Transport elektronowy zależny od spinu w trójwarstwach

Gdy nadprzewodnik jest w kontakcie z ferromagnetykiem to na granicy ich styku dochodzi do współzawodnictwa tych dwóch parametrów porządku a to z kolei wywołuje nowe efekty fizyczne takie np. jak w układzie metalicznym F/S/F złącz typu π. W układach typu manganit / nadprzewodnik wysokotemperaturowy można oczekiwać innych zjawisk. Z uwagi na wyższą temperaturę przejścia, a tym samym na wyższą energię kondensacji stanu nadprzewodzącego skala energii jest wyższa, bowiem jest ona porównywalna do energii wymiany ferromagnetyka. Taka właściwość heterostruktur manganit / NWT może wywoływać długo-zasięgowy efekt bliskości. Ponadto niekonwencjonalne nadprzewodnictwo NWT, z parametrem porządku o symetrii d, oraz półmetaliczny charakter manganitów może generować efekty kwantowe nie obserwowane w układach metalicznych.

Wysoki stopień polaryzacji manganitów może być istotny w transporcie spinowo zależnym, np. w złączach tunelowych, charakteryzujących się wysoką wartością magnetooporu w niskich polach magnetycznych. Tagirov [51] rozważał teoretycznie wpływ wzajemnej orientacji momentów magnetycznych w strukturze typu nadprzewodzący zawór spinowy F/S/F na energię kondensacji układu nadprzewodzącego. Według autora z uwagi na efekt bliskości F/S zmniejszenie parametru porządku fazy nadprzewodzącej w strukturze F/S/F będzie większe, kiedy momenty magnetyczne warstw F będą ustawione równolegle a gdy będą one ustawione antyrównolegle to wpływ pola wymiany będzie zredukowany, co spowoduje przejście do stanu nadprzewodzącego w wyższej temperaturze niż w poprzednim przypadku.

Pomiary nisko-polowego magnetooporu przeprowadzone na trójwarstwach w geometrii pomiaru w płaszczyźnie (CIP) La0,7Ca0,3MnO3 / YBa2Cu3O7 / La0,7Ca0,3MnO3 [54,55] trójwarstw wykazały wartość około 1600 % w temperaturze nieznacznie niższej niż temperatura przejścia w stan nadprzewodzący. Autorzy rozważyli szereg mechanizmów odpowiedzialnych za ten efekt jakkolwiek nie podali tego jednoznacznie. Autorzy postulują między innymi, że taka wysoka wartość magnetooporu jest prawdopodobnie wynikiem akumulacji niezrównoważonej gęstości spinowej w warstwie YBCO. W takim przypadku według autorów rozproszenia spinów na granicy LCMO/YBCO będzie większe, gdy warstwy LCMO będą ustawione antyrównolegle, co może powodować zmniejszenie przerwy energetycznej w warstwie YBCO i co z kolei pociąga za sobą wzrost oporu elektrycznego.

W tej rozprawie podjąłem próbę odpowiedzenia na pytanie, jaki mechanizm odpowiedzialny jest za efekt niskopolowego ujemnego magnetooporu oraz jakie inne zjawiska mogą wystąpić w układzie trójwarstwowym typu F/S/F.

W celu wyjaśnienia tego problemu wytworzono układy trójwarstwowe typu LSMO/YBCO/LSMO o strukturze schodkowej tak jak przedstawia to Rys.5_44. Taka geometria struktury LSMO/YBCO/LSMO umożliwia przeprowadzenie pomiarów oporu dynamicznego zarówno w płaszczyźnie (CIP) jak i prostopadle do płaszczyzny próbek (CPP).

Rys. 5_44. Schemat struktury trójwarstwowej dla pomiarów w konfiguracji CIP i CPP.

W celu głębszego zrozumienia tego efektu dla potrzeb eksperymentu wykonano również pomiary dla pojedynczej warstwy La0,67Sr0,33MnO3 oraz dwuwarstwy La0,67Sr0,33MnO3 / YBa2Cu3O7. Wszystkie próbki naniesiono na podłoża (100) [(LaAlO3)0,.3(Sr2TaAlO6)0,7] (LSAT).

