metodami optycznymi
Zbadanie struktury ekscytonów i bardziej złożonych kompleksów (trionów) w kropkach kwantowych II rodzaju ma znaczenie dla podania charakterystycz-nych cech widma fotoluminescencji w celu rozróżniania typów kropek metodami optycznymi. Opisana powyżej struktura metastabilnych stanów a także toroidal-ny kształt funkcji falowej złapanej cząstki mimo antykropkowego jej odpychania (w rozpatrywanym przypadku, dziury) wydają się stanowić podstawę sposobu odróżnienia kropek rodzaju II od kropek rodzaju I, dla których nie występu-ją podobne efekty. Pojawianie się metastabilnych wzbudzeń trionowych w silnie wzbudzanych kropkach oraz wzrost z trzech do czterech liczby pików blisko po-łożonych przy stanie podstawowym wraz ze wzrostem pola magnetycznego, a także znikanie podwójnego piku w słabo wzbudzonych kropkach wraz ze
wzro-2.4. STANY EKSCYTONOWE W POTENCJALE ZJONIZOWANEJ DOMIESZKI I ODRÓŻNIANIE POTENCJAŁÓW WIĄŻĄCYCH NANOSTRUKTUR METODAMI
OPTYCZNYMI 25
stem pola magnetycznego oraz pojawianie sie trzeciego piku bez obecności pola magnetycznego wraz ze wzrostem intensywności wzbudzenia, i wreszcie oscylacje Ahoronova-Bohma odpowiadające kwantowaniu strumienia przez toroidalny stan jednocząstkowy (rys. 2.10) — to cechy, które są charakterystyczne dla kropek II rodzaju i nie występują w przypadku daleko prostszej struktury ekscytonów i trio-nów w kropkach I rodzaju. Zatem odróżnienie typu potencjału wiążącego w nano-strukturze (często odmiennej od nominalnie przewidywanej w wyniku lokalnych naprężeń lub domieszkowania) wydaje się możliwe metodami czysto optycznymi, zwłaszcza w obecności pola magnetycznego o regulowanym natężeniu. Pojawia się tu jednak istotny problem odróżnienia potencjału wiążącego kropki II rodzaju od podobnie wiążącego potencjału zjonizowanej domieszki (akceptora lub donora). Taka zjonizowana domieszka przyciąga elektron i odpycha dziurę (lub odwrotnie) zupełnie podobnie do kropki II rodzaju. Różnica polega na osobliwości potencja-łu zjonizowanej domieszki umieszczonej w kwazi-2D studni kwantowej. W prze-ciwieństwie do tej sytuacji potencjał wiążący kropki kwantowej nie jest osobliwy i dlatego dopuszcza aproksymację w swoim minimum (zwykle centrum kropki) poprzez potencjał paraboliczny. Jeśli jednak zjonizowana domieszka znajduje się w bliskim sąsiedztwie studni kwantowej (w materiale brzegu studni), wówczas ogon osobliwego potencjału w płaszczyźnie studni nie ma już osobliwości (cię-cie hiperboloidy płaszczyzną). Przeanalizowanie struktury ekscytonu związanego na zjonizowanej domieszce ulokowanej w studni lub wysuniętej w brzeg studni jest kolejnym elementem przedstawianej koncepcji rozróżniania nanoskopowych struktur lokalizujących wzbudzenia przy pomocy metod optycznych [53].
Rys. 2.10. Energia dziury zlokalizowanej w toroidalnym stanie w kropkce InP/GaAs
wykazuje oscylacje związane z kwantowaniem strumienia pola magnetyczne-go (oscylacje typu Aharonova-Bohma) – wg [45] (lewy) i schemat samoro-snąej kropki kwantowej II rodzaju InP/GaAs (prawy).
W pracy [54] zbadano zagadnienie możliwosci wiązania ekscytonu na zjo-nizowanym donorze (akceptorze) w kwazi-2D studni kwantowej, w analogii do wiązania ekscytonu przez kropkę II rodzaju. Stosując ten sam schemat przy-bliżenia Hartree wykazano zasadniczą różnicę spowodowaną przez osobliwość w
centrum potencjału zjonizowanego donoru. Okazuje się, że elektron złapany przez zjonizowany donor zbyt słabo przyciąga dziurę, by pokonać osobliwe odpychanie dziury i w ten sposób nie tworzy się zlokalizowany ekscyton na zjonizowanym donorze w przypadku idealnej studni 2D (co potwierdza kształt potencjału Har-tree dla dziury). Dopiero włączenie pola magnetycznego, wzmacniając lokalizację nośników obu znaków, powoduje pojawienia się doliny (ale pojedynczej, w prze-ciwieństwie do kropki II rodzaju) w efektywnym potencjale Hartree dla dziury, rys 2.11 a. Powstaje możliwość związania ekscytonu w obecności pola magne-tycznego na zjonizowanej domieszce – stan taki, nazywany magnetoekscytonem, potwierdzony jest eksperymentalnie [55]. Przekonującym argumentem za zgod-nością opisu Hartree z realnym układem jest poprawnie przewidziana zależność energetycznego przesunięcia piku luminescencji magnetoekscytonu w funkcji pola magnetycznego (w GaAs), a w szczególności początkowy niewielki spadek energii w zakresie do 2 T a następnie silny wzrost energii magnetoekscytonu w zakresie do do 12 T (o nachyleniu zgodnym z oszacowaniem Hartree), rys. 2.11 b.
