Spis treści
Streszczenie . . . 7
Abstract . . . 9
Układ pracy . . . 13
1. Motywacja i cel pracy 15 2. Wprowadzenie 17 2.1. Mikroskopia blokady kulombowskiej . . . 17
2.2. Mikroskopia bramki skanującej . . . 18
2.3. Elektryczny dipolowy rezonans spinowy . . . 21
2.4. Metody obliczeniowe . . . 22
2.4.1. Metoda oddziaływania konfiguracji (CI) . . . 23
2.4.2. Rozwiązanie zależnego od czasu równania Schrödingera . . . 26
2.4.3. Teoria funkcjonału gęstości (DFT) . . . 29
3. Streszczenia artykułów tworzących rozprawę 33 A.1. Charge density mapping of strongly-correlated few-electron two-dimensional quantum dots by the scanning probe technique . . . 33
A.2. Imaging quantum-dot-confined electron density in transition to fractional quantum Hall regime . . . 38
A.3. Simulation of the Coulomb blockade microscopy of quantum dots . . 43
A.4. Pauli blockade microscopy of quantum dots . . . 53
4. Podsumowanie i wnioski 59
Literatura 63
Dorobek naukowy 69
Układ pracy
Prezentowaną rozprawę doktorską tworzy zbiór czterech spójnych tematycznie artykułów, które dotyczą numerycznego opisu eksperymentów mikroskopii bram-ki skanującej w zastosowaniu do dwuwymiarowych kropek kwantowych. W skład cyklu artykułów wchodzą prace:
1. E. Wach, D. P. Żebrowski, B. Szafran, Charge density mapping of strongly-correlated few-electron two-dimensional quantum dots by the scanning probe technique,
Journal of Physics: Condensed Matter 25, 335801 (2013).
2. E. Wach, D. P. Żebrowski, B. Szafran, Imaging quantum-dot-confined electron density in transition to fractional quantum Hall regime,
Semiconductor Science and Technology 30, 015020 (2015).
3. E. Wach, B. Szafran, Simulation of the Coulomb blockade microscopy of qu-antum dots,
Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures 93, 70 (2017). 4. E. Strzałka, B. Szafran, Pauli blockade microscopy of quantum dots,
Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures 104, 22 (2018). Niniejsze opracowanie składa się z czterech rozdziałów. W pierwszym z nich omówiono główne cele pracy. Drugi jest wprowadzeniem teoretycznym, niezbędnym do wyjaśnienia poruszanych w publikacjach zagadnień: zarówno od strony ekspe-rymentalnej (mikroskopia blokady kulombowskiej, mikroskopia bramki skanują-cej, mechanizm elektrycznego dipolowego rezonansu spinowego), jak i teoretycznej (użyte metody obliczeniowe). Streszczenia prac A.1.-A.4. zamieszczono w trzecim rozdziale. Czwarty rozdział stanowi podsumowanie przedstawionych obliczeń wraz z wnioskami wypływającymi z ich wyników. W dalszej części opracowania załączo-no opisywane artykuły.
1.
Motywacja i cel pracy
Elektrostatyczne kropki kwantowe od ponad dwudziestu lat służą do badań nad transportem kwantowym [1]. Ze względu na podobieństwo do naturalnych atomów w trójwymiarowym uwięzieniu nośników ładunku oraz w powłokowej, dyskretnej strukturze widma energii są nazywane sztucznymi atomami. W przeciwieństwie do atomów, właściwości kropek mogą być kontrolowane poprzez dostosowanie geome-trii i rozmiaru, zmianę napięcia między elektrodami lub przyłożenie zewnętrznego pola magnetycznego. Elektrostatyczne kropki kwantowe znalazły szerokie zastoso-wanie m.in. w budowie laserów półprzewodnikowych o niewielkim poborze mocy [2], są także kandydatami do realizacji nanoukładów elektronicznych, w tym kwanto-wych bramek logicznych w rozwijającej się spintronice [3].
