen moeder- en puntkristal be-staande spineltweelingverband , in het bijzonder in (10) onomstotelijk vastgesteld. Daar werden 55 gevallen van puntkristallen onderzocht, waar-bij 54 gevallen het tweelingverband werd aangetroffen. De nauwkeurigheid der oriëntatie-bepaling bedroeg in het algemeen 1° - 2°; voor twee geval-len echter ca. %"• De ene uitzondering (vgl. .§ 7 van (10)) betrof een iet-wat twijfelachtig geval. Waarom in (7) een relatief veel groter aantal uitzonderingen werd gevonden, is niet geheel duidelijk; wellicht betrof het kristallen, die enigszins op puntkristallen geleken. Het daar onder-zochte materiaal bezat relatief kleine kristallen**.
* uitgesloten mag worden geacht, dat de in (11) besproken puntvormige 'instul-pingen' in sommige kristalbegrenzingen deze overgangsvormen zouden zijn. De-ze instulpingen zijn onveranderlijk gebonden aan de nabijheid van een inge-sloten kristal en hun gedaante wordt daardoor op ongedwongen wijze ver-klaard.
•• Ten aanzien van het tweelingverband kan nog opgemerkt worden, dat vroeger tweeling vorming in gerekristalliseerd aluminium een betrekkelijk zeldzame ge beurtenis werd geacht. Een overzicht van de eerder gesignaleerde gevallen geeft § 2 van (10). Puntkristallen zijn in aluminium echter geenszins zeld-zaam; het zal vooral het practisch geheel ontbreken van de kaarsrechte twee-12
Ofschoon het n i e t eenvoudig i s i n t e z i e n hoe h e t tweelingverband t o t s t a n d komt, i s d i t t o t a a l o n b e g r i j p e l i j k a l s de g r o e i van het p u n t -k r i s t a l geheel o n a f h a n -k e l i j -k i s van d i e van het m o e d e r -k r i s t a l . Op grond van d i t en h e t voorgaande argument moet aangenomen worden, dat de groei van het puntkristal veroorznakt is door het mxjederkristal. BURGERS (9) noemt deze g e b e u r t e n i s s t i m u l a t i e , het p u n t k r i s t a l het g e -s t i m u l e e r d e en het m o e d e r k r i -s t a l het -s t i m u l e r e n d e k r i s t a l . In het navolgende z a l deze t e r m i n o l o g i e worden aangehouden. Wel-l i c h t t e n overvWel-loede z i j vermeWel-ld, dat het g e s t i m u Wel-l e e r d e k r i s t a Wel-l dus het s n e l l e r gegroeide k r i s t a l i s .
Een v e r k l a r i n g van het v e r s c h i j n s e l der g e s t i m u l e e r d e k r i s t a l l e n z a l zowel het tweelingverband a l s het v e r s c h i l In g r o e i s n e l h e i d en het mechanisme, waardoor een groeiend k r i s t a l een ander k r i s t a l de g r o e i doet aanvangen, «loeten kunnen verantwoorden. Elke poging t o t v e r k l a r i n g heeft e c h t e r t e kampen met de m o e i l i j k h e i d , d a t e r noch voor de kern- of kiemvorming, noch voor het mechanisme der k r i s t a l g r o e i t i j d e n s de r e k r i s t a l -l i s a t i e ( v g -l . pag. 1) een bevredigende t h e o r i e b e s t a a t . Het voornaamste probleem d e r k e r n - of kiemvorming kan worden samengevat in de vraag: be-s t a a t e r i n h e t gedeformeerde u i t g a n g be-s m a t e r i a a l een gepraedlbe-sponeerde kern of n i e t ? D i t probleem i s u i t v o e r i g behandeld in §106 -§110 van (1), in i I I I van (2) en in §2 van ( 3 ) . In het b i j z o n d e r wordt in (2) en in (3) de e e r s t e mogelijkheid de meest w a a r s c h i j n l i j k e geacht. Tot d u s v e r r e i s in het voorafgaande consequent gesproken over k e r n - of kiemvorming en kernen (kiemen), waarbij de benaming kern meer in overeenstemming i s met de e e r s t e , kiem met de tweede mogelijkheid. In het vervolg wordt gemaks-h a l v e a l l e e n de term 'kern' g e b r u i k t .
Het probleem der k r i s t a l g r o e i v a l t i n g r o t e l i j n eveneens in twee mogelijkheden u i t e e n : v i n d t de g r o e i p l a a t s door g e l i j k t i j d i g e ( ' c o ö p e r a -t i e v e ' ) v e r p l a a -t s i n g van een sys-teem van ' d i s l o c a -t i e s ' , d i e de overgangsl a a g vormen t u s s e n h e t groeiende en het verdwijnende r o o s t e r b overgangsl o k of v e r p l a a t s t de overgangslaag z i c h g e l e i d e l i j k tengevolge van i n d i v i d u e l e v e r -p l a a t s i n g e n der atomen. In §95 -§98 van (1) i s van beide mogelijkheden een u i t e e n z e t t i n g gegeven, t e r w i j l i n § m van (2) en in §2 van (3) de e e r s t e mogelijkheid nader i s v e r d u i d e l i j k t . Voor de tweede mogelijkheid i s nog een i n t e r e s s a n t mechanisme v o o r g e s t e l d door MOTT (12)(13) ( z i e ook §6 van ( 3 ) ) . Volgens deze o p v a t t i n g raken in h e t o v e r g a n g s g e b i e d ^ t e l k e n s g r o e p j e s atomen in wanorde ( ' p l a a t s e l i j k s m e l t e n ' ) en deze leggen z i c h b i j de daarna p l a a t s hebbende ordening aan het nieuwe k r i s t a l aan.
linglajnellen, zoals deze veelvuldig voorkomen in koper, nikkelijzer e. d. ge-weest zijn, dat t o t bovengenoemde mening aanleiding heeft gegeven. Ander-zijds i s het zeer merkwaardig, dat tussen kubisch-vlakgecentreerde metalen onderling zulk een verschil bestaat in het u i t e r l i j k voorkomen der twee-lingen.
