Index of /rozprawy2/10955

Pełen tekst

(1)AKADEMIA GÓRNICZO - HUTNICZA. im.. Stanisªawa Staszi a w Krakowie Wydziaª Fizyki i Informatyki Stosowanej. Wªasno± i ukªadów dziurowy h w kropka h kwantowy h: mieszanie pasm walen yjny h, wªasno± i opty zne oraz spinowe. Autor: mgr in». Woj ie h. Promotor:. Pasek. prof. dr hab. in». Bartªomiej. Promotor pomo ni zy: dr in». Mi haª. Nowak. 15 kwietnia 2015. Szafran.

(2) Niniejsza rozprawa doktorska zostaªa wykonana w ramach Programu Operacyjnego Kapitaª Ludzki POKL.04.01.01-00-434/08-02 wspóªnansowanego ze ±rodków Unii Europejskiej. Badania, których wyniki przedstawione s¡ w tej rozprawie byªy cz¦±ciowo nan-. Charakterystyka ªadowania i zachowania skorelowane w dziurowych sztucznych atomach,. sowane z grantu w programie PRELUDIUM Narodowego Centrum Nauki UMO-2012/07/N/ST3/03161 na lata 2013-2015.. 1.

(3) 1. O NINIEJSZEJ ROZPRAWIE. 1 O niniejszej rozprawie Zgodnie z wprowadzon¡ 18.03.2011 nowelizacj¡ ustawy Prawo o szkolnictwie wy»-. szym rozpraw¦ doktorsk¡ mo»e stanowi¢ spójny tematycznie zbiór artykuªów opublikowanych lub przyj¦tych do druku w czasopismach naukowych (Art. 13.2). Prezentowana rozprawa ma tak¡ wªa±nie form¦. Skªadaj¡ si¦ na ni¡ cztery artykuªy, które omawiaj¡ wªasno±ci ukªadów dziurowych w kropkach kwantowych z uwzgl¦dnieniem degeneracji pasma walencyjnego. Cykl tworz¡ prace:. Negative trion emission spectrum in stacked quantum dots: External electric eld and valence band mixing Physical Review B 85,. 1. W. J. Pasek, B. Szafran 085301 (2012).. Optical signatures of valence-band mixing in positive trion recombination spectra of double quantum dots Physical. 2. W. J. Pasek, M. P. Nowak, B. Szafran Review B. 89,. 245303 (2014).. 3. W. J. Pasek, B. Szafran, M. P. Nowak. Spin exchange energy for a pair of. valence band holes in articial molecules Semiconductor Science and Technology. 29,. 115022-115031 (2014).. Valence band mixing versus higher harmonic generation in electric-dipole spin resonance Semiconductor Science. 4. W. J. Pasek, M. P. Nowak, B. Szafran and Technology. 30,. 055017-055026 (2015).. Ten dokument rozpoczyna opis celu pracy oraz przedstawienie w sposób skrócony jej tematyki. Po tym, zawarte jest w nim wymagane ustaw¡ streszczenie rozprawy w j¦zyku polskim. Nast¦pnie zaª¡czona jest wªa±ciwa rozprawa, to jest cykl artykuªów.. 2.

(4) 2. CEL PRACY. 2 Cel pracy W materiaªach póªprzewodnikowych typu IIIV wierzchoªek pasma walencyjnego jest - w przeciwie«stwie do dna pasma przewodnictwa - zdegenerowany. W przypadku dziur uwi¦zionych w potencjale trójwymiarowym ta degeneracja jest zniesiona przez kwantowy efekt rozmiarowy. Jednak nadal w przypadku funkcji falowych uwi¦zionych dziur wyst¦puje mieszanie podpasm dziur ci¦»kich i lekkich poprzez oddziaªywanie spin-orbita, które jest uwzgl¦dnione w hamiltonianie Kohna-Luttingera. Dziury uwi¦zione w nanostrukturach wytworzonych w tych materiaªach posiadaj¡ dodatkowy pasmowy stopie« swobody wzgl¦dem uwi¦zionych w nich elektronów. Zmieszanie pasm prowadzi do wielu interesuj¡cych efektów, takich jak niewi¡»¡cy (ang. antibonding) stan podstawowy pojedynczej dziury lub degeneracja singlettryplet dla pary dziur w ukªadzie molekuªy kwantowej. Póªprzewodnikowe i elektrostatyczne kropki kwantowe wraz z uwi¦zionymi w nich elektronami oraz dziurami s¡ obiektem intensywnych bada« pod k¡tem mo»liwych zastosowa« jako sterowalnych zewn¦trznymi polami ¹ródeª ±wiatªa widzialnego, a tak»e jako ukªadów, w przypadku których byªaby mo»liwa powtarzalna i efektywna manipulacja spinem ªadunków. Celem niniejszej pracy jest zbadanie konsekwencji sprz¦»enia pasm lekkiej i ci¦»kiej dziury w trzech zjawiskach. Po pierwsze: ocena wpªywu tego procesu na intensywno±¢ emisji i na energi¦ promieniowania fotonów emitowanych z ukªadu dwóch samozorganizowanych póªprzewodnikowych kropek kwantowych w zewn¦trznym polu elektrycznym, która zachodzi na skutek rekombinacji w kompleksach ekscytonowych. Pod uwag¦ wzi¦to ekscytony oboj¦tne (X 0 ) oraz triony dodatnio i ujemnie naªadowane (X + ,X − ). Po drugie: przeanalizowanie znaczenia tego sprz¦»enia dla oddziaªywania wymiany pary dziur w molekule kwantowej w zewn¦trznym polu elektrycznym. Po trzecie: zbadanie dynamiki przej±¢ spinowych dziury w kropce elektrostatycznej w polu magnetycznym, wywoªanych zaburzeniem w postaci zmiennego w czasie pola elektrycznego.. 3.

(5) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. 3 Omówienie tematu pracy 3.1 Kropki kwantowe Kropkami kwantowymi nazywa si¦ nanoobiekty, w których no±niki ªadunku, czyli elektrony i dziury elektronowe, s¡ uwi¦zione w trzech kierunkach przestrzennych [1]. Ze wzgl¦du na nanoskopowe rozmiary takiego obiektu cz¡stka zwi¡zana w nim posiada skwantowane poziomy energetyczne. Z uwagi na fakt dyskretnej kwantyzacji energii kropki kwantowe okre±la si¦ jako struktury zerowymiarowe (ang. 0-dimensional) lub, nieco ±ci±lej, kwazizerowymiarowe. Ze wzgl¦du na analogi¦ pomi¦dzy widmem energetycznym no±nika ªadunku uwi¦zionego w kropce kwantowej a widmem energetycznym elektronu w atomie, obiekty te nosz¡ miano sztucznych atomów. Spo±ród wielu metod wytwarzania kropek kwantowych w zakres zainteresowania tej pracy wchodz¡ dwa: 1). Samozorganizowane kropki kwantowe.. Ten typ kropek kwantowych ma. charakter heterostrukturalny, to znaczy jest wynikiem odpowiedniego zªo»enia dwóch materiaªów. Powstaj¡ one w procesie wzrostu krysztaªu hodowanego na przykªad metod¡ epitaksji z wi¡zki molekularnej (Molecular Beam Epitaxy) [2]. Je±li podªo»e krysztaª obj¦to±ciowy (ang. bulk) - ma inn¡ staª¡ sieci ni» materiaª krystaliczny osadzany na nim, to wzrost odbywa si¦ trybem Stranskiego-Krastanova. Po utworzeniu si¦ cienkiej powierzchni wskutek napr¦»e« wynikaj¡cych z niedopasowania sieciowego, a wzrastaj¡cych z ka»d¡ kolejn¡ monowarstw¡, osadzany substrat tworzy wyspy - przyszªe kropki kwantowe [3]. Nast¦pnie kontynuowane jest osadzanie materiaªu otoczenia kropki. W tym przypadku potencjaª wi¡»¡cy cz¡stki jest wynikiem ró»nicy pomi¦dzy poziomami energetycznymi dna pasma przewodnictwa w obu materiaªach (w przypadku elektronów) lub wierzchoªka pasma walencyjnego tych materiaªów (w przypadku dziur). Zale»y on zatem od geometrii powstaªych obiektów i struktury pasmowej zwi¡zków tworz¡cych heterostruktur¦. Kropki kwantowe utworzone t¡ metod¡ [4] maj¡ podobne do siebie rozmiary oraz regularne rozmieszczenie przestrzenne w pªaszczy¹nie prostopadªej do kierunku wzrostu krysztaªu. Wyst¦puje te» zbiór typowych dla tych nanostruktur ksztaªtów przestrzennych, takich jak soczewka, piramida, walec i póªsfera. Charakterystyczne wielko±ci tego typu obiektów to wysoko±ci rz¦du 10 nm i szeroko±¢ podstawy rz¦du 100 nm. W przypadku niektórych substancji (na przykªad osadzania arsenku indu na arsenku galu) jest mo»liwe mieszanie si¦ materiaªu podªo»a z substratem na nim osadzanym. 4.