Przepływ prądu jednoelektronowego przez kropkę kwantową może zachodzić tylko, gdy potencjał chemiczny kropki mieści się w tzw. oknie transportu wyzna-czonym przez potencjały elektrochemiczne elektrod źródła i drenu. Poza oknami transportu mamy do czynienia z tzw. blokadą kulombowską, która polega na tym, iż kropka nie może przyjąć elektronu na jego drodze ze źródła do drenu ze wzglę-du na jego zbyt niską energię. Doświadczenia dotyczące blokady kulombowskiej wykonuje się między innymi przy pomocy techniki mikroskopii bramki skanującej (ang. scanning gate microscopy, SGM) [4–6]. Ta stosunkowo nowa technika badania transportu kwantowego jest motywacją do prac opisanych w niniejszej rozprawie. W eksperymentach SGM naładowane ostrze mikroskopu sił atomowych, służące jako dodatkowa ruchoma elektroda bramki, przesuwa się nad powierzchnią nano-struktury. W ten sposób potencjał elektrostatyczny ostrza wprowadza lokalne za-burzenie leżącego płytko pod powierzchnią dwuwymiarowego gazu elektronowego (ang. two-dimensional electron gas, 2DEG), którego swobodne ładunki częściowo ekranują potencjał zaburzenia. W konsekwencji profil potencjału dla elektronów z powierzchni Fermiego jest zmodyfikowany, co ma wpływ na przewodność układu. Jako rezultat doświadczeń z bramką skanującą uzyskuje się mapy przewodności w funkcji położenia ostrza. Celem niniejszej pracy jest opracowanie numerycznego opisu procesów związanych z pomiarami prądu w nanostrukturach z 2DEG z za-burzeniem wprowadzonym przez ostrze mikroskopu skaningowego. Zjawiska zacho-dzące przy użyciu techniki SGM są złożone i dlatego modelowanie numeryczne pozostaje jedynym możliwym sposobem opisu teoretycznego, który wciąż rozwija się w tej tematyce znacznie wolniej od doświadczenia.
po-miarów SGM istnieje możliwość odtworzenia informacji o rozkładzie gęstości ładun-ku w kropkach kwantowych poprzez określenie zmiany energetycznej, jaką ostrze mikroskopu wywiera na układ. Dążono również do określenia kształtu efektywne-go potencjału indukowaneefektywne-go przez ostrze mikroskopu, który jest niezwykle istotny z punktu widzenia doświadczeń z bramką skanującą. By to osiągnąć, konieczne było możliwie jak najbardziej dokładne, numeryczne odtworzenie eksperymentu SGM dla kropek kwantowych. Przy pomocy autorskiego oprogramowania, powstałego na potrzeby pracy doktorskiej, wyznaczono mapy przewodności układu oraz zmian energii uwięzionych elektronów w funkcji położenia ostrza.
W eksperymentach z bramką skanującą przy pomocy ostrza mikroskopu sił atomowych można wprowadzać również zmienne pole elektryczne. W obecności oddziaływania spin-orbita pozwala to kontrolować spin elektronu poprzez jego ob-rót w wyniku elektrycznego dipolowego rezonansu spinowego (ang. electric dipole spin resonance, EDSR) [7–14]. Fakt ten jest istotny ze względu na możliwość wy-korzystania kropek kwantowych w spintronice. W szczególności układ sprzężonych tunelowo kropek kwantowych jest obiecującym obiektem badań w kontekście re-alizacji bitów kwantowych (tzw. kubitów) [7, 15, 16]. W dalszej części rozprawy za cel postawiono opisanie przejść spinowych i orbitalnych indukowanych zmien-nym potencjałem ostrza w przypadku jednego elektronu w pojedynczej oraz dwóch elektronów w podwójnej kropce kwantowej. W przypadku dwóch sprzężonych tu-nelowo kropek dzięki zasadzie Pauliego występuje blokada spinowa, która hamuje przepływ prądu przez układ, gdy elektrony w obu kropkach mają identyczny spin. W przeprowadzonych przez autora symulacjach dążono do odtworzenia warunków, w których spin jednego z elektronów obróci się, w wyniku czego nastąpi tunelowanie elektronów związane ze zniesieniem blokady spinowej. Przejście stanu jest uzależ-nione od symetrii funkcji falowych względem zaburzenia. Dzięki tej własności na podstawie obserwacji tempa przejść w funkcji położenia ostrza mikroskopu podjęto próbę identyfikacji symetrii funkcji falowych stanów uczestniczących w przejściach.