Opór dynamiczny mierzono metodą cztero-kontaktową za pomocą niskoczęstotliwościowej metody „lock-in” oraz procedury „Delta Mode” dostępnej w programowanym zasilaczu prądowym Keithley 6221. Jak wspomniano wcześniej najpierw przeprowadzono pomiar magneto-oporu warstwy pojedynczej La0,67Sr0,33MnO3.

Na Rys.5_45 przedstawiono zależność oporu od przyłożonego pola dla pojedynczej warstwy LSMO o grubości 100nm. Jak widać na zamieszczonym rysunku maksima magnetooporu występują dla takich samych wartości pola wzrastającego i malejącego.

Zwiększenie magnetooporu w małych polach w cienkich warstwach manganitów przypisuje się zależnemu od spinu rozproszeniu [83,84] lub tunelowaniu na granicy ziaren lub na ściankach domenowych. Te maksima występują dla pola koercji.

Definiując magnetoopór w postaci MR = (Rmax –RH =1000 Oe)/RH=1000 Oe x 100 %, otrzymano wartość niskopolowego magnetooporu 3,6 % w temperaturze T = 4,2K i 3.5% w temperaturze T = 67K.

-3000 -2000 -1000 0 1000 2000 3000 88

90 92 94 96

106 108 110 112

67 K LMSO-thick

dV / dI (Ω)

H (Oe) 4.2K

dV / dI (Ω)

Rys. 5_45. Dynamiczny opór dV/dI w zależności od pola magnetycznego H, przyłożonego równolegle do płaszczyzny próbki dla pojedynczej warstwy LSMO o grubości 100nm.

W celu zweryfikowania wpływu stanu nadprzewodzącego na wartość niskopolowego magnetooporu, zmierzono MR dwu-warstwy LSMO (50nm)/YBCO (60nm)/LSAT.

Rys.5_46. przedstawia zależność oporu od temperatury dwu-warstwy LSMO/YBCO.

Początek temperatury przejścia do stanu nadprzewodzącego wynosi około TC0 ~ 90K.

Magnetoopór dwu-warstwy zmierzono najpierw w stanie normalnym a następnie stanie nadprzewodzącym.

Rys. 5_46. Zależność oporu od temperatury dwu-warstwy LSMO (50nm)/YBCO (60nm).

Rys.5_47a przedstawia zależność oporu dynamicznego w funkcji przyłożonego pola magnetycznego w konfiguracji CPP i CIP w stanie normalnym (T = 95,3K). Podobnie jak dla warstwy pojedynczej tak i w przypadku dwu-warstwy, maksimum magnetooporu występuje w polu koercji dla obu konfiguracji. Dla wyższych wartości przyłożonego pola opór tła spada prawie liniowo ze wzrostem pola magnetycznego. Rys.5_47b przedstawia zależność oporu dynamicznego w funkcji przyłożonego pola magnetycznego, zmierzonego poniżej przejścia nadprzewodzącego tj. w T = 85K. Zarówno w stanie normalnym taki i w stanie nadprzewodzącym maksimum oporu obserwuje się dla tego samego pola magnetycznego zmierzonego w geometrii CIP i mniej widocznego w tej skali w konfiguracji CPP. Widać, że w stanie nadprzewodzącym zależność oporu dynamicznego w wyższych polach zmeniła charakter na paraboliczny.

6,212

-2000 -1000 0 1000 2000 1,945

-2000 -1000 0 1000 2000 6x10^-3

Rys. 5_47a, b. Zależność oporu dynamicznego dV/dI od pola magnetycznego H dwu-warstwy LSMO (50nm)/YBCO(60nm) a) zmierzonego w T = 95,3K b) w T = 85K.