§3 V O O R G E S T E L D E V E R K L A R I N G E N DER S T I M U L A T I E
Het is niet mogelijk op grond van de bestaande experimentele gege-vens te beslissen welke theorieën de Juiste zijn. Veel aanknopingspunten voor een verklaring der stimulatie en het snelheidsverschil bieden zij daarom niet. Volstaan moge hier worden met een kort overzicht van de tot dusverre voor de stimulatie voorgestelde mogelijkheden. Deze komen in principe alle daarop neer, dat het groeiende kristal een "blokje' ontmoet, hetwelk juist in de goede stand ligt. Dit impliceert voor de R e m -of kiemvorming, dat de gepraedlsponeerde kern wordt aangenomen.
In (9) worden, aan de hand van algemene beschouwingen over de kernvorming en de kristalgroei, enkele onderstellingen gemaakt, die in
(10) nader zijn uitgewerkt.Daarbij is in (10) vooral de rol van het twee-lingverband op de voorgrond geschoven, iets wat in (9) niet was geschied, omdat toendertijd dit verband nog niet zeer vast scheen te staan. De twee partners van een spineltweeling hebben (zie de noot op pag. 8) een octaé-dervlak gemeen en in dit vlak o.m. een [lio]-richting. Dit vlak en deze richting zijn voor de kubisch vlakgecentreerde metalen glijvlak, resp, glij richt ing. Ondersteld wordt nu, dat in het roostergebied van de kern van het te stimuleren kristal een glijproces langs een bepaalde combina-tie heeft plaats gevonden. In het licht van de huidige opvattingen over het deformatieproces in metalen betekent dit, dat een aantal dislocaties zich over een zekere afstand langs het glij vlak bewogen hebben en dan op bepaalde roosterplaatsen tot staan zijn gekomen. Gesteld nu, dat het groeiende kristal de tweelingpositie inneemt ten opzichte van de zo Juist genoemde glijcombinatie, dan zou er tengevolge van het contact een soort 'ontlading' der dislocaties kunnen optreden, zodat het betrokken rooster-blok 'gezonder' wordt dan de omgeving en gaat groeien.
BURGERS heeft in (14) een iets gewijzigd mechanisme voorgesteld op grond van de door hem in ( 2) ontwikkelde algemene denkbeelden. Komt eer groeiend rooster in contact met een blok in tweelingpositie, dan kan daar de plotselinge verdwijning van een compleet systeem van dislocaties het gevolg van zijn, tenminste wanneer het contactvlak het tweelingvlak is. Deze verdwijning zou de systemen in de overige grenslagen van het blok dusdanig kunnen beïnvloeden, dat het blok de mogelijkheid tot groeien krijgt. BURGERS wijst erop, dat een dergelijk mechanisme ook geldig zou zijn voor een blok met een oriëntatie, identiek aan die van het groeiende kristal.
In §5 van (10) is nog onderscheid gemaakt tussen 'stimuleren' en 'vergissen'. Bij dit laatste wordt gedacht aan de mogelijkheid, dat het groeiende kristal een fout ( 'vergissing' ) maakt bij het aanleggen van de atomen aan een octaëdervlak. Een dergelijk mechanisme is in §141 van (1) als mogelijke oorzaak voorgesteld voor de tweelingvorming in nikkelijzer en dergelijke metalen, die in gerekristalliseerde toestand steeds zeer
veel tweelingen bezitten. Voor aluminium wordt in (10) een deigelijk 'vergissen' echter minder waarschijnlijk geacht, doch de daar aangevoerde argumenten zijn bij nadere overweging niet zeer sterk. Het eerste argu-ment voert aan, dat het dan een open vraag blijft,waarom tweelingvorming bij aluminium nog altijd minder frequent is; het tweede, dat het verschil in groeisnelheid nu moeilijker is te begrijpen. Hierbij is echter geen rekening gehouden met het verschil in textuur van het uitgangsmateriaal, waarin de kristallen uitgroeien. In het geval van aluminium is deze zwak tot nihil ('quasi-isotroop'), in het geval van nikkelijzer is een gepro-nonceerde kubustextuur aanwezig *.
Toch is een "vergissen' in de zin van een volkomen toevallige ge-beurtenis, althans voor aluminium, minder waarschijnlijk. Verschillende experimentele gegevens wijzen erop, dat het voorkomen van puntkristallen aan bepaalde invloeden onderhevig is, in het bijzonder aan- die van de textuur van het uitgangsmateriaal.In de eerste plaats kunnen verschillen-de aluminiumplaten na primaire rekristallisatie een sterk verschillend aantal puntkristallen vertonen. In de tweede plaats komt het in sommige platen herhaaldelijk voor, dat één moederkristal meerdere puntkristallen bevat, die alle dezelfde oriëntatie bezitten. Het heeft er dus alle schijn van, dat de vorming van puntkristallen door bepaalde factoren wordt beheerst; als dit juist is, kan ook een 'vergismechanisme' geen toevallige gebeurtenis zijn **.
Met s t i m u l a t i e wordt nu deze,niet toevallige, gebeurte-nis bedoeld. Het begrip heeft daardoor een iets uitgebreidere betekegebeurte-nis gekregen dan het in (10) heeft. Daar werd speciaal gedacht aan het tot groeien brengen van een kern tengevolge van een 'oplossen' van disloca-ties. Hier wordt afgezien van het eigenlijke mechanisme, doch met stimu-latie alleen te kennen gegeven, dat een groeiend kristal de groei van een ander kristal teweeg kan brengen, waarbij ook andere factoren van invloed zijn. Men kan zich afvragen of 'stimulatie' nu nog we] het juiste woord is; om geen verwarring te wekken, wordt de term aangehouden.