(6) 3. 2). Elektrostatyczne kropki kwantowe.. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Te nanostruktury powstaj¡ [1] po-. przez naªo»enie na póªprzewodnik ukªadu elektrod, do których przykªadany jest odpowiedni potencjaª elektrostatyczny. Ten»e potencjaª przekªada si¦ (zgodnie z równaniem Poissona) na odpowiedni rozkªad potencjaªu w pobliskiej obj¦to±ci póªprzewodnika, co jest odpowiedzialne za uwi¦zienie przestrzenne no±ników ªadunku. Kropki elektrostatyczne mog¡ by¢ wytwarzane [5] na podstawie studni kwantowych (odpowiedzialnych za uwi¦zienie w jednym z wymiarów) za pomoc¡ tak zwanego potencjaªu bocznego, wi¡»¡c od jednego do tysi¡ca elektronów w przestrzeni o wymiarze charakterystycznym od 10 nm do 1 µm. Jednym z wariantów tej metody jest nanoszenie elektrod na wcze±niej przygotowan¡ powierzchni¦ zawieraj¡c¡ wyspy materiaªu niemetalicznego, co powoduje modulacj¦ odlegªo±ci elektrody od studni kwantowej i odpowiadaj¡c¡ jej modulacj¦ w rozkªadzie potencjaªu elektrostatycznego [6]. Mo»liwe jest te» tworzenie bardziej skomplikowanych ukªadów z wi¦ksz¡ ilo±ci¡ elektrod, co daje mo»liwo±¢ bardziej szczegóªowego sterowania rozmiarami powstaªej kropki kwantowej i jej potencjaªu wi¡»¡cego [7]. Wa»nym rozró»nieniem odno±nie heterostruktur póªprzewodnikowych jest ich podziaª na typ-I i typ-II [1]. W przypadku typu-I (obiekt kontrawariantny) dno pasma przewodnictwa jest poªo»one ni»ej w energii w tym samym materiale, w którym wierzchoªek pasma walecyjnego znajduje si¦ wy»ej. Oznacza to, »e zarówno elektrony jak i dziury mog¡ zosta¢ uwi¦zione w tej samej obj¦to±ci (w tym samym zwi¡zku), co umo»liwia efektywn¡ rekombinacj¦ no±ników wewn¡trz kropki kwantowej. Natomiast w przypadku typu-II (obiekt kowariantny) zarówno dno pasma przewodnictwa jak i wierzchoªek pasma walencyjnego znajduj¡ si¦ ni»ej w energii w tym samym materiale, co powoduje rozdzielenie przestrzenne no±ników ªadunku o przeciwnych znakach. Mo»liwo±¢ kreacji obiektów analogicznych do atomów, których wªa±ciwo±ci mog¡ by¢ w szerokim zakresie sterowane, a w wr¦cz projektowane z wyprzedzeniem, daje znakomite pole do bada« i in»ynierii kwantowej. Kropki kwantowe umo»liwiaj¡ werykacj¦ zjawisk mikroskopowych znanych wcze±nie jedynie teoretycznie oraz eksploracj¦ zupeªnie nowych (jak cho¢by niewi¡»¡cy stan podstawowy). W ostatnim czasie najbardziej intensywne badania kieruj¡ si¦ w stron¦ zastosowania kropek kwantowych do emisji ±wiatªa i konwersji fotowoltaicznej oraz oblicze« kwantowych jako bitów kwantowych (qubitów) [8].. 5.

(7) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. 3.2 Struktura pasmowa póªprzewodników typu III-V o przerwie prostej w okolicy punktu charakterystycznego W celu uzyskania peªnych struktur pasmowych materiaªów stosuje [9] si¦ metody takie jak przybli»enie. tight binding, pseudopotencjaªu, Wignera-Seitza i funkcji. Greena. Struktura pasma arsenku galu uzyskana metod¡ pseudopotencjaªu zaprezentowana jest na poni»szym rysunku [Rys. 1 (b)].. Rysunek 1: (a) Struktura pasmowa GaAs uzyskana metod¡ pseudopotencjaªu. (b) Okolice punktu Γ w strukturze pasmowej GaAs. Za prac¡ [9]. W szczególno±ci, je±li mamy do czynienia z krysztaªem o prostej przerwie energetycznej, wtedy dno pasma przewodnictwa i wierzchoªek pasma walencyjnego wyst¦puj¡ dla tego samego wektora falowego k⃗0 . Z tak¡ sytuacj¡ mamy do czynienia w przypadku wielu póªprzewodników typu III-V, na przykªad arsenku galu [Rys. 1 (b)]. Dla wielu zagadnie« istotne okazuje si¦ szczegóªowe zbadanie zachowania si¦ tych pasm w otoczeniu punktu k⃗0 , czym zajmuj¡ si¦ poszczególne implementacje metody. ⃗k · p⃗ˆ. Modele tego typu obejmuj¡ wzgl¦dnie prosty system dla jednego pasma, jak równie» modele Kane'a oraz Kohna-Luttingera.. 6.

(8) 3. 3.2.1. ⃗k · p⃗ˆ dla. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. po jedynczego pasma. W tym wypadku obiektem zainteresowania jest tylko jedno pasmo, a pozostaªe uwzgl¦dnione s¡ jedyne w formie poprawek. Dla uproszczenia, niech k⃗0 = 0. Wyra»enie na energi¦ pasma uzyskane za pomoc¡ zastosowania niezale»nej od czasu metody zaburze« do drugiego rz¦du to [9]:. ~ ⃗ ~2 ∑ |⃗k · p⃗nn′ |2 ~2 k 2 + k · p⃗nn + 2 , En (⃗k) = En (0) + 2m0 m0 m0 n′ ̸=n En (0) − En′ (0) gdzie p⃗nn′ =. ⟨.

(9)

(10). (1). ⟩.

(11)

(12) Ψn

(13) p⃗ˆ

(14) Ψn′ . Poniewa» w k⃗0 = 0 istnieje ekstremum energii, wi¦c. p⃗nn = 0 i mo»emy zapisa¢: En (⃗k) − En (0) =. ∑. (2). Dαβ kα kβ ,. α,β. gdzie: α, β ∈ {x, y, z} oraz. D. αβ. ( ) ~2 ~2 ∑ pαnn′ pβn′ n + pβnn′ pαn′ n ~2 1 = δαβ + = 2m0 2m20 n′ ̸=n En (0) − En′ (0) 2 m∗ αβ. Macierz Dαβ pomno»ona przez. 2 ~2. (3). stanowi odwrotno±¢ masy efektywnej, to jest. parametru opisuj¡cego efektywny zwi¡zek dyspersyjny mi¦dzy energi¡ a wektorem falowym. Opis z u»yciem tej wªa±nie wielko±ci stanowi najprostsze podej±cie do problemu struktury pasmowej wokóª punktu k⃗0 . 3.2.2. Model Kane'a. W tym przypadku wzi¦te jest dodatkowo pod uwag¦ oddziaªywanie spin-orbita. Hamiltonian ukªadu przyjmuje posta¢ [9]:. ˆ = Hˆ0 + H. ~ ˆ ⃗σ · ∇V × p⃗ˆ 4m20 c2. (4). pˆ2 Hˆ0 = + V (⃗r), 2m0 które przy wykorzystaniu twierdzenia Blocha mo»na sprowadzi¢ do postaci: . . (5). 2 pˆ2 ~ ˆ) · ⃗σ ˆ + ~ (∇V × ⃗k) · ⃗σ ˆ  u ⃗ (⃗r) = E ′ u ⃗ (⃗r),  + V (⃗r) + (∇V × p ⃗ nk nk 2 2 2 2 2m0 4m0 c 4m0 c (6). 7.

(15) 3. gdzie: E ′ = En (⃗k) −. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. ~2 k 2 . 2m0. Z uwagi na to, »e p¦d krysztaªu ~⃗k jest bardzo maªy w ⟨ ⟩ porównaniu z p¦dem atomowym p⃗ˆ , ostatni czªon po lewej stronie pomija si¦, co prowadzi do równania: . . 2 ~ pˆ2 ˆ) · ⃗σ ˆ + ~ (∇V × ⃗k) · ⃗σ ˆ  u ⃗ (⃗r) = E ′ u ⃗ (⃗r).  + V (⃗r) + (∇V × p ⃗ nk nk 2 2 2 2 2m0 4m0 c 4m0 c (7). Model Kane'a uwzgl¦dnia bezpo±rednio zdegenerowane ze wzgl¦du na spin pasmo przewodnictwa |S ↑⟩, |S ↓⟩ z odpowiadaj¡c¡ mu energi¡ Es oraz pasmo walencyjne. |X ↑⟩, |X ↓⟩, |Y ↑⟩, |Y ↓⟩, |Z ↑⟩, |Z ↓⟩ o energii Ep . Z wymienionych stanów √ konstruuje si¦ nast¦puj¡c¡ baz¦: |iS ↓⟩, | X−iY ↑⟩, |Z ↓⟩, | − 2. |−. X+iY √ 2. ↓⟩, |Z ↑⟩,. √ | X−iY 2. X+iY √ 2. ↑⟩ oraz |iS ↑⟩,. ↓⟩. Stany z pierwszej czwórki s¡ parami zdegenerowane z. odpowiednimi stanami z drugiej czwórki oraz nie s¡ z nimi sprz¦»one, zatem macierz hamiltonianu ma posta¢:.  . Hˆ1 0. . 0 , ˆ H1. (8). a przy zaªo»eniu, »e wektor falowy jest równolegªy do osi z oraz przyj¦ciu energii odniesienia równej Ep + ∆3 i zdeniowaniu przerwy energetycznej Eg = Es −(Ep + ∆3 ) zachodzi:. . Eg.    0 ˆ H1 =    kP . 0. kP. √ 2 ∆ 3. √ 2 ∆ 3 ∆ −3. 0. 0. − 2∆ 3. 0. 0.   . 0  . (9). .. 0  . 0. W powy»szym równaniu P oznacza tak zwany parametr Kane'a P = −i m~0 ⟨S|pz |Z⟩ natomiast ∆ jest spin-orbitalnym rozszczepieniem (ang. split-o): ⟨.