2.
Wprowadzenie
2.1.
Mikroskopia blokady kulombowskiej
Kropki kwantowe są szczególnie interesującymi nanostrukturami m.in. ze wzglę-du na występującą w nich blokadę kulombowską, pozwalającą na kontrolę przepły-wu prądu przez układ. Dla kropki o N elektronach potencjał chemiczny µN +1 jest energią potrzebną do zwiększenia liczby elektronów o jeden:
µN +1= EN +1− EN (2.1)
(EN oznacza energię stanu podstawowego N elektronów). Jeżeli w temperaturze T przy słabym sprzężeniu elektrostatycznym kropki z zewnętrznymi rezerwuarami energia ładowania przekracza energię termiczną kBT , to układ podlega blokadzie kulombowskiej: elektrony nie mogą swobodnie tunelować z/do kropki [1]. Waru-nek tunelowania pojedynczego elektronu z elektrody źródła do drenu przez kropkę zapisuje się przy pomocy nierówności:
µS≥ µN +1≥ µD, (2.2)
gdzie µS i µD oznaczają odpowiednio potencjał elektrochemiczny źródła i drenu. Na rysunku 2.1 przedstawiono schemat kropki kwantowej osadzonej między źródłem i drenem. Gdy nierówność (2.2) nie jest spełniona, w kropce kwantowej znajduje się stała liczba elektronów: tak jest w przypadku 2.1(a), gdzie związanych jest N elektronów, ponieważ µN < µD < µS < µN +1. Analogicznie w kropce z ilu-stracji 2.1(c) uwięzionych jest N + 1 elektronów. Układ można wprowadzić w okno transportu (zdefiniowane warunkiem (2.2)) manipulując napięciem pomiędzy źró-dłem i drenem lub potencjałem chemicznym elektronów w kropce. Zmiana napięcia dodatkowej elektrody (zwanej bramką) pozwala podnieść lub obniżyć profil poten-cjału kropki, odczuwany przez elektrony, co wpływa na potencjały chemiczne µN i µN +1. Już po wyrównaniu µN +1 z µS blokada kulombowska zostanie zniesiona: jeden elektron przejdzie z elektrody źródła do kropki. Dopóki nierówność (2.2) będzie spełniona, prąd jednoelektronowy będzie płynął: w kolejnym kroku elek-tron przeskoczy z kropki kwantowej do drenu, następnie jeden elekelek-tron ze źródła przedostanie się do kropki, itd. (stan z rysunku 2.1(b)).
(a) µS µD N S D µN µN+1 (b) µS µD N → N+1 → N → ... S D µN µN+1 (c) µS µD N+1 S D µN µN+1
Rysunek 2.1: Schemat mechanizmu transportu jednoelektronowego z elektrody źró-dła (S) do drenu (D) przez kropkę kwantową. Niebieskie linie wewnątrz kropki symbolizują skwantowane poziomy potencjałów chemicznych: poziomy zilustro-wane ciągłymi liniami są zapełnione, natomiast przerywanymi puste. Najwyższy z zapełnionych poziomów oznacza faktyczny, aktualny potencjał chemiczny elek-tronów związanych w kropce kwantowej. Po lewej (prawej) zaznaczono potencjał elektrochemiczny źródła (drenu). Profil potencjału kropki jest stopniowo obniżany. (a) Ze względu na blokadę kulombowską w kropce kwantowej znajduje się dokładnie N elektronów. Manipulując potencjałami można wyprowadzić układ z blokady: na ilustracji (b) potencjał chemiczny µN +1 spełnia warunek (2.2), przez kropkę prze-pływa prąd jednoelektronowy. Liczba uwięzionych w niej elektronów zmienia się zgodnie z sekwencją N → N + 1 → N → . . . Dalsza manipulacja potencjałami mo-że prowadzić do ponownego zablokowania tunelowania elektronów: w przypadku (c) prąd nie płynie, w kropce znajduje się N + 1 elektronów.