Voor een verklaring van het verschil in groeisnelheid tussen sti-mulerend en gestimuleerd kristal worden in (10) eveneens enkele mogelijk-heden geopperd. Gedacht is aan een invloed van de oriëntatie der kristal-len in de plaat in samenhang met de - zwakke - textuur van het uitgangs-materiaal. Ook wordt mogelijk geacht, dat het rooster van het gestimu-leerde kristal perfecter is dan dat van het stimulerende kristal tenge-volge van een grotere perfectie van het gestimuleerde blokje. Het
des-• Er zijn experimentele aanwijzingen (15), dat bij rekristallisatie van alu-miniumplaten met een zeer bepaalde textuur tweeling lamellen optreden, zoals men deze bij koper, nikkel ijzer, e.d. aantreft. Hieruit kan tevens een in-vloed van de textuur op de groeisnelheid blijken.
** Cp het Laboratorium voor Phj'sische Scheikunde der Technische Hogeschool te Delft wordt thans nagegaan of de tweelingvorming in kopT. nikkel ijzer, e.d. eveneens door stimulatie kan worden verklaard.
tijds beschikbare experimentele feitenmateriaal stond echter geen keuze uit beide mogelijkheden toe.
§4 INDELING V A N HET O N D E R Z O E K
Het zal uit dit overzicht duidelijk zijn geworden, dat de theore-tische kennis van de stimulatie nog zeer onvoldoende is. Het is daarom van belang verdere experimentele gegevens te verzamelen, teneinde een na-der inzicht in de theorie te verkrijgen. Wellicht is het dan mogelijk conclusies te trekken aangaande de hoofdproblemen in de rekristallisatie: kernvorming en kristalgroei. Het verschijnsel der eigenlijke stimulatie zal de grootste moeilijkheden opleveren; dit speelt zich immers af in een onzichtbaar stadium, evenals de kernvorming. Bij de doelstelling van het onderzoek als omschreven op pag. 6. is dit ook niet vermeld; als neven-doel van het onderzoek is het verkrijgen van nadere informatie inzake de stimulatie echter niet uit het oog verloren. Om deze redenen zijn Juist de stimulatiekristallen aan het onderzoek onderworpen: het feit, dat hier de groei van een kristal door een ander kristal veroorzaakt is, tezamen met het steeds aanwezige tweelingverband en met de omstandigheid, dat het verschil in groeisnelheid over grote afstanden (tot meerdere cm) bewaard blijft, maakt dat misschien een antwoord op verschillende vragen mogelijk is.
Hierboven is reeds aangegeven in welke richting het onderzoek kan worden geleid. In de eerste plaats kan men onderzoeken of de oriëntatie van de kristallen enig verband houdt met bepaalde richtingen in de plaat. Het schijnt niet onmogelijk, dat zulk een verband verschillend zou zijn voor het stimulerende en voor het gestimuleerde kristal. Een eventuele invloed van de textuur zou op deze wijze tot uitdrukking kunnen komen. Weliswaar was in vroegere onderzoekingen geen verband gevonden, doch de nauwkeurigheid was daarbij niet zeer groot. Het scheen de moeite waard te trachten de nauwkeurigheid zo hoog mogelijk op te voeren; tevens kon dan worden nagegaan met welke precisie aan de ideale tweelingstand is vol-daan. Dit laatste was in (10) slechts voor twee incidentele gevallen ge-schied. Hoewel oriëntaties ook langs andere wegen bepaald kunnen ïorden, was toch de röntgenografische methode voor dit onderzoek bij uitstek de geschikte.
In de tweede plaats kan men nagaan of er inderdaad een verschil in perfectie ('gezondheid') tussen stimulerend en gestimuleerd kristal be-staat. Reeds lang geleden heeft men zich gerealiseerd, dat de kristallen in het algemeen niet zijn opgebouwd met de regelmaat van een mathematisch puntensysteem *. Een onderzoek van de z.g. structuurgevoelige eigen-schappen kan inlichti.igen verschaffen omtrent de mate, waarin de ideale
kristalstructuur gestoord is. Afhankelijk van de onderzoekingsmethode treedt daarbij een bepaald aspect van de imperfectie op de voorgrond: als voorbeeld zij het door RENNINGER (26) verkregen en in hoofdstuk III nader te bespreken NaCl-kristal genoemd. Ten aanzien van de intensiteit der röntgenreflecties gedroeg dit kristal zich als ideaal kristal, doch uit optisch oogpunt was het dat geenszins. In verband met de aan de onder-zoekingen gestelde beperking (pag. 6), zijn hier van alle mogelijke struc-tuurfouten alleen die fouten nader bestudeerd, die invloed uitoefenen op de verstrooiing van röntgenstralen *. Bedoelde fouten worden samengevat onder het begrip van de nozaiekstructuur. De aard van deze mozaïekstruc-tuur beïnvloedt zowel de reflectie-intensiteit als de extinctie van rönt-genstralen; zouden stimulerend en gestimuleerd kristal zich in dit op-zicht verschillend gedragen, dan zou daarmede een verschil in mozaïek-structuur en dus in kristalroosterperfectie zijn aangetoond. Het onder-zoek naar de extinctie bracht nog mede, dat ook de roosterconstante zeer nauwkeurig bepaald kon worden. Hiervan is gebruik gemaakt om de rooster-constanten van stimulerend en gestimuleerd kristal onderling te verge-lijken. Een onderling verschil zou wijzen op verschillen in elastische spanningstoestand of op een verschillend gehalte aan onzuiverheden.
De indeling van het onderzoek is nu de volgende:
1. Het o r i ë n t a t i e - o n d e r z o e k (hoofdstuk I I ) ;
2. het onderzoek n a a r de mozaïekstructuur (hoofdstuk I I I ) ; 3. de b e p a l i n g van de r o o s t e r c o n s t a n t e (hoofdstuk IV).
In de voorhanden zijnde praeparaten zou een onderzoek naar andere physische eigenschappen a l s uitzettingscoé'fficient, thermische geleidbaarheid, elec-trische geleidbaarheid e.d. of naar mechanische eigenschappen als gedrag bij vervorming, versteviging e.d. zeer moeilijk uitvoerbaar geweest zijn.