(16).

(17) ⟩.

(18) ∂V 3~i ∂V

(19)

(20)

(21) ∆= X

(22) p − px

(23) Y y

(24) ∂x 4m20 c2 ∂y

(25). (10). .. Po rozwi¡zaniu problemu wªasnego otrzymuje [9] si¦ cztery podwójnie zdegenerowane poziomy energetyczne oraz zwi¡zane z nimi stany wªasne:. • pasmo przewodnictwa, o energii: Ec (⃗k) = Eg +. ~2 k 2 2m0. +. k2 P 2 (Eg + 32 ∆) , Eg (Eg +∆). funkcjach

(26)

(27). wªasnych: |iS ↓⟩ i |iS ↑⟩, momencie p¦du J i jego rzucie na o± z : |J, Jz ⟩ =

(28) 21 , ± 12. • pasmo dziur ci¦»kich, o energii: Ehh (⃗k) =. ~2 k 2 2m0. ;. momencie p¦du J i jego rzucie na o± z : |J, Jz ⟩ 8. −1 √ |(X+iY 2

(29) ⟩

(30) =

(31) 32 , ± 32. ) ↑⟩ i. √1 |(X−iY 2. ⟩. ) ↓⟩,.

(32) 3. • pasmo dziur lekkich, o energii: Elh (⃗k) = √1 |(X 6. − iY ) ↑ +. √. 2 |Z 3. ↓⟩ i. −1 √ |(X. 6 ⟩

(33)

(34) rzucie na o± z : |J, Jz ⟩ =

(35) 32 , ± 21. • pasmo √1 |(X 3. + iY ) ↓. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. ~2 k2 2k2 P 2 − , funkcjach wªasnych: 2m 3Eg √0 + 23 |Z ↑⟩, momencie p¦du J i jego. split-o, o energii: Eso (⃗k) = −∆ + ~2mk0 − 3(Ek gP+∆) , funkcjach wªasnych: 2 2. − iY ) ↑ −. √. 1 |Z 3. ↓⟩ i. rzucie na o± z : |J, Jz ⟩ =. √1 |(X 3 ⟩

(36)

(37) 1

(38) 2 , ± 21. √. + iY ) ↓ +. 2. 1 |Z 3. 2. ↑⟩, momencie p¦du J i jego. Wa»nymi osi¡gni¦ciami modelu Kane'a jest konstrukcja adekwatnej bazy stanów (terminologia pasm lekkiej i ci¦»kiej dziury oraz pasma. split-o jest ogólnie przy-. j¦ta) oraz wskazanie, »e poszczególne pasma maj¡ ró»ne masy efektywne. Nale»y zwróci¢ jednak uwag¦ na to, »e ów model niepoprawnie przewiduje mas¦ efektywn¡ pasma dziur ci¦»kich, jako dodatni¡ i równ¡ masie elektronu. Powoduje to, »e jego energia ro±nie wraz ze wzrostem k 2 , a nie maleje, co jest jawnie niezgodne z rzeczywistym zachowaniem tego pasma. Jest to konsekwencj¡ nieuwzgl¦dnienia poprawki z wpªywu pozostaªych, odlegªych pasm energetycznych. W zwi¡zku z tym powszechn¡ praktyk¡ jest stosowanie warto±ci mas efektywnych dla poszczególnych pasm, które pochodz¡ z pomiarów lub oblicze« caªo±ciowej struktury pasmowej. W kontek±cie kropek kwantowych tego rodzaju obliczenia, zwªaszcza dotycz¡ce samego pasma dziur ci¦»kich, s¡ bardzo rozpowszechnione [10]. 3.2.3. Hamiltonian Kohna-Luttingera. Hamiltonian (4) mo»na zapisa¢ w postaci [9]: 2 2 ˆ + Hˆ ′ , ˆ = Hˆ0 + ~ k + ~ ∇V × p⃗ˆ · ⃗σ H 2m0 4m20 c2 ~ ⃗ k m0. ⃗ˆ oraz Π ⃗ˆ = p⃗ˆ + ·Π. (11). ~ ˆ ⃗σ 4m0 c2. × ∇V . Dokonano tutaj takiego samego ⟨ ⟩ przybli»enia, co w poprzednio omawianym modelu, bazuj¡cego na relacji ~⃗k ≪ p⃗ˆ . ˆ′ = gdzie: H. Tym razem rozwi¡zanie zostanie uzyskane na podstawie metody zaburze« Lödwina. W jej ramach bierze si¦ pod uwag¦ dwie klasy pasm: klasa A - bezpo±rednio oraz klasa B - za pomoc¡ poprawek perturbacyjnych. Pierwsz¡ z nich stanowi zbiór. 9.

(39) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. sze±ciu funkcji uzyskanych jako rezultat w modelu Kane'a dla pasm walencyjnych:

(40) ⟩

(41) 3 3 −1

(42) u10 (⃗r) =

(43) , = √ |(X + iY ) ↑⟩ 2 2 2 √

(44) ⟩

(45) 3 1 −1 2 = √ |(X + iY ) ↓ + |Z ↑⟩ u20 (⃗r) =

(46)

(47) , 2 2 3 6 √

(48) ⟩

(49) 3 1 1 2 u30 (⃗r) =

(50)

(51) , − = √ |(X − iY ) ↑ + |Z ↓⟩ 2 2 3 6

(52) ⟩

(53) 3 3 1

(54) u40 (⃗r) =

(55) , − = √ |(X − iY ) ↓⟩ 2 2 2 √

(56) ⟩

(57) 1 1 1 1 u50 (⃗r) =

(58)

(59) , = √ |(X + iY ) ↓ + |Z ↑⟩ 2 2 3 3 √

(60) ⟩

(61) 1 1 1 1 u60 (⃗r) =

(62)

(63) , − = √ |(X − iY ) ↑ − |Z ↓⟩. 2. 2. 3. 3. (12) (13) (14) (15) (16) (17). Zgodnie z metod¡ Lödwina nale»y [9] rozwi¡za¢ równanie ∑ ( j ′ ∈A. ). A ⃗ Ujj ′ − Eδjj ′ aj ′ (k) = 0,. (18). gdzie: A Ujj ′. ∑ Hjγ Hγj ′. = Hjj ′ +. γ∈B. E0 − Eγ. = Hjj ′ + (. ′ ′ ∑ Hjγ Hγj ′ γ∈B. E0 − Eγ. (19). ). ~2 k 2 Hjj ′ = ⟨uj0 |H|uj ′ 0 ⟩ = Ej (0) + δjj ′ 2m0

(64)

(65) ⟨ ⟩

(66) ~

(67) ∑ ~kα ˆ

(68)

(69) ′ ⃗

(70) uγ0 ≈ Hjγ = uj0

(71)

(72) ⃗k · Π pαjγ ,

(73) m0 m 0 α. (20) (21). ⃗ jj ′ = 0, a tak»e Π ⃗ jγ ≈ p⃗jγ gdzie j, j ′ ∈ A ; γ ∈ B . Trzeba tutaj odnotowa¢, »e Π ′ oraz Hjγ = Hjγ . Wobec tego:. ). (. A Ujj ′. β ∑ α,β ~2 ∑ ∑ kα kβ pαjγ pγj ′ ~2 k 2 ′ δjj + 2 = Ej (0)δjj ′ + Djj ′ kα kβ , = Ej (0) + 2m0 m0 γ∈B α,β E0 − Eγ α,β (22). gdzie:. . α,β Djj ′. . β β α ∑ pα ~2  jγ pγj ′ + pjγ pγj ′  ′ = δjj δαβ + . 2m0 γ∈B m0 (E0 − Eγ ). (23). Parametry struktury pasmowej (tak zwane parametry Luttingera) zdeniowane. 10.

(74) 3. s¡ nast¦puj¡co:. . OMÓWIENIE TEMATU PRACY. . ∑ pyxγ pyγx 2  ∑ pxxγ pxγx  γ1 = −1 − +2 3m0 γ∈B E0 − Eγ γ∈B E0 − Eγ. (24). ∑ pyxγ pyγx 1  ∑ pxxγ pxγx  γ2 = − − 3m0 γ∈B E0 − Eγ γ∈B E0 − Eγ. (25). 1 ∑ pxxγ pyγy + pyxγ pxγy . 3m0 γ∈B E0 − Eγ. (26). . γ3 = −. . Ostatecznie hamiltonian Kohna - Luttingera przyjmuje posta¢ [9]:  √ −S √ 2R −S R 0 2  P +Q √ √  3  −S † P −Q 0 R − 2Q S  2 √ √  3 † †  R 0 P −Q S S 2Q  KL H = √2 † S† † †  0 R S P + Q − 2R −√  2 √  √ √  S† 3 2R P + ∆ 0 − 2Q† S −  − √2 √  √ √2 † 3 † † S 2R 2Q − √S2 0 P +∆ 2.         ,      . (27). gdzie: ) ) ~2 γ1 ( 2 ~2 γ2 ( 2 kx + ky2 + kz2 ; Q = kx + ky2 − 2kz2 2m0 2m0 2 ) √ ~2 ( √ ~ γ3 √ R= 3 (kx − iky ) kz . − 3γ2 (kx2 − ky2 ) + i2 3γ3 kx ky ; S = 2m0 m0. P =. (28) (29). 3.3 Przybli»enie wolnozmiennej obwiedni dla heterostruktur Przybli»enie wolnozmiennej obwiedni pozwala na prosty matematyczny opis heterostruktur póªprzewodnikowych (w tym kropek kwantowych) wokóª zadanego charakterystycznego punktu strefy Brillouina o wysokiej symetrii. We¹my pod uwag¦ heterozª¡cze pogl¡dowo przedstawione na Rys. 2. Ten rodzaj interfejsu reprezentuje si¦ w postaci zale»nej od poªo»enia granicy pasma (ang. band edge). Oznacza to w zasadzie, »e dla z < 0 elektron do±wiadcza potencjaªu identycznego jak dla krysztaªu obj¦to±ciowego (ang. bulk) materiaªu A, podczas gdy dla. z > 0 do±wiadcza takiego potencjaªu, jak dla krysztaªu obj¦to±ciowego materiaªu B. W praktyce przyjmuje si¦ sko«czon¡ (niezerow¡) grubo±¢ dla granicy heterozª¡cza, by wzi¡¢ pod uwag¦ mi¦dzy innymi powstawanie hybrydowych wi¡za« w obszarze przy granicy, które nie wyst¦puj¡ w »adnym z tych dwóch krysztaªów obj¦to±ciowych. W takim wypadku powy»sze zale»no±ci s¡ speªnione odpowiednio dla z ≪ 0 oraz z ≫ 0. 11.