Definiując magnetoopór, zmierzony dla geometrii CIP i CPP, jako MR = Rmax –RH =1000 Oe)/RH=1000 Oe x 100 % w T = 95,3K otrzymano wartość 0,56 % i 0,03 %. Magnetoopór, zmierzony poniżej przejścia nadprzewodzącego w T = 85K zdefiniowano jako MR = (Rmax – Rmin)/Rmin x 100 %. Wartości magnetooporu w geometrii CIP i CPP wynosiły odpowiednie 4,8%

i 0,13%. Zatem dla temperatury poniżej przejścia w stan nadprzewodzący dla dwuwarstwowej struktury zaobserwowano wzmocnienie efektu MR o rząd wielkości.

W dalszym kroku przeprowadzono pomiar oporu dynamicznego dla niesymetrycznej trójwarstwy LSMO (10nm)/YBCO (22nm)/LSMO (24nm). Rys.5_48 przedstawia zależność oporu od temperatury dla trójwarstwy LSMO (10nm)/YBCO (22nm)/LSMO (24nm). Początek przejścia nadprzewodzącego zachodzi w Tc0 ~ 72K. Wstawka przedstawiona na tym rysunku pokazuje, że początek przejścia diamagnetycznego zachodzi w Td0 ~ 32K. Niezgodność pomiędzy tymi temperaturami przejść można wytłumaczyć powstaniem w tym zakresie temperatur spontanicznej sieci wirów [73].

Rys. 5_48. Opór w funkcji temperatury trójwarstwy LSMO (10nm)/YBCO (22nm)/LSMO (24nm). Wstawka – zależność namagnesowania od temperatury po schłodzeniu w zerowym polu (ZFC) .

Pętle histerezy zmierzone dla tej trójwarstwy przedstawia Rys.5_49. W polu równoległym do płaszczyzny (H||ab) pętle histerezy zostały zmierzone w zakresie temperatur od 50K do 70K. Z kształtu zmierzonych pętli histerezy trudno jest stwierdzić jaka jest wzajemna orientacja górnej i dolnej warstwy LSMO dla pól mniejszych niż pole nasycenia tj. mniej niż 600Oe. Pętle histerezy zmierzone w polu prostopadłym (H||c) w zakresie temperatur od 5 K do 100K (białe kółka) w niskich temperaturach przedstawiają odpowiedź od nadprzewodzącej warstwy YBCO i od układu LSMO. Jak widać moment magnetyczny zmierzony równolegle do trójwarstwy jest większy niż moment magnetyczny zmierzony w polu prostopadłym do próbki.

Ten wynik pokazuje, że oś łatwa momentu magnetycznego leży w płaszczyźnie próbki.

-1000 -500 0 500 1000

-12

-1000 -500 0 500 1000

-12

Rys. 5_49. Pętle histerezy zmierzone dla trójwarstwy LSMO (10nm)/YBCO (22nm)/LSMO (24nm) w T = 54K i 70K w polu H||ab (czarne kółka) i dla pola H||c (białe kółka) w T = 5K i 100K

Kierunek (100) w płaszczyźnie jest kierunkiem łatwego namagnesowania natomiast kierunek (001) jest osią twardą. Pomiar M(H) tylko dolnej części warstwy LSMO (23nm) pokazuje mniejsze pole koercji niż obserwowane w trójwarstwie. Zaobserwowano również, że nasycenie momentu magnetycznego zachodzi w polu około 350Oe. Ten pomiar pokazuje, że w polu magnetycznym równoległym do trójwarstwy najpierw następuje reorientacja domen wynikająca z ziarnistej struktury warstw w dolnej warstwie LSMO. Dopiero w polach wyższych niż 350Oe następuje reorientacja domen zgodnie z kierunkiem pola magnetycznego w górnej warstwie LSMO. Stąd można wysnuć wniosek, że w obszarze powyżej pól 350Oe i poniżej pola nasycenia trójwarstwy około 650Oe istnieje stan, w którym momenty magnetyczne dolnej i górnej warstwy są antyrównoległe.

Podobnie jak w przypadku dwu-warstwy, także dla trójwarstwy zmierzono opór dynamiczny (dla obu konfiguracji tj. CIP i CPP) powyżej i poniżej przejścia do stanu nadprzewodzącego.