HOOFDSTUK II
O N D E R Z O E K DER O R I Ë N T A T I E S
§ 1 D O E L S T E L L I N G EN W I J Z E V A N UITVOERING
Zoals reeds in Hoofdstuk I werd uiteengezet, was het doel van dit onderzoek na te gaan, of er enig verband gelegd kon worden tussen de oriëntatie van de tweelingkristallen enerzijds en bepaalde richtingen in de plaat anderzijds. Het is daarbij niet mogelijk van te voren aan te ge-ven welk verband men zoekt, zulks in tegenstelling met de onderzoekingen naar de mozaïekstructuur en de roosterconstante. Bij laatstgenoemden wordt een zeer bepaald alternatief gesteld en kan het onderzoek een on-dubbelzinnig antwoord geven. Bij het onderzoek der oriëntaties is de toe-stand minder gunstig: men moet trachten een of ander kenmerk te vinden zonder dit van te voren scherp te kunnen aangeven.
De te volgen methode vloeit hieruit voort: iedere onderstelling, die redelijkerwijs gemaakt kan worden, dient te worden getoetst aan een betrekkelijk groot aantal gevallen. Op deze wijze stuit men wellicht op een kenmerk, dat alle stimulatie-gevallen gemeen hebben. Vindt men d.e.t. geen gemeenschappelijk kenmerk, dan wil dit geenszins zeggen, dat er geen kenmerk is. Het aantal te maken onderstellingen kan willekeurig worden uitgebreid en het is vrijwel onmogelijk deze alle aan het experimentele materiaal te toetsen. Dit onderzoek is derhalve niet in staat een nega-tief antwoord te geven; vindt men geen relatie, dan kan dit twee beteke-nissen hebben. De eerste is,dat men niet goed 'gekeken' heeft, de tweede dat er geen relatie is. Ook in dit opzicht is de toestand dus ongunstig: verkrijgt mon geen positief antwoord op de vraag of er enig verband tus-sen oriëntatie en een of andere richting bestaat, dan heeft men in het geheel geen antwoord.
Bij de keuze van de kristallen ten behoeve van het onderzoek werd op verschillende omstandigheden gelet. De volgende indeling kan worden gemaakt:
1. een enkel gestimuleerd k r i s
t a l in het stimulerende k r i s
-t a l , fraai synime-trisch
be-grensd;
2. twee (of meer) gestimuleerde
k r i s t a l l e n van ongelijke
o-r i ë n t a t i e in het stimuleo-ren-
stimuleren-de k r i s t a l (zie fig. 3 op
pag. 5);
3. twee (of meer) gestimuleerde
k r i s t a l l e n vaigelijke
oriën-t a oriën-t i e in heoriën-t soriën-timulerende
k r i s t a l , al dan niet
samen-gegroeid (fig. 6);
4. twee gestimuleerde k r i s t a l
-len van gelijke o r i ë n t a t i e
in het stimulerende k r i s t a l ,
diametraal tegenover elkaar
(fig. 7);
5. een gestimuleerd k r i s t a l in
een reeds gestimuleerd k r i s
-t a l ( "pun-t in pun-t', flg. 8).
Pig. 6 Twee samengegroeide
gestimu-leerde kristallen B van gelijke
oriën-tatie (ca. 2 X).
Pig. 7 Twee diametraal tegenover
el-kaar staande gestimuleerde kristallen
B van gelijke oriëntatie (ca 214 x).
Pig. 8 Gestimuleerd:*ristal C in
reeds gestimuleerd kristal B(ca 2>4 x).
In totaal \\vi\l van 43 gestimuleerde kristallen met bijbehorende stimulerende kristallen de oriëntatie onderzocht; 11 van deze gevallen waren reeds in (10) onderzocht (doch minder nauwkeurig), terwijl het in de resterende 32 gevallen tot dusver niet onderzochte kristallen betrof. De bepaling der oriëntatie geschiedde met behulp van Laue.-transmissie-op-namen. De te onderzoeken praeparaten waren zo dun, dat transmissie-opna-men een belangrijke tijdwinst in opnameduur leverden in vergelijking tot Laue-reflectie-opnamen. Bovendien zijn transmissie-opnamen even nauwkeu-rig als reflectie-opnamen.
Als bron voor de benodigde continue röntgenstraling deed een 800 Watt Philips Metalix röntgenbuis met W-anode dienst. Teneinde kleine, scherpe Laue-stippen te verkrijgen, werd de röntgenbundel gediafragmeerd met een loodglascapillair: 0 = 0,5 mm, lengte 60 mm; dit bevordert de nauwkeurigheid der oriëntatie-bepaling.De bundel is dan weinig divergent, slechts 1°. Voor een enkel bijzonder geval werd een loodglascapillair toegepast met de volgende afmetingen: 0 = 0,15 mm, lengte 100 mm. De di-vergentie is nu zeer gering, nl. 15'.
Zoveel mogelijk werd getracht versnijding van de aluminiumplaten (deze werden beschreven op pag. 6) te voorkomen. Daartoe werd een praepa-raathouder vervaardigd, die mogelijk maakte de gehele plaat in de Laue-camera te monteren en haar loodrecht op de invallende bundel in horizon-tale en verticale richting te verplaatsen. In enkele gevallen, waarin het nodig was de plaat onder te verdelen, werd dit uitgevoerd met behulp van een zeer dun en scherp mesje (scheermesje), teneinde de deformatie aan de randen zoveel mogelijk te beperken.
Voor het instellen werd het praeparaat verlicht met een hulplamp-je; waarneming geschiedde visueel door het diafragma. Dit was in het bij-zonder van belang als op zeer bepaalde plaatsen moest worden ingesteld, bijv. op kristalgrenzen. Nauwkeurige instelling was zeer eenvoudig moge-lijk door van het verschil in reflectie voor bepaalde richtingen van bei-de kristallen gebruik te maken.