(75) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Rysunek 2: Pogl¡dowy schemat heterozª¡cza na granicy materiaªów A i B. Góra: reprezentacja za pomoc¡ zale»nej od poªo»enia kraw¦dzi pasma. Dóª: wi¡zania mi¦dzyatomowe. Za prac¡ [11]. W ramach tego podej±cia wykorzystane jest jako±ciowe podobie«stwo pomi¦dzy struktur¡ pasmow¡ ró»nych zwi¡zków III-V (lub II-VI) w okolicy punktów charakterystycznych strefy Brillouina. Metoda osadza si¦ na dwóch podstawowych zaªo»eniach [11]:. • Wewn¡trz ka»dej z warstw funkcja falowa jest kombinacj¡ liniow¡ okresowych cz¦±ci funkcji Blocha wokóª danego punktu charakterystycznego ⃗k0 : ψ(⃗r) =. ∑. (A). fl. 0. l. ψ(⃗r) =. ∑. (A). (⃗r)ul,⃗k (⃗r) , ⃗r ∈ ΩA. (B). fl. (B). (⃗r)ul,⃗k (⃗r) , ⃗r ∈ ΩB 0. l. (30) (31). W powy»szych wzorach sumowanie po l przebiega po zbiorze pasm wzi¦tych po uwag¦ w analizie.. • Okresowe cz¦±ci funkcji Blocha s¡ takie same w ka»dej z warstw tworz¡cych heterostruktur¦: (A). (B). 0. 0. ul,⃗k0 (⃗r) ≡ ul,⃗k (⃗r) ≡ ul,⃗k (⃗r),. (32). wobec czego funkcj¦ falow¡ no±nika ªadunku w heterostrukturze mo»na zapisa¢ jako:. ψ(⃗r) =. ∑. (A,B). fl. (⃗r)ul,⃗k0 (⃗r),. l (A,B). przy czym funkcj¦ fl. (⃗r) nazywa si¦ 12. funkcj¡ obwiedni.. (33).

(76) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Fakt, »e sumy w równaniach powy»ej zostaªy zaw¦»one do przebiegania po sko«czonym zbiorze pasm wskazuje na niejawne zaªo»enie, »e zakresy wektorów δkA = |⃗kA − ⃗k0 | oraz δkB = |⃗kB − ⃗k0 | potrzebnych do skonstruowania ψ(⃗r) s¡ na tyle niewielkie, by rzeczywiste relacje dyspersji w substratach byªy dobrze przybli»one przez ε(A) (⃗kA ), ε(B) (⃗kB ), uzyskane przez diagonalizacj¦ hamiltonianu ⃗k· p⃗ˆ w rzeczonej bazie pasm. Podobnie, milcz¡co zakªada si¦, »e te zakresy (δkA , δkB ) faktycznie le»¡ wokóª tego samego punktu ⃗k0 . W przypadku takich heterostruktur dla których funkcje falowe s¡ zwi¡zane z kilkoma rozdzielonymi ekstremami strefy Brillouina materiaªów skªadowych, model obwiedni nie jest w stanie odda¢ sprz¦»enia mi¦dzy tymi ekstremami. Po trzecie, zakªada si¦, »e funkcje Blocha s¡ periodyczne z okresem (A,B). odpowiadaj¡cym strukturze krystalicznej substratów, natomiast obwiednie fl. (⃗r). na przestrzeni takiego okresu zmieniaj¡ si¦ bardzo nieznacznie. Przy znajomo±ci stanów Blocha ul,⃗k0 (⃗r) zagadnienie sprowadza si¦ do odnalezienia funkcji obwiedni. Rozwi¡zywanie równa« w tym modelu jest analogiczne do procedury post¦powania w metodzie ⃗k · p⃗ˆ dla krysztaªu obj¦to±ciowego, z dwoma zmianami [11]: ∂ . Wynika to z tego, »e wektor ⃗k nie jest • kα jest zast¡pione przez kˆα = −i ∂α. ju» okre±lony, jak to ma miejsce w przypadku zwykªej funkcji Blocha, gdzie ⃗. wyst¦puje czynnik eik·⃗r . Musi wi¦c zosta¢ wymieniony na odpowiedni operator.. • Kraw¦dzie pasm s¡ teraz zale»ne od poªo»enia. (A,B). Nale»y jeszcze wspomnie¢ w tym miejscu o asymptotyce funkcji fl. (⃗r). W. przypadku stanów zwi¡zanych na heterostruktrze, nale»y oczekiwa¢ wygaszania funkcji falowej z dala od potencjaªu wi¡»¡cego. Poniewa» jednak funkcje ul,⃗k0 (⃗r) s¡ okresowe i nie mog¡ zagwarantowa¢ tej wªasno±ci, zatem musi zachodzi¢: (A,B). lim fl. |⃗ r|→∞. (⃗r) = 0.. (34). Fakt ten uzasadnia prowadzenie oblicze« numerycznych w pudle obliczeniowym Ωbox z przyj¦tym nast¦puj¡cym warunkiem brzegowym: (A,B). ∀⃗r∈δΩbox fl o ile pudªo to jest odpowiednio du»e.. 13. (⃗r) = 0,. (35).

(77) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. 3.4 Spektroskopia fotoluminescencji Spektroskopia fotoluminescencji jest jedn¡ z podstawowych metod bada« struktury energetycznej nanostruktur póªprzewodnikowych [1]. W metodzie o±wietla si¦ laserem badany obiekt ±wiatªem o barwie odpowiadaj¡cej energii powy»ej przerwy energetycznej. W zwi¡zku z pochªanianiem cz¡stek ±wiatªa w materiale, generowane s¡ pary elektron-dziura. Wygenerowane cz¡stki s¡ energetycznie nieco odlegªe od - odpowiednio - dna pasma przewodnictwa i wierzchoªka pasma walencyjnego, co oznacza, »e ich wektory falowe s¡ ró»ne od wektorów falowych odpowiadaj¡cych punktom charakterystycznym strefy Brillouina: ⃗k = ⃗k0 + δ⃗k . No±niki ªadunku dyfunduj¡ trac¡c energi¦ w procesach dyspersyjnych (oddziaªywanie z fononami, rozpraszanie kulombowskie), wobec czego zbli»aj¡ si¦ do wspomnianego punktu ⃗k0 ; dla nanostruktur wchodz¡cych w zakres tej pracy do punktu Γ. W przypadku kropki kwantowej stanowi¡cej heterostruktur¦ typu-I zarówno dyfunduj¡ce elektrony jak i dziury mog¡ zosta¢ zwi¡zane w tej samej ograniczonej przestrzeni. Zwi¡zany (w tym przypadku elektrostatycznie) ukªad elektron-dziura nazywany jest ekscytonem (X 0 ). Opisany proces powoduje znaczne zwi¦kszenie prawdopodobie«stwa rekombinacji pary w tym wªa±nie miejscu i w efekcie zwi¦kszon¡ emisj¦ promieniowania z wewn¡trz kropki kwantowej. Emitowane ±wiatªo rejestrowane jest przez detektor i analizowane widmowo. Pªaszczyzna detekcji jest ustawiona pod odpowiednim k¡tem (na przykªad prostopadle) do kierunku emisja ±wiatªa lasera, aby unikn¡¢ rejestracji ±wiatªa odbitego i rozproszonego. Energia emitowanych fotonów daje informacj¦ na temat ró»nicy energii stanów wªasnych elektronów w pa±mie przewodnictwa i dziur w pa±mie walencyjnym, zgodnie z zale»no±ci¡: 0. 0. 0. 0. X X X ~νemisji = EelX − Eho + E(el,ho) , 0. 0. (36) 0. X X gdzie EelX i Eho to energie jednocz¡stkowe odpowiednich no±ników, a E(el,ho) to. energia oddziaªywania kulombowskiego elektron-dziura. Cz¦sto stosuje si¦ dno pasma walencyjnego jako energi¦ odniesienia dla elektronów oraz wierzchoªek pasma walencyjnego jako energi¦ odniesienia dla dziur. Ponadto energia tych drugich no±ników oraz energia oddziaªywania mo»e zosta¢ zdeniowana przeciwnie do bezwzgl¦dnej skali energii, aby byªy to warto±ci dodatnie. Prowadzi to do zale»no±ci [12]: 0. 0. 0. 0. X X X ~νemisji − Eg = EelX + Eho − E(el,ho) .. (37). Intensywno±¢ promieniowania o danej energii zale»y od prawdopodobie«stwa re14.