Rys. 2.11. Jednodolinowy potencjał Hartree dla dziury w przypadku zjonizowanego
do-noru w studni 2D ze złapanym elektronem, w zależności od pola magnetycz-nego, wg [54] (a); zależność energii magnetoekscytonu zlokalizowanego na zjonizowanym donorze w zależności od pola magnetycznego (b), wstawka – eksperymentalnie zmierzona energia magnetoekscytonu w funkcji pola ma-gnetycznego, wg [55].
Brak podwójnych studni potencjałów Hartree w przypadku magnetoekscyto-nu i jego specyficzne zachowanie w polu magnetycznym (pojawianie się dopiero w polu magnetycznym i charakterystyczna zmiana położenia energetycznego) wy-dają się wystarczającymi cechami pozwalającymi na odróżnienie od kropki II ro-dzaju (i także I roro-dzaju) poprzez porównanie widma fotoluminescecji dla każdego typu potencjału wiążącego. Jednodolinowy potencjał Hartree dla dziury w obec-ności pola magnetycznego ma minimum poza centrum (w odległości mniejszej niż efektywny promień Bohra a = ε~2/(2mee2) i wolno rośnie wraz z polem
magne-2.4. STANY EKSCYTONOWE W POTENCJALE ZJONIZOWANEJ DOMIESZKI I ODRÓŻNIANIE POTENCJAŁÓW WIĄŻĄCYCH NANOSTRUKTUR METODAMI
OPTYCZNYMI 27
tycznym). Odpowiadający zlokalizowany stan dziury magnetoekscytonu będzie miał zatem toroidalny kształt, co prowadzić powinno do kwantowania strumie-nia pola magnetycznego. Teoretyczne badastrumie-nia stanów ekscytonowych lokalizowa-nych na zjonizowanej domieszce przeprowadzano też innymi metodami poszuku-jąc możliwości wiązania ekscytonu przy rozmaitych modyfikacjach modelowych. Uwzględniano różne możliwości stosunku mas efektywnych elektronów i dziur w studni, zmiany przenikalności dielektrycznej studni i bariery oraz uwzględniano skończoną grubość studni [56, 57, 58], niekoniecznie jednak w korespondencji z materiałowymi parametrami i ściśle 2D modelem studni, przy których określono wyżej opisany potencjał Hartree dziury dla zjonizowanego donoru. W tych pra-cach dyskutowano warunki (głównie stosunku mas nośników i grubości studni), przy których pojawić by się mogło wiązanie ekscytonu na zjonizowanym donorze. Kiedy jednak zjonizowana domieszka jest wysunięta poza studnię 2D, poten-cjał działający na nośniki uwięzione w studni nie ma już osobliwości (rys. 2.12) i powstaje pytanie o możliwość pojawienia się wielodolinowej struktury poten-cjałów Hartree a także o możliwość wiązania ekscytonu bez obecności pola ma-gnetycznego. Zadanie to zostało przeanalizowane metodami numerycznymi [59]. W wyniku uzyskano opis wpływu oddalenia zjonizowanego donoru na efektywny potencjał Hartree dla dziury w studni kwantowej. Zauważono, że przy wzroście odległości domieszki od studni (na skali kilku nm dla GaAs) potencjał wiążący dziury pozwala nawet na jej lokalizację w centrum efektywnej studni wynikającej z cięcia potencjału hiperbolicznego domieszki przez płaszczyznę studni. Znalezio-na zależność istnienia stanu związanego od odległości ulokowania zjonizowanego donoru od studni, w ramach przybliżenia Hartree i dla ściśle 2D modelu stud-ni, przedstawiona jest na rys. 2.13, w funkcji stosunku stałych dielektrycznych materiału studni i bariery.
Rys. 2.12. Ilustracja sposobu oddziaływania potencjału zjonizowanej domieszki
(wią-żącego dla elektronu i anty-wią(wią-żącego dla dziury) wysuniętej prostopadle do płaszczyzny studni kwantowej o odległość d na nośniki uwięzione w studni (z lewej); zależność kształtu potencjału od odległości wysunięcia domieszki z uwzględnieniem ekranowania parametryzowanego stała γ (z prawej).
Rys. 2.13. Odległość ulokowania donoru w barierze studni względem płaszczyzny
stud-ni, przy której następuje związanie ekscytonu w 2D studni na projekcji po-tencjału donoru w tej studni w zależności od stosunku przenikalności dielek-trycznej materiału studni ε1 i bariery ε2.
studni i bariery, przy których krytyczna odległość donoru od studni (określająca powstawanie zlokalizowanego ekscytonu w studni) wydaje się dążyć do zera, rys.