De, primaire röntgenbundel viel loodrecht op het oppervlak van de plaat in (nauwkeurigheid ca. 1 ).Het diffractiepatroon werd geregistreerd op een vlakke film, die in een aantal gevallen op een afstand van 40 mm, in de meeste gevallen echter op een afstand van 50 mm van het praeparaat was geplaatst. Uit de verkregen Laue-opname werd de oriëntatie van het onderzochte kristal bepaald volgens de methode van SCHIEBOLD en SACHS
(17). Bij deze methode wordt van de - in het algemeen asymmetrische - op-name een stereografische poolfiguur vervaardigd. Deze poolfiguur wordt op een stereografisch net zodanig gedraaid, dat een belangrijke zone op de grondcirkel komt te liggen. Deze draaiing brengt tevens de projectie van de bijbehorende zöne-as in het centrum der grondcirkel.De gedraaide pool-figuur wordt vergeleken met een aantal standaard-projecties, dat zijn de stereografische poolfiguren voor de meer belangrijke kristallografische
richtingen *. In het algemeen is het mogelijk de gedraaide poolfiguur met een der standaard-projecties tot dekking te brengen, zodat de assen kunnen worden aangegeven en de polen geïndiceerd. Hierna wordt de gecom-pleteerde poolfiguur teruggedraaid; zij geeft nu de oriëntatie van het onderzochte kristal weer. Het vlak van projectie daarbij is parallel aan het vlak van de plaat.
Teneinde voldoende nauwkeurig de gevonden oriëntatie met richting-en in de plaat te kunnrichting-en vergelijkrichting-en, werd de volgrichting-ende werkwijze toege-past. Enerzijds werd in de filmcassette door ingebouwde naaldjes (een as-senkruis op de film aangebracht. Een der assen staat, uit hoofde van de constructie van cassette en camera, loodrecht op de grondplaat van de laatste.Deze lijn werd tevens op de stereografische projectie aangegeven. Anderzijds werd van het praeparaat een fotografische opname vervaardigd, waarop eveneens een lijn voorkwam, loodrecht op de camerabodem**. Dit werd bereikt door de camerabodem waterpas te stellen en de ophangdraad van een schietlood mee te fotograferen. Van de fotografische opnamen wer-den ca. 6x vergrote afdrukken vervaardigd; stereografische projectie en
bijbehorende fotografie konden nu met behulp van de op beiden voorkomende 'verticaal' gecoördineerd worden. Bij de fotografische opname werd steeds gezorgd tenminste een zijkant van de aluminiumplaat mee op te nemen; deze werd rechtstreeks van het negatief op de stereografische projectie over-gebracht.
§ 2 INDELING
Voor het opstellen van verschillende te onderzoeken mogelijkheden is uitgegaan van de hieronder in de tabel vermelde categorieën van hoeda-nigheden. Daarbij is in het oog gehouden, dat de plaatrichtingen samen-hangen met de structuurtoestand in de plaat, bijv. tengevolge van het walsen of het rekken. Zij kunnen dus van belang zijn en verdienen daar-door een plaats in de tabel.
Hoedanigheden der kristallen 1.oriëntatie der beide partners; 2.stand van het tweelingvlak; 3.stand van gemeenschappelijke
roosterrichtingen.
Hoedanigheden van het praeparaat 1.richtingen in en loodrecht op de
plaat;
2. richting van de symmetrie-as van de 'punt';
3.textuur van het uitgangsmateriaal.
In principe kan men ieder punt uit de eerste kolom vergelijken met
• De vervaardiging van deze standaard-projecties is besproken in (18); de hier gebruikte bezaten een s t r a a l van lOO mm.
•* In de figuren 6 - 8 is deze l i j n , begeleid door haar schaduw, zichtbaar. 21
elk punt uit de tweede. Daarbij moet echter worden opgemerkt, dat de tex-tuur van het uitgangsmateriaal niet bekend was en ook niet achterhaald kon worden; dientengevolge zijn de punten 1 en 3 van de tweede kolom ge-combineerd. Verder kan nog een enkele combinatie binnen eenzelfde kolom worden gemaakt. Zo heeft het zin na te gaan hoe nauwkeurig aan de twee-lingrelatie is voldaan (kolora 1). De tot dusverre bereikte nauwkeurigheid bedroeg 1° - 2° (10). Ook kan men, geheel afgescheiden van de oriëntatie-bepaling zelve, nagaan of de symmetrie-assen der gestimuleerde kristallen enige relatie vertonen tot de richtingen in de plaat (kolom 2 ) .
Aan de hand van het bovenstaande werd nu het volgende programma van onderzoek opgesteld:
A. Bepaling van de nauwkeurigheid, waarmede de ideale tweellngstand wordt benaderd.
B. Het nagaan of er een verband kan worden gevonden tussen:
1. de richting van de symmetrie-as van het gestimuleerde kristal en de lengte-(rek) richting van de plaat;
2. de oriëntatie der tweelingpartners en de lengte- en breedte-rich-ting van de plaat, de normaal op de plaat en/of de symmetrie-as van • het gestimuleerde kristal;
3. De stand van het tweelingvlak (c.q. de normaal op dit vlak) en de onder 2 genoemde richtingen;
4. andere, aan beide kristallen gemeenschappelijke roosterrichtingen en -vlakken en de onder 2 genoemde richtingen.
Deze programma-punten zullen achtereenvolgens besproken worden.
§ 3 E X P E R I M E N T E E L GEDEELTE.•
A Bepaling van de nauwkeurigheid, waarmede de ideale tweelingstand wordt benaderd.
Het is van belang te weten of de tweelingrelatie streng geldt of alleen benaderd. In (10) werd aannemelijk gemaakt, dat de relatie nauw-keurig moest zijn; zij werd echter slechts voor twee gevallen bewezen. Bij dit nieuwe onderzoek werd de precisie der tweellngrelatie én met gro-tere nauwkeurigheid én in veel groter aantal gevallen nagegaan. Men zou dit kunnen verrichten door de van beide kristallen afzonderlijk ver-kregen stereografische projecties op elkaar te leggen en dan te beoorde-len hoe goed de aan beide kristalbeoorde-len gemeenschappelijke vlakkenpobeoorde-len el-kaar dekken. Deze methode is echter niet zeer nauwkeurig tengevolge van de verdubbeling van de fout in de oriëntatie-bepaling (ca. 1°). Het ver-dient daarom aanbeveling de aansluiting aan de ideale tweelingstand te beoordelen op de Laue-opname zelf.