(78) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. kombinacji w odpowiadaj¡cym jej stanie ekscytonowym. To prawdopodobie«stwo mo»na oszacowa¢ bior¡c pod uwag¦ dwa rodzaje reguª wyboru dla przej±¢ dipolowych. Pierwszy typ dotyczy [11] relacji mi¦dzy rzutem caªkowitego momentu p¦du (Jz ) pasm pocz¡tkowego i ko«cowego i stanowi, »e dozwolone s¡ przej±cia typu:

(79)

(80)

(81)

(82) ⟩ ⟩ ⟩ ⟩

(83) 1 1

(84) 3

(85) 1

(86) 3 3 3 1

(87) ,

(88) ,

(89) ,−

(90) ,− → ; →

(91)

(92)

(93)

(94) 2 2 2 2 2

(95) 2 2

(96) 2

(97)

(98) ⟩ ⟩ ⟩ ⟩

(99) 3 1

(100) 1

(101) 3

(102) 1 1 1 1

(103) ,

(104) ,−

(105) ,−

(106) , → ; →

(107)

(108)

(109)

(110) 2 2 2 2 2 2 2 2

(111)

(112)

(113)

(114) ⟩ ⟩ ⟩ ⟩

(115) 1 1

(116) 1

(117) 1

(118) 1 1 1 1

(119) ,

(120)

(121)

(122) →

(123) ,− ;

(124) ,− →

(125) , ,

(126). 2 2. 2. 2. 2. 2. 2 2. (38) (39) (40). przy czym stosunek intensywno±ci przej±¢ z pasm ci¦»kiej dziury do intensywno±ci przej±¢ z pasm lekkiej dziury oraz. split-o wynosi 3 : 1. Drugi rodzaj reguª wyboru. wynika [11] ze zªotej reguªy Fermiego i dotyczy zgodno±ci mi¦dzy funkcjami elektronu i dziury. Po aplikacji tej ostatniej zasady okazuje si¦, »e siªa przej±cia b¦dzie proporcjonalna do caªki przykrywania mi¦dzy elektronowymi i dziurowymi cz¦±ciami funkcji falowej ekscytonu.. 3.5 Triony ekscytonowe W eksperymentach spektroskopii fotoluminescencji powstaj¡ równie» bardziej skomplikowane kompleksy ekscytonowe. S¡ to struktury skªadaj¡ce si¦ z wi¦kszej ilo±ci elektronów i dziur. Najprostszymi z nich s¡ trójno±nikowe triony ekscytonowe: trion ujemny (X − ), w skªad którego wchodz¡ dwa elektrony i dziura, oraz trion dodatni (X + ), zªo»ony z dwóch dziur i jednego elektronu. Równie» w takich ukªadach zachodzi rekombinacja promienista, przy czym stanem ko«cowym s¡ (zwi¡zane w potencjale kropki kwantowej), odpowiednio: pojedynczy elektron b¡d¹ pojedyncza dziura. W przypadku trionu ujemnego zale»no±¢ okre±laj¡ca dyskretne widmo emisji wyra»a si¦ wzorem [13]: −. −. −. −. −. X X X X ~νemisji − Eg = 2EelX + Eho − 2E(el,ho) + E(el,el) − Eelf inal ,. (41). natomiast w przypadku trionu dodatniego zachodzi [13]: +. +. +. +. +. f inal X X X X ~νemisji − Eg = EelX + 2Eho − 2E(el,ho) + E(ho,ho) − Eho ,. (42). f inal gdzie Eelf inal i Eho to energie stanów ko«cowych (pojedynczych cz¡stek), natomiast. energie oddziaªywa« zostaªy oznaczone analogicznie do przypadku X 0 . 15.

(127) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Reguªy wyboru dla przej±¢ trionowych s¡ analogiczne do reguª dla ekscytonu z tym, »e nale»y jeszcze uwzgl¦dni¢ zgodno±¢ orbitaln¡ (caªk¦ przykrywania) mi¦dzy funkcj¡ elektronu niebior¡cego udziaªu w rekombinacji a funkcj¡ stanu ko«cowego.. 3.6 Niewi¡»¡cy stan podstawowy dziury w molekule kwantowej Ciekaw¡ konsekwencj¡ mieszania pasm ci¦»kiej i lekkiej dziury jest powstawanie niewi¡»¡cego (ang. antibonding) stanu podstawowego dziury w symetrycznej molekule kwantowej, co zostaªo opisane w pracy [12]. Molekuªa ta jest zªo»ona z dwóch jednakowych pªaskich cylindrycznych kropek kwantowych wykonanych ze stopu arsenku galu z arsenkiem indu w otoczeniu czystego arsenku galu. W omawianej pracy wykorzystano czteropasmowe przybli»enie osiowe hamiltonianu Kohna-Luttingera do opisu stanu podstawowego pojedynczej dziury w takim ukªadzie oraz, dla porównania, model anizotropowej masy efektywnej. Stany wªasne pierwszego z hamiltonianów charakteryzuj¡ si¦ okre±lonym rzutem caªkowitego momentu p¦du na o± z , b¦d¡cego sum¡ rzutów momentu zwi¡zanego z funkcj¡ Blocha JzBloch i momentu zwi¡zanego z obwiedni¡ Jzobwiedni : (43). Jzcaª kowity = JzBloch + Jzobwiedni .. Natomiast, w przeciwie«stwie do hamiltonianu z odseparowanymi pasmami, nie jest dla nich okre±lona parzysto±¢ funkcji wzgl¦dem odbicia wzgl¦dem pªaszczyzny z = 0.

(128)

(129). Oddziaªywanie spin-orbita miesza pasma

(130) 32 , 32. ⟩.

(131)

(132). i

(133) 32 , − 12. ⟩. parzyste ze wzgl¦du na.

(134) ⟩

(135) ⟩

(136)

(137) t¦ operacj¦ z pasmami

(138) 32 , 12 i

(139) 32 , − 32 nieparzystymi i odwrotnie. Poniewa» stany. wªasne badanej struktury o niskiej energii charakteryzuj¡ si¦ bardzo du»ym wkªadem jednego z pasm ci¦»kiej dziury, dlatego w uproszczeniu jest przyj¦te nazywanie stanów wªasnych w tym modelu wi¡»¡cymi lub niewi¡»¡cymi wedªug charakteru obwiedni ich dominuj¡cego pasma. Dlatego te», ±ci±le rzecz bior¡c, termin "niewi¡»¡cy stan podstawowy dziury" nale»y rozumie¢ jako "stan podstawowy dziury o niewi¡»¡cym wkªadzie dominuj¡cego pasma dziur ci¦»kich". Dwa najni»sze poziomy energetyczne dziury w molekule kwantowej pokazuje Rys. 3. W przypadku modelu rozseparowanych pasm [Rys. 3 (a)] energia stanu wi¡»¡cego (linia czerwona) jest mniejsza ni» energia stanu niewi¡»¡cego (linia niebieska) dla dowolnej odlegªo±ci mi¦dzy kropkami D. Ró»nica energii mi¦dzy odpowiednimi poziomami jest monotonicznie malej¡c¡ funkcj¡ szeroko±ci bariery z uwagi na zanik 16.

(140) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Rysunek 3: Dwa najni»sze poziomy energetyczne dziury w symetrycznej molekule kwantowej w funkcji odlegªo±ci mi¦dzy kropkami. (a) Model anizotropowej ci¦»kiej dziury. (b) Czteropasmowe przybli»enie osiowe hamiltonianu Kohna-Luttingera. Za publikacj¡ [12]. sprz¦»enia tunelowego wraz z odsuwaniem si¦ kropek od siebie. Natomiast w przypadku uwzgl¦dnienia mieszania si¦ pasm wywoªanego oddziaªywaniem spin-orbita [Rys. 3 (b)], o ile dla maªych odlegªo±ci mi¦dzy kropkami sytuacja jest analogiczna do powy»szej, to dla pewnej charakterystycznej szeroko±ci bariery Dc stany wi¡»¡cy (oznaczony ν =↑) i niewi¡»¡cy (oznaczony ν =↓) s¡ zdegenerowane, a dla D > Dc mamy do czynienia z odwróceniem kolejno±ci energii tych stanów, czyli zmian¡ charakteru poziomu podstawowego. Warto±¢ bezwzgl¦dna ró»nicy energii najpierw ro±nie, potem zaczyna male¢ z uwagi na wspomniane ju» wygaszanie tunelowania. Nale»y podkre±li¢, »e takie zjawisko jest czym± nowym w stosunku do homonuklearnych cz¡steczek dwuatomowych (takich jak na przykªad H2+ ), których molekuªa kwantowa jest sztucznym analogonem. W przypadku cz¡steczek "naturalnych", tak samo jak w przypadku elektronów pasma przewodnictwa uwi¦zionych w nanostrukturach tego typu, stan podstawowy jest zawsze wi¡»¡cy. Za ten intryguj¡cy fenomen jest bezpo±rednio odpowiedzialny wyraz Sˆ hamiltonianu Kohna-Luttingera [wzór (27)], który mi¦dzy innymi miesza ze sob¡ pasma ci¦»kich i lekkich dziur o przeciwnych symetriach. W szczególno±ci, dla poziomów widocznych na Rys. 3 (b)

(141)

(142). ⟩. Jzcaª kowity = 23 , przy czym Jzobwiedni = 0 dla dominuj¡cego pasma

(143) 32 , 23 , natomiast

(144)

(145). ⟩. Jzobwiedni = 1 dla stanowi¡cego okoªo 5% domieszki stanu

(146) 32 , 12 . W przypadku stanu ν =↑ obwiednia pierwszego z wymienionych pasm ma charakter wi¡»¡cy, a drugiego niewi¡»¡cy, natomiast w przypadku ν =↓ jest odwrotnie. 17.