W stanie normalnym tj. w T = 84,2K zmierzono magnetoopór trójwarstwy w konfiguracji CIP i CPP (Rys.5_50(a, b)). W geometrii CIP obserwowano małe zmiany magnetooporu a maksima oporu nie występują dla pola koercji. W geometrii CPP maksima oporu występują dla pola koercji (Rys. 5_50(b)). Definiując magnetoopór MR = Rmax – RH=1000 Oe)/RH =1000 Oe x 100% otrzymano wartość MR(T = 84,2K) = 0,09% zmierzonego w geometrii CIP oraz 0,16% w geometrii CPP.

5,182

Rys. 5_50. Zależność dynamicznego oporu, dV/dI od pola magnetycznego H zmierzonego w geometrii CIP i CPP w T = 84,2K (a, b) i w T = 68K (c, d). Pętle histerezy zmierzono w temperaturze 65,1K i 84K.

W następnym kroku zmierzono MR (T = 68K) w temperaturze poniżej przejścia w stan nadprzewodzący. Widać, że maksimum MR występuje dla pola koercji dla obu konfiguracji pomiarowych – tj. CIP i CPP (Rys. 5_50(c, d)). Widać również, że efekt ujemnego magnetooporu znacznie wzrósł w stanie nadprzewodzącym. Definiując MR = Rmax – Rmin/Rmin) x 100 %, w geometrii CIP otrzymano wartość MR (T = 68K) ~ 26 % oraz 4,8 % w geometrii CPP.

Dalsze obniżanie temperatury zwiększa wartość MR. Na przykład, w T = 64,8 K MR ~ 1000 % zmierzony w geometrii CIP (Rys.5_51).

-1200 -800 -400 0 400 800 1200

Rys. 5_51. Zależność magnetooporu od pola H||ab (T = 61,5K) w stanie nadprzewodzącym dla struktury trójwarstwowej. Pętlę histerezy zmierzono w T = 61,5K.

Najwyższy efekt magnetooporu MR = 2500 % obserwowano w T = 57K w geometrii CIP po spolaryzowaniu prądem o wartości 7mA. Największa wartość MR zmierzona w geometrii CPP wynosi 50 % [89]. Widać, że magnetoopór znacznie wzrasta (dla dwu i trójwarstwy) po przejściu warstwy YBCO w stan nadprzewodzący.

Analizując przedstawione wyniki eksperymentalne widać, że maksimum MR występuje dla pola koercji. Taką samą zależność obserwuje się dla pojedynczych warstw manganitu. Zatem można postulować, że maksima MR są wynikiem rozpraszania elektronów na granicach ziaren bądź na ściankach domenowych. Przeprowadzone pomiary MR dla T < TC0 pokazują, że MR osiąga minimum dla wartości pól w obszarze od 400 do 500Oe. Dla pól powyżej 500Oe widać, że magnetoopór staje się dodatni i zależy prawie liniowo od pola magnetycznego.

Zgodnie z pracą Giazotto i in. [56] w przypadku, gdy momenty magnetyczne obu warstw ferromagnetyka półmetalicznego zorientowane są do siebie antyrównolegle, to sprzyja to powstawaniu par Coopera wynikającego z tzw. skrzyżowanego efektu Andreeva (ang. crossed Andreev reflection). Wobec tego generowane pary Coopera „zwierają” wówczas okładki manganitu, co prowadzi do minimum oporu.

Eksperyment przeprowadzony przy użyciu reflektometrii spolaryzowanych neutronów na trójwarstwach LCMO/YBCO/LCMO wskazuje na antyrównoległe ustawienie warstw LCMO prawie aż do pola nasycenia [49]. Jak wspomniano wyżej, w oparciu o pomiary magnetyzacji trudno jest rozsądzić kiedy warstwy manganitu w strukturze trójwarstwowej ustawione są antyrównolegle. W oparciu o pracę Giazotto i in. [56] można przypuszczać, iż w naszym przypadku antyrównolegle ustawienie momentów magnetycznych występuje w obszarze od 400Oe do 500Oe tj. dla pól magnetycznych, dla których wartość MR osiąga minimum. W celu poparcia tej tezy zmierzono zależność oporu w funkcji temperatury i pola magnetycznego R(T, H).