2.2.
Mikroskopia bramki skanującej
Mianem mikroskopii bramki skanującej [4–6, 17–20] określa się technikę skanin-gu, wykorzystującą sprzężenie elektrostatyczne między sondą (igłą, ostrzem mikro-skopu; ang. tip) a skanowaną próbką. SGM polega na przesuwaniu naładowanego ostrza mikroskopu sił atomowych (ang. atomic force microscope, AFM) nad po-wierzchnią próbki w niskiej temperaturze i pozwala na badanie lokalnych właści-wości nanostruktur półprzewodnikowych poprzez pomiar prądu przepływającego przez układ w funkcji położenia tipu. Ostrze działa jak dodatkowa, ruchoma elek-troda bramki: wprowadza lokalne zaburzenie elektrostatyczne do leżącego płytko pod powierzchnią próbki dwuwymiarowego gazu elektronowego. W konsekwencji zmienia się profil potencjału dla elektronów z powierzchni Fermiego, których roz-praszanie określa przewodność układu. W eksperymentach ruchome ostrze prze-mieszcza się na stałej wysokości co najmniej 20 nm nad powierzchnią próbki [6] przy jednoczesnym pomiarze przewodności lub oporu układu.
W eksperymentach SGM możliwe jest rejestrowanie zmian przepływu prądu, których analiza pozwala na poznanie właściwości obszarów znacznie mniejszych niż
rzeczywisty rozmiar ostrza [19]. Fakt ten powoduje, że mikroskopia bramki skanu-jącej jest cennym narzędziem w kontekście badania zjawisk zachodzących wewnątrz kropek kwantowych, które są niedostępne z punktu widzenia innych technik.
Zebrane dzięki mikroskopii bramki skanującej mapy przewodności w zależności od położenia ostrza pozwoliły uzyskać istotne dane dotyczące własności transportu ładunku przez nanostruktury. Przeprowadzono m.in. badania na temat warunków przepływu prądu w kropkach kwantowych [21–23] oraz przez układy otwarte, w tym kwantowe kontakty punktowe [4, 24–26] i pierścienie kwantowe [6]. Dyskutowano ekranowanie potencjału indukowanego przez tip we wnęce w dwuwymiarowym ga-zie elektronowym [27] oraz w przypadku kropki kwantowej w warunkach blokady kulombowskiej [22]. Obserwowano ścieżki przepływu prądu w dwuwymiarowym gazie elektronowym o wysokiej ruchliwości elektronowej [28, 29]. Badano także in-terferencję funkcji falowej w pierścieniach kwantowych [18, 30–33] oraz zamknięte pętle prądów trwałych i krawędziowych w warunkach występowania kwantowego efektu Halla [34]. SGM z powodzeniem stosowano również do układów grafeno-wych [35–37] i nanorurek węglografeno-wych [38–40].
Przy pomocy techniki SGM można wykonywać doświadczenia dotyczące bloka-dy kulombowskiej. Potencjał ostrza mikroskopu – mobloka-dyfikując poziomy energetycz-ne w kropce kwantowej – może znieść tę blokadę [22, 23, 38, 41–45]. W trakcie do-świadczenia możliwe jest wyznaczenie zmiany potencjału chemicznego elektronów w kropce pod wpływem ostrza poprzez przywrócenie stanu blokady przy pomocy potencjałów przyłożonych do tylnej elektrody (przy substracie). Współczynnik de-finiujący zależność napięcia i energii jest wyznaczany w eksperymencie przez okre-ślenie zależności granic blokady kulombowskiej przy niezerowym napięciu między źródłem a drenem. W pracach A.1. i A.2., będących częścią przedstawianego cyklu publikacji, badano hipotezę, czy z zaburzenia energii układu w funkcji położenia tipu możliwe jest odczytanie gęstości ładunku w kropce. Motywacją do badań było przypuszczenie, że – zakładając krótkozasięgowy charakter efektywnego potencja-łu ostrza – dla części kropek kwantowych zmiany energii elektronów związanych w kropce są proporcjonalne do lokalnej gęstości ładunku lub do splotu tej gęstości z krótkozasięgowym jądrem związanym z potencjałem ostrza.