(147) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. W pracy [12] przestawiono równie» wpªyw niewielkiej asymetrii kropek tworz¡cych molekuª¦ na wªa±ciwo±ci stanu podstawowego. Hamiltonian Kohna-Luttingera nie ma w takim wypadku symetrii wzgl¦dem odbicia dla »adnej z pªaszczyzn z = z0 , co skutkuje brakiem okre±lonego charakteru wi¡»¡cego/niewi¡»¡cego dla obwiedni poszczególnych pasm. Wobec tego stany ν =↑ i ν =↓ równie» nie maj¡ okre±lonego charakteru, co umo»liwia ich mieszanie si¦ i jest widoczne na wykresie energii dziury od szeroko±ci bariery jako odpychanie poziomów (Rys. 4). Poza t¡ zmian¡, zachowanie ukªadu asymetrycznego jest podobne, jak dla symetrycznej molekuªy kwantowej.. Rysunek 4: Dwa najni»sze poziomy energetyczne dziury w asymetrycznej molekule kwantowej w funkcji odlegªo±ci mi¦dzy kropkami dla czteropasmowego przybli»enia osiowego hamiltonianu Kohna-Luttingera. Linie przerywane oznaczaj¡ oczekiwany przebieg poziomów, gdyby nie zachodziªo odpychanie. Wstawki pokazuj¡ funkcje

(148)

(149). ⟩. falowe wzdªu» osi z obwiedni wkªadu ci¦»kiej dziury

(150) 32 , 23 do stanu podstawowego. Za publikacj¡ [12]. Najwa»niejszym wynikiem eksperymentalnym dotycz¡cym zagadnienia niewi¡»¡cego stanu podstawowego dziury w ukªadzie molekuªy kwantowej s¡ pomiary spektroskopii magnetofotoluminescencji zaprezentowane w pracy [14]. Autorzy dokonuj¡ pomiaru wpªywu tunelowania dziury mi¦dzy kropkami w stanie podstawowym na rozszczepienie zemanowskie. Z faktu, czy efekt Zeemana ulega wzmocnieniu czy osªabieniu w zakresie odpychania poziomów, wnioskuje si¦ o wi¡»¡cym/niewi¡»¡cym charakterze stanów bior¡cych w nim udziaª. Okazuje si¦, »e dla zakresu niskich barier pomi¦dzy kropkami stany o przeciwnych spinach, odpowiadaj¡ce zdegenerowanemu 18.

(151) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. poziomowi podstawowemu bez pola magnetycznego, zbli»aj¡ si¦ do siebie dla rezonansowej warto±ci pola elektrycznego, natomiast stany o przeciwnych spinach, które odpowiadaj¡ poziomowi wzbudzonemu bez pola magnetycznego, oddalaj¡ si¦ od siebie [Rys. 5 (a)]. W przypadku wi¦kszych barier zale»no±¢ jest odwrotna [Rys. 5 (b)]. Dzi¦ki wypracowaniu odpowiedniego modelu analitycznego ustalono, »e odpowiada to sytuacji, w której stan podstawowy ma charakter wi¡»¡cy dla szeroko±ci bariery mniejszej od pewnej szeroko±ci krytycznej oraz niewi¡»¡cy w przypadku kropek bardziej oddalonych.. Rysunek 5: Widmo rekombinacji ekscytonu w funkcji zewn¦trznego pola elektrycznego dla pola magnetycznego 6 T. Szeroko±¢ bariery: (a) d = 2 nm (b) d = 4 nm. Rozszczepienie zemanowskie stanu podstawowego oznaczono ∆G, poziomu wzbudzonego ∆E . Za publikacj¡ [14].. 3.7 Oddziaªywanie wymiany pary dziur Oddziaªywanie wymiany pary dziur uwi¦zionych w molekule kwantowej okazuje si¦ by¢ szczególnie istotne w kontek±cie planów wykorzystania spinów dziurowych jako kwantowych no±ników informacji [15]. Uniwersalna bramka logiczna musi potra¢ wykonywa¢ operacje zarówno na pojedynczym spinie, jak i na parze spinów cz¡stek zlokalizowanych w sprz¦»onych kropkach kwantowych. Ten drugi rodzaj obejmuje operacj¦ wymiany spinów, przy czym charakterystyczny czas takiej wymiany jest odwrotnie proporcjonalny do ró»nicy energii pomi¦dzy poziomami energetycznymi. 19.

(152) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. trypletowymi i singletowymi:. twymiany ∝. ~ , |Es − Et |. (44). gdzie Et i Es s¡ odpowiednio energiami trypletu i singletu. W pracy [16] zbadano konsekwencje powstawania niewi¡»¡cego stanu podstawowego dziur dla tej wªa±nie ró»nicy energii. Badany ukªad obejmowaª par¦ jednakowych kropek kwantowych o ksztaªcie piramid wykonanych z germanu w otoczeniu krzemu. Autorzy wykorzystali sze±ciopasmowy model Kohna-Luttingera dla uzyskania dwóch najni»szych poziomów dla pojedynczej dziury, ka»dego z dwiema mo»liwymi orientacjami spinu. Omawiana praca uwzgl¦dnia hamiltonian Pikusa-Bira dla odzwierciedlenia wpªywu napr¦»e« powstaªych z niedopasowania staªych sieciowych germanu i krzemu. Szczególnie istotne jest, »e odksztaªcenia czyni¡ poszczególne kropki kwantowe w ukªadzie, pomimo identyczno±ci geometrycznej, nierównowa»nymi energetycznie (Rys. 6).. Rysunek 6: Dwuosiowa skªadowa tensora odksztaªcenia dla wybranych odlegªo±ci pomi¦dzy kropkami w funkcji pozycji wzdªu» osi wzrostu. Zacienione obszary oznaczaj¡ kropki kwantowe. Podstawa bazy wynosi 20 nm. Za publikacj¡ [16]. Nast¦pnie autorzy posªu»yli si¦ metod¡ mieszania konguracji w bazie o±miu wyznaczników Slatera z otrzymanych wcze±niej funkcji jednocz¡stkowych. Uzyskano widmo energii widoczne na Rys. 7. Energia wymiany, oznaczona na wykresie jako. JST zaprezentowana jest razem z ró»nic¡ energii pomi¦dzy wi¡»¡cym i niewi¡»¡cym 20.

(153) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. stanem wªasnym dla jednej dziury w funkcji szeroko±ci bariery w trzech ró»nych geometrycznych konguracjach ukªadu. W ka»dym z tych przypadków mamy do czynienia z charakterystyczn¡ odlegªo±ci¡ mi¦dzy kropkami dc , dla której energia wymiany (linia niebieska) zeruje si¦. Da si¦ równie» zauwa»y¢ zgodno±¢ pomi¦dzy t¡ szeroko±ci¡ bariery a charakterystycznym punktem przeª¡czania si¦ znaku ró»nicy energii stanów jednocz¡stkowych o ró»nej symetrii (linia czerwona).. Rysunek 7: Ró»nica energii pomi¦dzy poziomami wi¡»¡cym i niewi¡»¡cym. ∆gu = Eg − Eu oraz rozszczepienie singlet-triplet JST = Et − Es w skali póªlogarytmicznej (lewa strona) i w skali liniowej (prawa strona) w funkcji szeroko±ci bariery. d i szeroko±ci podstawy l. Za publikacj¡ [16]. Nale»y tutaj szczególnie podkre±li¢, »e fakt znikanie energii wymiany ma istotne znaczenie dla procesu manipulacji spinem, gdy» zgodnie ze wzorem (44) prowadzi do. niesko«czenie dªugiego. procesu wymiany spinów dwóch dziur.. Autorzy stwierdzaj¡ [16], »e znikanie energii wymiany jest zasadniczo powi¡zane z wpªywem odksztaªce« na ukªad, przy czym istotn¡ rol¦ ma wedªug nich odgrywa¢ fakt nierównowa»no±ci energetycznej pojedynczych kropek. Przy zbli»aniu si¦ odlegªo±ci pomi¦dzy kropkami do warto±ci dc , stan podstawowy pojedynczej dziury staje si¦ coraz bardziej zlokalizowany w korzystniejszej energetycznie kropce. Wspomniany stan jest wi¡»¡cy, je±li zbli»anie odbywa si¦ ze strony d < dc , natomiast niewi¡»¡cy je±li od strony d > dc . Odwrotnie dzieje si¦ ze stanem wzbudzonym - on 21.