Na Rys.5_52 przedstawiono zależność R(T) zmierzoną w polu 0Oe, 205Oe, 500Oe i 900Oe. Przeprowadzony pomiar wskazuje, że R(T) zależy niemonotonicznie od pola magnetycznego. Pomiar ten wskazuje, że krzywa R(T, H = 500Oe) jest przesunięta w stronę wyższych temperatur o ΔT ~ 0,3K w odniesieniu do krzywej R(T, H = 205Oe). Można zatem stwierdzić że stopień „antyrównoległości” warstw LSMO w polu 205Oe jest mniejszy, niż w polu 500Oe. Taką zależność obserwowano w metalicznych nadprzewodzących zaworach spinowych [52]. Np. z Rys.5_51 widać, że dla pól większych, niż 500Oe opór trójwarstwy rośnie liniowo z polem magnetycznym. Z Rys.5_49 widać że ustawienie równoległe warstw LSMO występuje dla pola magnetycznego wyższego niż 650Oe .

Rys. 5_52. Opór w funkcji temperatury, zmierzony w polu H||ab: dla H = 0Oe, 500Oe, 205Oe i 950Oe.

„Podprzerwowy” proces transportu elektronowego na granicy metal normalny / nadprzewodnik określa normalny efekt Andreeva. W przypadku, gdy elektrodą nienadprzewodzącą jest pół metal to normalny lokalny proces Andreeva jest wygaszony.

Zgodnie z teoretycznym modelem [85,86] i pracami eksperymentalnymi [87,88], podprzerwowy transport elektronowy jest możliwy poprzez nielokalny efekt Andreeva np. tak jak przedstawiono w pracy Giazotto i in [56]. Schematycznie przedstawia to Rys.5_53a w tzw.

reprezentacji wielokontaktowej.

(a) (b)

Rys. 5_53 (a) Schematyczne przedstawienie nielokalnego procesu odbicia Andreeva podczas którego elektron ze spinem „w górę ” na jednym kontakcie dobiera elektron z drugiego kontaktu z odwróconym spinem, co jest równoważne kreacji pary Coopera w nadprzewodniku nadprzewodniku (b) Schematyczne przedstawienie procesu wspólnego elastycznego tunelowania, podczas którego elektron zostaje transportowany przez nadprzewodnik z zachowaniem kierunku spinu.

W takim modelu (wielokontaktowym) padający elektron i odbita dziura w drugim kontakcie mogą być transmitowane przez różne kontakty, jeśli odległość pomiędzy kontaktami nie przekracza odległości koherencji nadprzewodnika. Procesowi temu towarzyszy ujemny magnetoopór. Innym nielokalnym procesem jest wspólne elastyczne tunelowanie (ang. elastic cotunneling). W tym procesie podprzerwowego transportu elektron wnika przez jeden kontakt i wychodzi przez drugi kontakt z zachowaniem orientacji spinu. Temu procesowi odpowiada dodatni magnetoopór.

Wracając do naszego przypadku minimum magnetooporu występujące dla pól od 400 do 500Oe wynika prawdopodobnie z współzawodnictwa dwóch mechanizmów transportu podprzerwowego. Dla pól mniejszych niż 500Oe dominuje efekt skrzyżowanego odbicia Andreeva, o czym świadczy ujemna wartość magnetooporu. Dla pól wyższych niż to pole obserwowany dodatni magnetoopór trójwarstwy może świadczyć o dominującym efekcie wspólnego tunelowania w procesie transportu podprzerwowego, któremu sprzyja równoległa orientacja momentów magnetycznych warstw LSMO.

5.4. Właściwości strukturalne i magnetyczne dwu-warstw BiFeO₃/YBa₂Cu₃O₇