2.13, może być mylące, ponieważ numerycznie uzyskiwany odpowiedni stan zwią-zany jest mocno dyskusyjny z uwagi na ultra-płytki charakter jego wiązania, co może być artefaktem przybliżenia (w tym przypadku modelu Hartree i może być poza tym likwidowane przez drobne nawet, nieuwzględnione w idealnym modelu, szczegóły struktury).
Rozdział 3
Badanie stanów ekscytonowych
metodami numerycznymi
Ze względu na wskazaną w rozdziale 2 potencjalną możliwość przeszacowania członu Hartree w podejściu analitycznym wynikającą z niedokładności metody wariacyjnej, zdecydowano się zweryfikować otrzymane rezultaty za pomocą do-kładniejszych metod numerycznych.
W dalszym ciągu stosować tutaj będziemy przybliżenie Hartree i metodę sa-mouzgodnionych potencjałów, jednak funkcje i wektory własne hamiltonianu:
"
(ˆp − eA)2
2me(h) + Ue(h)(r)
#
ψe(h)(r) = Ee(h)ψe(h)(r), (3.1)
oraz całkę w potencjałach Hartree (por. podrozdział 2.2):
Ue(h)(r) = Ve(h)(r) − e2 4π
Z |ψh(e)(r0)|2 |r − r0| dr
0 (3.2)
wyznaczać będziemy numerycznie, porzucając niedokładne przybliżenia wariacyj-ne. W podejściu numerycznym powtarzać będziemy obliczanie samouzgodnionych potencjałów Hartree, poprawiając je funkcjami falowymi uzyskanymi w poprzed-nim kroku, aż do momentu uzyskania zgodności w kolejnych krokach (inaczej niż w mocno ograniczonych pod tym względem obliczeniach analitycznych, gdzie pod uwagę brane było tylko kilka pierwszych iteracji rachunku Hartree)1.
1
przeprowadzone obliczenia numeryczne pokazały, że w przypadku kropek II rodzaju – dla rozmiarów, przy których dziura lokalizowana jest w drugiej jamie (zob. podrozdział3.3), samo-uzgodniona procedura Hartree daje spójne rezultaty zazwyczaj już po 3 iteracjach, natomiast w przypadku dziury zlokalizowanej w centrum kropki – wymagane jest przeprowadzenie nawet do kilkunastu iteracji.
Przedstawiona w niniejszym rozdziale metoda numeryczna umożliwia znaj-dowanie stanów o symetrii cylindrycznej, tj. z zerowym momentem pędu, dla do-wolnych gołych potencjałów wiążących. W szczególności można znajdować takie stany dla rozpatrywanych poprzednio potencjałów kropki kwantowej II rodzaju, I rodzaju lub potencjału zjonizowanego donoru. Można zatem oczekiwać, że w ten sposób zauważone zostaną też nisko leżące stany dubletów o tej samej symetrii w stosunku do stanu podstawowego, opisywane poprzednio przybliżeniem anali-tycznym (można je identyfikować zgodnie z twierdzeniem oscylacyjnym wg liczby węzłów – wyżej leżące stany o symetrii cylindrycznej będą miały wzrastająca liczbę węzłów).
3.1 Zagadnienie jednocząstkowe w postaci
bezwymiaro-wej we współrzędnych cylindrycznych
Hamiltonian w równaniu (3.1) możemy rozpisać w postaci:
ˆ He(h)= (ˆp − eA)2 2me(h) + Ue(h)= 1 2me(h) ˆ p2− eˆp · A − eA · ˆp + e2A2+ Ue(h). (3.3) Dla stałego zewnętrznego pola magnetycznego prostopadłego do płaszczyzny krop-ki cechowanie potencjału wektorowego A wybrane podobnie jak w rozdziale 2
możemy zapisać we współrzędnych cylindrycznych w postaci:
A = 1 2B × r = 1 2Bρ nϕ. (3.4) Wtedy: ∇ · A = 1 ρ ∂ ∂ρ(ρAρ) + 1 ρ ∂ ∂ϕAϕ+ ∂ ∂zAz = 0, A · ˆp = Aϕpˆϕ = 1 2Bρ ~ i 1 ρ ∂ ∂ϕ = −i~B 2 ∂ ∂ϕ.
Zakładając cylindryczną symetrię potencjału wiążącego Ve(h) = Ve(h)(ρ, z) mo-żemy hamiltonian (3.3) zapisać w całości we współrzędnych cylindrycznych w postaci: ˆ He(h) = − ~ 2 2me(h) " 1 ρ ∂ ∂ρ ρ ∂ ∂ρ + 1 ρ2 ∂2 ∂ϕ2 + ∂2 ∂z2 # + i~eB 2me(h) ∂ ∂ϕ + e2B2 8me(h)ρ2+ Ve(h)(ρ, z), (3.5)
Jednocząstkowe funkcje falowe możemy przedstawić w postaci iloczynów: ψl,ie(h)(ρ, ϕ, z) = √1