(154) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. zostaje coraz silniej zlokalizowany w kropce energetycznie mniej korzystnej. W konsekwencji istotna rola w procesie zostaje przyznana napr¦»eniu, które jest ¹ródªem tych procesów.. 3.8 Elektryczny dipolowy rezonans spinowy Blokada Pauliego jest szczególnym przypadkiem blokady kulombowskiej, w przypadku której istotn¡ rol¦ w blokadzie przepªywu no±ników gra wzgl¦dne uªo»enie spinów dwóch no±ników uwi¦zionych w ukªadzie. W pracy [17] wzi¦to pod uwag¦ molekuª¦ kwantow¡ utworzon¡ w drucie kwantowym wykonanym z antymonku indu za pomoc¡ przykªadania potencjaªów elektrostatycznych. Je»eli do ukªady przyªo»one zostanie odpowiednie pole magnetyczne, wtedy stanem podstawowym jest stan trypletowy z równolegªymi spinami. Wobec tego tunelowanie elektronu z lewej kropki do prawej jest zabronione przez reguªy wyboru, co powoduje wstrzymanie przepªywu pr¡du przez nanostruktur¦ [Rys. 8 (a)]. Przej±cie od tego stanu do sytuacji, w której ten przepªyw jest dozwolony mo»na wymusi¢ dzi¦ki elektrycznemu dipolowemu rezonansowi spinowemu (ang. electric dipole spin resonance).. Rysunek 8: (a) Konguracja równolegªych spinów, przepªyw elektronu do prawej kropki zablokowany. (b) Oscyluj¡ce zaburzenie przyªo»one do elektrody LP wywoªuje efekt EDSR. Nast¦puje obrót spinu w lewej kropce, co umo»liwia przepªyw elektronu. Za publikacj¡ [17]. Zjawisko EDSR polega na wzbudzeniu rezonansów Rabiego przez oscylacyjnie zmienne zaburzenie zewn¦trzne. W przypadku pracy [17] tym zaburzeniem jest zale»ne od czasu pole elektryczne wywoªane przez doprowadzanie zmiennego w czasie napi¦cia w lewej kropce. W obecno±ci oddziaªywania spin-orbita wywoªane polem elektrycznym ruchy elektronu skutkuj¡ obrotem jego spinu je±li rezonans ustawiony jest mi¦dzy poziomami energetycznymi o ró»nych warto±ciach spinu. W konsekwen22.

(155) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. cji, w powstaªej konguracji spinowej typu T0 ±S mo»liwe jest tunelowanie elektronu z lewej kropki do prawej, a co za tym idzie odblokowany jest przepªyw pr¡du przez ukªad [Rys. 8 (b)].. Rysunek 9: Nat¦»enie pr¡du przepªywaj¡cego przez ukªad w funkcji pola magnetycznego i cz¦stotliwo±ci oscylacji zaburzenia. Rezonansy EDSR widoczne w postaci podwójnego wzoru V-ksztaªtnego oznaczonego jako gL i gR . Wklejka pokazuje poziomy energetyczne ukªadu i przej±cia zwi¡zane z rezonansami. Za publikacj¡ [17]. Nat¦»enie pªyn¡cego pr¡du w funkcji zewn¦trznie przyªo»onego pola magnetycznego B oraz cz¦stotliwo±ci oscylacji pola f zmierzone w omawianej pracy zaprezentowane jest na Rys. 9. Dominuj¡ce maksimum dla B ≈ 0 zwi¡zane jest z przepªywem przez stany o antyrównolegªych kombinacjach spinu. Wygaszenie nat¦»enia poza tym rejonem odpowiada opisanej wcze±niej sytuacji zablokowania transportu. Struktura podwójnych V-ksztaªtnych linii odpowiada wymuszonym przej±ciom ze stanu podstawowego do stanów, w których transport jest mo»liwy (Rys. 9 wstawka: linie czerwona i niebieska). Teoretyczny opis zjawiska EDSR zostaª podany w pracy [18]. We wspomnianej publikacji posªu»ono si¦ metod¡ rozwi¡zywania zale»nego od czasu równania Schrodingera. Obraz eksperymentalny zostaª odzyskany w postaci widma przej±¢ mi¦dzy stanem pocz¡tkowym, trypletem z równolegªymi spinami, a singletem oraz trypletem z antyrównolegªymi spinami [18]. Te dwa stany ko«cowe odpowiadaj¡ podwójnej strukturze linii w widmie nat¦»enia pr¡du przepªywaj¡cego przez struktur¦, a ich 23.

(156) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Rysunek 10: (a) Widmo energii molekuªy kwantowej dla przypadku silnego tunelowania pomi¦dzy kropkami. (b) Mapa przej±¢ spinowych po 30 ns - maksymalny stopie« obrócenia spinu w czasie symulacji. Za publikacj¡ [18]. rozszczepienie to energia wymiany, która zwi¡zana jest ze sprz¦»eniem tunelowym mi¦dzy kropkami. Równie» w tej pracy wskazano na obecno±¢ przej±¢ zwi¡zanych z cz¦stotliwo±ciami, których wielokrotno±ci s¡ dopasowane do ró»nicy energii mi¦dzy odpowiednimi stanami. Autorzy wskazuj¡, »e decyduj¡ce dla mechanizmu dziaªania EDSR jest charakter mo»liwych przej±¢ dla pojedynczego elektronu. Opis procedury EDSR dla dziur zostaª podany w pracy [19] dla pary kropek utworzonych poprzez przykªadanie potencjaªu elektrostatycznego do nanodrutu z antymonku indu. Wyniki s¡ zaprezentowane na Rys. 11. Uzyskano wzór V-ksztaªtny odpowiadaj¡cy przej±ciom mi¦dzy stanami o zablokowanych i otwartych konguracjach spinowych, oraz pik dla ukªadu bez pola magnetycznego, którego geneza zostaªa przez autorów przypisana do oddziaªywa« nadsubtelnych. Przez porównanie z wynikami eksperymentalnymi dla elektronów w tym samym ukªadzie, byªo mo»liwe wskazanie na kilka interesuj¡cych ró»nic pomi¦dzy zachowywaniem si¦ no±ników o ró»nych ªadunkach. Po pierwsze, stosunek siªy sprz¦»enia nadsubtelnego ze spinami j¡drowymi dla elektronów do jego warto±ci dla dziur zostaª oszacowany na Ae Ah. ≈ 7. Ponadto efektywny czynnik »yromagnetyczny (ang. g -factor) dziur uzyskano. w przedziale mi¦dzy 0.5 a 4, czyli znacznie mniej ni» typowe warto±ci dla elektronów - od 35 do 45. Po trzecie, w przeciwie«stwie do elektronów, blokada spinowa dla dziur jest prawie izotropowa wzgl¦dem k¡ta przyªo»enia pola magnetycznego do nanodrutu. Te interesuj¡ce ró»nice wskazuj¡ na konieczno±¢ dalszego badania zjawi-. 24.

(157) 3. OMÓWIENIE TEMATU PRACY. Rysunek 11: Nat¦»enie pr¡du przepªywaj¡cego przez ukªad w funkcji przyªo»onego pola magnetycznego B i cz¦stotliwo±ci oscylacji zaburzenia f . φ oznacza k¡t mi¦dzy wektorem pola magnetycznego, a osi¡ drutu kwantowego. Linia konturu pokazuje wykres dla f = 3.4 GHz. Za publikacj¡ [19]. ska elektrycznego dipolowego rezonansu spinowego opartego na dodatnich no±nikach ªadunku.. 25.

(158) 4. STRESZCZENIE ROZPRAWY. 4 Streszczenie rozprawy 4.1 Negative trion emission spectrum in stacked quantum dots: External electric eld and valence band mixing [Physical Review B 85, 085301 (2012)]. Ta praca zawiera opis bada« teoretycznych ujemnie naªadowanego trionu ekscytonowego zwi¡zanego w podwójnej kropce kwantowej sterowanej zewn¦trznym polem elektrycznym. Gªówn¡ motywacj¡ do przeprowadzenia bada« byªo odnalezienie opisanego powy»ej niewi¡»¡cego stanu podstawowego pojedynczej dziury. Postanowili±my sprawdzi¢ w jaki sposób oddziaªywanie kulombowskie pomi¦dzy no±nikami ªadunku wpªynie na ten efekt. Poza ustaleniem samego charakteru stanu (funkcji falowej) istotne jest zagadnienie czy ±lady fenomenu mo»na by odnale¹¢ w widmie fotoluminescencyjnym, poniewa» otwieraªo to mo»liwo±¢ empirycznej werykacji zachowania ukªadu pod tym wzgl¦dem. Skupili±my si¦ na ekscytonach neutralnych i trionach, jako najprostszych kompleksach ekscytonowych. W tej pracy omówiono triony ujemne. Elektron mo»e by¢ dobrze opisany za pomoc¡ prostej skalarnej masy efektywnej. By uwzgl¦dni¢ procesy mieszania si¦ pasm lekkiej i ci¦»kiej dziury, do opisania dziury potrzebowali±my co najmniej czteropasmowego hamiltonianu Kohna-Luttingera. Dla porównania prowadzili±my te» obliczenia dla drugiego modelu, w którym poszczególne pasma walencyjne s¡ rozdzielone, a stan podstawowy ci¦»kiej dziury jest zawsze ±ci±le wi¡»¡cy. Aby zachowa¢ zgodno±¢ naszych wyników z uzyskanymi wcze±niej przyj¦li±my ukªad o takich samych wymiarach geometrycznych oraz wytworzony w identycznym materiale co w pracy [12]. Molekuª¦ kwantow¡ tworzyªy dwa pªaskie dyski ze stopu arsenku galu z arsenkiem indu w otoczeniu arsenku galu, o wysoko±ci w kierunku wzrostu 2 nm dla kropki dolnej, i 2.1 nm dla kropki górnej. Ta asymetria ukªadu oddaje uwarunkowania procesu technologicznego osadzania kropek samorosn¡cych. Promie« obu z nich wynosiª 10 nm. Funkcje stanów wielocz¡stkowych uzyskali±my za pomoc¡ metody oddziaªywania konguracji. Przyj¦li±my jednorodne zewn¦trzne pole elektryczne (F ), o kierunku zgodnym z osi¡ z . Zacz¦li±my od uzyskania widma energii dla pojedynczej dziury zwi¡zanej w molekule kwantowej w funkcji szeroko±ci bariery (sekcja III A). Pozwoliªo to na ustalenie charakterystycznej odlegªo±ci pomi¦dzy kropkami (D0 ), dla której nast¦puje. 26.