Daartoe maakt men gebruik van de gemeenschappelijke vlakkenpolen. De partners van een ideale tweeling hebben een aantal vlakkenpolen ge-meen, hetgeen tot gevolg heeft dat de bijbehorende vlakken der partners
in het praeparaat gelijk georiënteerd staan, zodat hun reflecties samen-vallen. Aan de hand van een standaard-projectie is eenvoudig na te gaan voor welke belangrijke vlakken dit het geval is. Dit blijken te zijn alle vlakken, behorende tot de tweelingzOne [lil] en tot de drie, daar lood-recht op staande, [2II].zones. Van de drie, eveneens loodlood-recht op de ge-meenschappelijke [lll]-zÖne staande, [lioj-zönes vallen geen gelijk geïn-diceerde vlakken samen: {lOO} coincideert met {2II} en {lil} met {5II}.
Deze samenvallende Laue-stippen zijn derhalve van verschillende intensi-teit. Zet men bovengenoemde coinciderende vlakkenpolen uit in een stereo-grafische projectie (fig. 9 ) , dan blijkt het veld tamelijk regelmatig be-zet te zijn. Dit wil zeggen, dat er bij superpositie van de Laue-opnamen der tweelingpartners steeds meerdere coïncidenties van stippen zullen zijn. In de verkregen opnamen bedroeg het gemiddelde aantal 5 (minimaal 2, maximaal 8 ) * .
Ken fraaie illustratie van het bovenstaande geeft ook de opname van een tweelingkristal in (45).
De nauwkeurigste methode om de Laue-opnamen der tweelingpartners te superponeren bestaat uiteraard hierin, dat men een opname op de kris-talgrens maakt (vgl. voor het instellen pag. 20). De coïncidenties kunnen gemakkelijk vastgesteld worden met behulp van de afzonderlijke opnamen der twee kristallen. Van alle 43 onderzochte gestimuleerde kristallen werden volgens deze werkwijze Laue-opnamen vervaardigd. In 39 van de 43
'mengopnamen' waren de coinciderende stippen even scherp als op de afzon-derlijke opnamen *. Dit bewijst, dat een eventuele afwijking van de ide-ale tweelingstand kleiner moet zijn dan yP, want een dergelijke afwijking zou op de film een spreiding der coinciderende stippen veroorzaken van gemiddeld 1 mm. Het feit, dat alle coinciderende stippen scherp waren, sluit de mogelijkheid uit, dat beide kristallen ten opzichte van elkaar gedraald waren om een as, loodrecht op een coinciderend vlak. Dit zou wel de bijbehorende stip onvervormd laten, doch de overige niet.
In een tweetal gevallen werd de mengopname gemaakt in een gebied, waar het gestimuleerde kristal zeer smal
was. Bij de waarneming door het diafragma kon het stimulerende kristal ter weerszij-den van het gestimuleerde kristal worweerszij-den gezien (flg. 10). Die Laue-stippen van het stimulerende kristal, die niet coincideer-den met stippen van het gestimuleerde kris-tal waren overeenkomstig onderbroken; de coinciderende stippen waren echter even gaaf als wanneer zij van een der partners afzonderlijk afkomstig waren geweest (flg. 11). Dit bewijst dat de netvlakken, waarvan de stip afkomstig is, in beide kristallen een gelijke stand ten opzichte van het praeparaat innemen. Een eventuele afwijking van de ideale tweelingstand kan derhalve slechts klein zijn **.
In een geval werd een tweelingkristal afgeëtst tot een dikte van ca. 0,1 mm, terwijl de opnamen werden vervaardigd met het diafragma van 0,15 ran 0 ***. De Laue-stippen zijn hierbij duidelijk gesplitst in twee gescheiden stipjes, waarvan de afmetingen bij een afstand film - praepa-raat van 40 mm zijn 0,5 x 0,2 mm^ ongeveer. De verdubbeling is een gevolg
* In de resterende 4 gevallen waren de Laue-stippen niet zo fraai tengevolge van een lichte deformatie. Dit bleek uit het feit, dat ook nlet-coinelderen-de stippen vervormd waren en een licht asterisme vertoonnlet-coinelderen-den. De scherpte nlet-coinelderen-der coinciderende stippen kon dus niet worden beoordeeld. Aan de tweelingrelatie was overigens stellig met goede benadering voldaan.
** Soortgelijke waarnemingen zijn gepubliceerd in (19). •••De suggestie hiertoe werd gedaan door ir. J.Sandee.
Pig. 10 Instelling van de röntgenbundel op een zeer smal gestimuleerd kristal.
van het feit, dat de film aan twee zijden van een gevoelige laag is voor-zien. Op de - niet repro-duceerbare - meng -opname zijn de coinciderende stip Jes(waaronder die van het tweelingvlak) even scherp als op de afzonderlijke opnamen. Een afwijking in de orde van 0,2 mm,d.w. z. een oriëntatie- verschil van lO', zou de verdubbe-ling zeker hebben ver-vaagd, Er is geen reden om aan te nemen,dat ande-re tweelingkristallen af-wijkende resultaten gege-ven zouden hebben;men mag daarom concluderen, dat eventuele afwijkingen van de ideale tweelingstand kleiner zijn dan lO'. Het lijkt zelfs niet onrede-lijk aan te nemen,dat aan de tweelingstand met de-zelfde precisie wordt vol-daan als waarmede ieder kristal afzonderlijk is bepaald, d.i. de precisie van de mozaiekspreiding*.