(159) 4. STRESZCZENIE ROZPRAWY. przeª¡czenie wi¡»¡cego charakteru stanu podstawowego (D < D0 ) na niewi¡»¡cy (D > D0 ). Dalsze obliczenia prowadzili±my dla parametrów ukªadu odpowiadaj¡cych temu drugiemu zakresowi. W widmach energetycznych ukªadów wielocz¡stkowych zostaªa szczegóªowo omówiona rola pola elektrycznego, które powoduje separacj¦ no±ników ªadunku i zniesienie sprz¦»enia tunelowego (sekcja III B). W tym celu opracowali±my system diagramów pokazuj¡cych lokalizacj¦ cz¡stek dla poszczególnych linii widmowych ekscytonu i trionu, umo»liwiaj¡cych ±ledzenie ich przepªywu pomi¦dzy kropkami. Okazaªo si¦, »e niewi¡»¡cy stan podstawowy dziury sprawia, »e w widmie rekombinacji w trionach dla przypadku kropek silnie sprz¦»onych znajduj¡ si¦ poszukiwane sygnatury mieszania pasm walencyjnych. W przypadku modelu KL [Rys. 2 (a)] prawdopodobie«stwo rekombinacji do stanu podstawowego elektronu w zakresie gªównego odpychania poziomów, wyst¦puj¡cego w okolicach F = 0 posiada minimum, je±li stan podstawowy trionu jest stanem pocz¡tkowym. W tym samym miejscu obserwujemy maksimum dla pocz¡tkowego pierwszego stanu wzbudzonego. Jest to odwrócenie sytuacji z któr¡ mamy do czynienia w przypadku modelu rozdzielonych pasm [Rys. 2 (b)]. Ponadto zauwa»amy, »e ksztaªt widma trionu jest bardzo podobny do tego zwi¡zanego z ekscytonem i ró»ni si¦ od niego jedynie niewielkimi przesuni¦ciami na osiach energii i F . Rozsuni¦cie kropek kwantowych tworz¡cych molekuª¦ powoduje osªabienie sprz¦»enia tunelowego i w konsekwencji efekty zwi¡zane z niewi¡»¡cym stanem podstawowym dziury staj¡ si¦ zaniedbywalne (Rys. 3). Wobec tego obliczenia z u»yciem obu modeli prowadz¡ do uzyskania tego samego charakterystycznego wzoru. X-pattern,. jak równie» tego samego wzgl¦dnego uªo»enia linii rekombinacji ekscytonu i trionu. Wyst¡pienie tego ukªadu linii wskazuje na dwa etapy dysocjacji trionu poprzez usuni¦cie kolejno dwóch elektronów z kropki zajmowanej przez dziur¦. W przeciwie«stwie do poprzedniego przypadku stwierdzamy, »e widma rekombinacji ekscytonów i trionów s¡ zupeªnie ró»ne w przypadku takiego ukªadu. W szczególno±ci dla obu modeli proces dysocjacji ujemnego trionu w stanie podstawowym, zachodz¡cej pod wpªywem pola elektrycznego, odbywa si¦ jako proces dwuetapowy. Towarzysz¡ca temu charakterystyczna linia rekombinacji zostaªa zaobserwowana eksperymentalnie [20]. Przeprowadzili±my równie» obliczenia testowe dla molekuªy skªadaj¡cej si¦ z dwóch identycznych kropek (sekcja III C). Wyniki (Rys. 4) okazaªy si¦ podobne do 27.

(160) 4. STRESZCZENIE ROZPRAWY. uzyskanych w przypadku poprzedniego ukªadu, przy czym nast¡piªo wzmocnienie wpªywu niewi¡»¡cego charakteru stanu podstawowego pojedynczej dziury na widmo trionu. W zakresie silnego sprz¦»enia przy F = 0 prawdopodobie«stwo rekombinacji w stanie podstawowym trionu do podstawowego stanu ko«cowego staje si¦ równe dokªadnie zero. Porównanie tej sytuacji z molekuª¡ 2.0/2.1 nm pozwala stwierdzi¢, »e pole elektryczne peªni rol¦ kompensuj¡c¡ asymetri¦ geometryczn¡, gdy» w tym drugim przypadku minimum rekombinacji w linii podstawowej wyst¦puje dla niezerowego F . 4.1.1. Liczenie elementów macierzowych oddziaªywania kulombowskiego. Elementem metody numerycznej, na który szczególnie chciaªbym zwróci¢ uwag¦ jest system obliczania elementów macierzowych hamiltonianu oddziaªywania kulombowskiego. Dla ukªadu dwóch elektronów bazowe elementy macierzowe hamiltonianu oddziaªywania przyjmuj¡ posta¢: ∫ ∫. Ψ∗i (r1 , r2 )Ψj (r1 , r2 ) . (45) ϵr12 Zakªadaj¡c, »e funkcje bazowe ukªadu dwóch elektronów maj¡ posta¢ iloczynów c ⟨Ψi |H inter |Ψj ⟩ =. d3 r1 d3 r2. funkcji jednocz¡stkowych. Ψi (r1 , r2 ) = ψa(i) (r1 )ψb(i) (r2 ),. (46). wzór (45) mo»na zapisa¢ jako: c ⟨Ψi |H inter |Ψj ⟩ =. ∫ 3. d. ∗ r1 ψa(i) (r1 )ψa(j) (r1 ). ∫. ∗ ψb(i) (r2 )ψb(j) (r2 ) d r2 . ϵr12 3. (47). Drug¡ caªk¦ w ostatnim wzorze da si¦ potraktowa¢ jako potencjaª elektrostatyczny pochodz¡cy od elektronu, którego zmienn¡ poªo»enia jest r2 ∫. Vαβ (r1 ) =. d3 r2. ψα∗ (r2 )ψβ (r2 ) . ϵr12. (48). Taki potencjaª jest rozwi¡zaniem ró»niczkowego równania Poissona. ∇2 Vαβ (r) = −. 4π ∗ ψ (r)ψβ (r), ϵ α. (49). które w ukªadzie o symetrii osiowej przyjmuje posta¢:. ∇2 Vαβ (r) = ∇2 Vαβ (ρ, ϕ, z) = − 28. 4π ∗ φα (ρ, z)φβ (ρ, z)ei(lβ −lα )ϕ . ϵ. (50).

(161) 4. STRESZCZENIE ROZPRAWY. Mo»na je rozwi¡za¢ na siatce przy pomocy metody nadrelaksacji. Takie podej±cie pozwala znacznie zmniejszy¢ koszt obliczeniowy. Je±li baza obliczeniowa skªada si¦ iloczynów n funkcji jednej cz¡stki z m funkcjami drugiej cz¡stki, to w celu obliczenia bazowych elementów macierzowych oddziaªywania kulombowskiego nale»y wykona¢. n2 m2 caªkowa« numerycznych. Zamiast tego mo»na rozwi¡za¢ iteracyjnie m2 równa« Poissona w sposób opisany powy»ej oraz wykona¢ n2 nast¦puj¡cych caªkowa«: c ⟨Ψi |H inter |Ψj ⟩ =. ∫. ∗ d3 r1 ψa(i) (r1 )Vb(i)b(j) (r1 )ψa(j) (r1 ),. (51). co jest znacznie szybsze obliczeniowo. Schemat dziaªania metody nadrelaksacji jest nast¦puj¡cy:. xn+1 = (1 − ω)xn + ωf (xn ),. (52). przy czym parametr ω(ω > 1) decyduje o szybko±ci dziaªania i stabilno±ci algorytmu, natomiast funkcja f wynika z dyskretyzacji równania Poissona. Na tym etapie wykorzystujemy fakt, »e osiowy charakter uzyskanego potencjaªu b¦dzie odpowiadaª osiowemu charakterowi niejednorodno±ci: ′ Vαβ (r) = Vαβ (ρ, ϕ, z) = Vαβ (ρ, z)ei(lβ −lα )ϕ .. (53). Ta zale»no±¢ pozwala nam na przeprowadzanie iteracji na siatce o jedynie dwóch wymiarach. Krok siatki, na której rozwi¡zywane jest wy»ej przedstawione równanie nie musi by¢ równy temu, przy którym zostaªy uzyskane funkcje jednocz¡stkowe ψα (r). Poniewa» rozwi¡zanie problemu jednocz¡stkowego jest znacznie szybsze od rozwi¡zania omawianego równania, wi¦c mo»na u»y¢ w tym drugim zagadnieniu co którego± punktu z tamtego pierwszego zagadnienia, przy którym siatka mo»e by¢ bardzo g¦sta. Dobrym sposobem na dalsze skrócenie rachunków jest podzielenie procesu iterowania na etapy, w których u»ywa si¦ siatki coraz g¦stszej (na przykªad 3 etapy, na pierwszym siatka czterokrotnie, a na drugim dwukrotnie razy rzadsza w ka»dym kierunku, ni» docelowa). Na mniejszej siatce uzyskuje si¦ szybko zbie»no±¢ do pewnego wyniku, który wykorzystuje si¦ do utworzenia warunku pocz¡tkowego w nast¦pnym etapie. Procedura uzyskania tego ostatniego jest nast¦puj¡ca: 1) dla punktów nowej siatki, które odpowiadaj¡ punktom na poprzedniej, warunek pocz¡tkowy jest bezpo±rednio przepisywany z wyniku z poprzedniego etapu 2) przy pozostaªych punktach 29.