In dit verband kan ook het resultaat vermeld worden van een oriën-tatie-bepaling aan een tweelingkristal, ontstaan door samengroeien van twee gestimuleerde, gelijk georiënteerde, kristallen (vgl. fig. 6 op pag. 19). Aanvankelijk groeiden beide gestimuleerde kristallen onafhankelijk van elkaar; na het contact zijn zij als één kristal verder gegroeid. Het is van belang te weten of beiden vóór het contact exact dezelfde oriënta-tie bezaten. Opnamen in de omgeving van het contactpunt, uitgevoerd op dezelfde wijze al^ voor een zeer smal gestimuleerd kristal, tonen aan dat dit inderdaad het geval is.
Pig. 11 Volgens fig. 10 verkregen opname. Coinciderende stippen met pijltjes; onderbroken stippen met kruisjes aangeduid.
Dit is inmiddels bewezen in (45); de toegepaste methode komt in hoofdstuk III ter sprake. Daar zal blijken, dat de mozaiekspreiding in aluminiumkris
-tallen kleiner is dan 30".
De mengopnamen werden tenslotte nog gebruikt om de stereografische projectie van de tweelingcombinatie af te leiden. Nadat de oriëntaties der partners uit de afzonderlijke opnamen waren afgeleid, werd met behulp hiervan op de mengopname een gemeenschappelijke zOne opgezocht (gewoon-lijk [uoï; in enkele gevallen [211]). De gezochte stereografische pro-jectie werd dan verkregen uit genoemde zone en de coinciderende stippen. Dit deel van het onderzoekingsprogramma resumerende kan gezegd worden, dat het tweelingverband voor 32 nieuwe gevallen (vgl. pag. 20) werd bewezen. Vastgesteld werd verder, dat het oriëntatie-verband tussen stimulerend en gestimuleerd kristal met grote precisie het spineltwee-lingverband is.
B l Opsporing van een verband tussen de richting van de symmetrie-as van het gestimuleerde kristal en de lengte-( rek-)richting van de plaat,
De ten grondslag liggende gedachte hierbij is, dat de richting, waarin de gestimuleerde kristallen gegroeid zijn, samen zou kunnen hangen met de richting,waarin de plaat gerekt is voor primaire rekristallisatie. Ook is een verband mogelijk met de walsrichting; deze is evenwijdig aan of staat loodrecht op de rekrichting(vgl. pag. 6 ) . Het gevraagde gegeven, nl. de hoek tussen de symmetrie-as en de lengte-richting, is zeer eenvou-dig uit de stereografische projectie af te leiden. Met de projectie zelve heeft het uiteraard niets uitstaande, doch beide richtingen zijn er in aangegeven (pag. 21).
Voor 25 goed gevormde gestimuleerde kristallen werd de relatie na gegaan; in onderstaande tabel is de verdeling van de gevallen over opvol-gende hoekbereiken aangegeven:
0-10° 4 11-20° 6 21-30° 4 31-40° 2 41-50° 2 51-60° 2 61-70° 2 71-80° 2
81-90° 1
1Uit de tabel blijkt, dat er een zekere voorkeur bestaat voor kleine hoe-ken: 14 van de 25 gevallen liggen beneden de 30°. Daarbij dient echter te worden opgemerkt,dat 7 van deze 14 gevallen afkomstig zijn uit één plaat, Toch is het niet Juist te menen, dat de gestimuleerde kristallen in een plaat min of meer gelijk gericht zijn. Onder de resterende 18 gevallen
(25 - 7) zijn er 6 van een andere plaat. Daarvan liggen de gezochte hoe-ken sterk gespreid: 2°, 33°, 46°, 59°, 66°, en 71°. De enige conclusie, die men kan trekken is dan ook, dat geen bepaald verband aanwezig is.
D 2 Opsporing van een verband tussen de oriëntatie der tweelingpartners en de lengte- en breedte-richting van de plaat, de normaal op de plaat en/of de symmetrie-as van het gestimuleerde kristal.
Gedacht wordt hier aan de mogelijkheid, dat de groeisnelheid af-hangt van de oriëntatie van het kristal in de plaat. Rekrichting en
tex-tuur, beide vastliggende ten opzichte van de plaatrichtingen, zoudei hierbij een invloed kunnen uitoefenen. Men zou kunnen verwachten, dat die kristallen een maximale (of juist minimale) groeisnelheid bezitten, waar-voor een of andere roosterrichting parallel zou zijn aan een der genoemde vier richtingen of althans een of andere karakteristieke positie ten op-zichte van die richtingen zou innemen. Bij het bestaande verschil in groeisnelheid tussen stimulerend en gestimuleerd kristal kan men hopen een verschil in positie, als boven bedoeld, waar te nemen.
Voor het uitzetten van de oriëntatie in vergelijking tot bepaalde richtingen is gebruik gemaakt van een pooldriehoek, waarvan de hoekpunten gevormd worden door een [lOO]-, een [lio]- en een [lil]- pool. Voor iede-re richting zijn twee pooldriehoeken getekend: een voor de stimuleiede-rende en een voor de gestimuleerde kristallen.Men draait dan het kristal steeds in de vereiste stand en zet de projectie van de meegedraaide plaatrich-ting uit in de pooldriehoek. Bij beschouwing van de zo verkregen figuren
(fig. 12 geeft hiervan een voorbeeld) blijkt, dat in allé gevallen de verdeling over het veld sterk
gespreid is, zodat men niet kan spreken van een voorkeur voor zekere richtingen. In het alge-meen is er dus geen verband waar-neembaar tussen de oriëntatie der kristallen en bepaalde rich-tingen in de plaat.
Nu betreft het echter kristallen uit verschillende platen en de mogelijkheid be-staat, dat voor verschillende platen verschillende omstandig-heden gelden.In een drietal pla-ten waren meerdere kristallen onderzocht; voor elke plaat af-zonderlijk werd daarom een vol-ledig stel pooldriehoeken opge-;naakt. In geen der gevallen kon echter een bepaalde relatie wor-den gevonwor-den.
Er is nog een andere mo-gelijkheid, die "versluierend' kan werken. Het is weliswaar ze-ker, dat het gestimuleerde kris-tal sneller is gegroeid dan het stimulerende, doch het is geens-zins uitgesloten, dat er een
Pig. 12 De projectie van de lengte-richting in de plaat, uitgezet in een pooldriehoek
a. stimuleren-de kristallen
b. gestimuleer-de kristallen.
sterke spreiding bestaat in de absolute groeisnelheden van de stimuleren-de, resp. gestimuleerde kristallen onderling. Om een invloed hiervan uit te schakelen, kan men in de eerste plaats elk gestimuleerd kristal verge-lijken met het bijbehorende stimulerende kristal. Daarbij werden echter geen bepaalde bijzonderheden waargenomen.
In de tweede plaats kan men ook de gevallen beschouwen, waarin het gestimuleerde kristal is opgetreden als stimulerend kristal voor een ge-stimuleerd kristal v.d. tweede orde ('punt in punt', vgl. fig. 8 op pag. 19' Hier is het dus zo,dat de tweede'punt'sneller is gegroeid dan de eerste, die op haar beurt sneller is gegroeid dan de 'moeder' *i In totaal zijn vier van dergelijke gevallen waargenomen, waarvan drie in dezelfde plaat. Voor ieder afzonderlijk geval werden de pooldriehoeken opgemaakt met uit-zondering van die voor de symmetrie-as (deze kristallen waren niet fraai symmetrisch). Daarbij zijn ook de projecties van de plaatrichtingen aan-gegeven, die passen bij de twee andere mogelijke oriëntaties van de twee-de punt. Er zijn immers 4 mogelijke oriëntaties voor dit kristal: een daarvan is identiek aan die van de oorspronkelijke moeder, van de rerende drie bezit het kristal er een.De overblijvende twee zijn uit de ste-reografische projectie van de eerste punt bepaald en behandeld als de o-verige.
Het belang hiervan is ge-legen in de overweging, dat al-leen die gevallen van stimulatie waargenomen kunnen worden, waar-voor de groeisnelheidsverhouding gunstig is. Het is a priori niet uitgesloten, dat stimulatie vaker plaats vindt, doch dat de gesti-muleerde kernen niet uit kunnen groeien wegens een ongunstige groeisnelheid. Het zou derhalve mogelijk kunnen zijn, dat de an-dere oriëntaties enig kenmerk ver-toonden. Wellicht zou op die wij-ze een nader Inzicht verkregen kunnen worden. Uiteraard kan men dit voor alle stimulatie-; geval len doen; de grote hoeveelheid werk, hieraan verbonden, heeft dit ver-hinderd.
Uit de pooldriehoeken kon evenwel geen enkele relatie worden
afge-111 A Pooldriehoek voor de
lengte-richting.
110 Pig. 13 zie ook pag. 29 Pooldriehoe-ken voor een bepaald geval van een ^unt in een punt'.Hierin is i = moederkris-t a l ; 2 = eersmoederkris-te punmoederkris-t; 3 = moederkris-tweede punmoederkris-t. 7 en S duiden de twee overige tweeling-standen op het e e r s t e puntkristal aan.
Voor een der gevallen ietwat twijfelachtig; de begrenzing der tweede twee-ling i s vrijwel lamellalr, hetgeen een gelijke groeisnelheid betekent met het e e r s t e gestimuleerde k r i s t a l (pag. 11).
B
leid^fig. 13 geeft een voorbeeld), Het enige wat opviel was, dat in geen der vier gevallen de tweede punt de oriëntatie had van het oorspronkelijke moederkristal. Dit zou, als de groeisnelheid uitsluitend door de oriëntatie wordt bepaald, voor de hand
lig-gen:
de tweede punt zou in dat
geval dezelfde groeisnelheid heb-ben als de moeder van de eerste punt en dus een kleinere dan de eerste punt zelf. Uitgroeien is dan volgens de vroeger gegeven analyse (pag, ü) onmogelijk. Het aantal gevallen is echter te klein om een vaststaande conclu-sie te funderen.
Resumerende moet dus wor-den gezegd, dat een samenhang tussen oriëntatie en plaatrich-ting niet is gebleken.
Opsporing van een verband tus-sen de stand van het tweelingvlak (c.q. de normaal op dit vlak) en de genoemde vier richtingen,
Zoals in . 7 van (10) is uiteengezet.
Pooldriehoek voor de breedte-richting
110
C. Pooldriehoek voor de normaal B 3 100 110 mogelijkheid kun-zou denen bestaan,dat het tweelingvlak een voorkeurstand innam ten opzichte van de rekrichting of van het vlak van de plaat; ook is een voorkeurstand een opzichte van de symmetrie-as van het gestimuleerde kristal mogelijk. Ten-einde de relatie met de plaatrichtingen na te gaan, zijn de tweelingsoc-taëderpolen uitgezet in een pooldriehoek, waarvan de hoekpunten zijn ge-geven door de drie, onderling loodrechte, plaatrichtingen. Ook hier wer-den voor de platen, waarin meerdere kristallen waren onderzocht (vgl.pag. 27), afzonderlijke pooldriehoeken opgemaakt. Noch uit de figuur waarin alle polen waren opgenomen (fig. 14), noch uit die voor de platen afzon-derlijk kon enige relatie worden afgeleid. Dit kon gedeeltelijk al uit fiet voorgaande onderzoek verwacht worden.
Vervolgens werden ook de andere octaëdervlakken in de vergelijking betrokken; mogelijk zou kunnen zijn, dat het tweelingvlak bijv.dat (111)-vlak van het stimulerende kristal was, hetwelk de kleinste (of grootste) hoek met een of andere richting maakte. Met één uitzondering werden ech-ter geen relaties gevonden ten opzichte van de eigenlijke plaatrichtingen of ten opzichte van de symmetrie-as. De uitzondering betreft de 'diame-trale puntkristallen' (zie fig. 7 op pag. 19). Hiervan werden zeven