Na mapach pochodzących z eksperymentów widoczne są koncentryczne pierście-nie wysokiej przewodności wokół środka kropki (tzw. pierściepierście-nie kulombowskie), które są uformowane przez zniesienie blokady przez tip znajdujący się w odpo-wiednim dla okna transportu położeniu. Wyniki doświadczalne dla dwóch sprzę-żonych tunelowo kropek kwantowych pokazują dwa nachodzące na siebie zestawy
takich pierścieni [23]. Wówczas prąd jednoelektronowy przepływa przez układ tylko w przypadku, gdy ostrze mikroskopu znajduje się dokładnie w punkcie przecięcia pierścieni. Pierścienie przewodności dla jednej oraz dwóch kropek kwantowych zo-stały odtworzone w autorskiej pracy, zawartej w niniejszej rozprawie (por. A.3.).
Mikroskopia bramki skanującej, dostarczająca wiele cennych i interesujących wyników, przysparza eksperymentatorom również kilka trudności do pokonania. Najbardziej wymagającą z nich jest właściwe zlokalizowanie obszaru zaintereso-wania (np. kropki kwantowej) w badanej próbce bez uszkodzenia ostrza i samej próbki. Problem ten rozwiązuje się zazwyczaj skanując w pierwszym kroku próbkę przy pomocy mikroskopu sił atomowych w trybie analizy topografii powierzch-ni [6]. Po tej czynności ostrze jest ustawiane na odpowiedpowierzch-niej, stałej wysokości ponad powierzchnią próbki i wtedy wykonywany jest właściwy pomiar SGM.
Dużym wyzwaniem jest także określenie kształtu efektywnego potencjału indu-kowanego przez ostrze mikroskopu. Pierwotnie potencjał ładunku igły ma daleko-zasięgowy, kulombowski profil. Jest on jednak ekranowany przez swobodne ładun-ki występujące w heterostrukturze półprzewodnikowej, tj. przede wszystładun-kim przez dwuwymiarowy gaz elektronowy. Z tego powodu zasięg potencjału zmniejsza się i dlatego często przyjmuje się, że efektywny potencjał ostrza jest krótkozasięgo-wy. Prawidłowy opis zjawisk zachodzących podczas eksperymentów SGM wymaga znajomości kształtu efektywnego potencjału tipu. Najczęściej w symulacjach nu-merycznych zakłada się potencjał w formie niezależnej od obszaru, nad którym znajduje się ostrze, tj. w formie kulombowskiej [24], [A.1.] lub w kształcie funkcji Lorentza [31], [A.1., A.2.] oraz Gaussa [31, 46]. W eksperymencie ostrze przemiesz-czające się nad otwartym 2DEG powoduje lokalne zaburzenie gęstości ładunku, które podąża za sondą, dlatego w tym przypadku efektywny potencjał indukowany przez ostrze można uznać za krótkozasięgowy i niezależny od jego pozycji. Jednak najczęściej przy pomocy techniki SGM bada się układy z dodatkowym potencjałem uwięzienia w płaszczyźnie 2DEG, tworzącym np. pierścień kwantowy czy kropkę kwantową. Potencjał ten definiowany jest w efekcie utleniania i trawienia odpo-wiednich fragmentów powierzchni lub przez napięcia podane na elektrody znajdu-jące się na powierzchni struktury [47, 48]. W takim przypadku lokalne zaburzenie gęstości 2DEG podąża za ostrzem tylko wtedy, gdy tip znajduje się w odpowied-nim oddaleniu od kropki/pierścienia, tj. nad 2DEG. W szczególności bezpośrednio nad kropką lub pierścieniem potencjał tipu nie może już być tak skutecznie ekra-nowany i nabiera cech dalekozasięgowych, co powoduje, że kształt indukowanego przez ostrze potencjału jest zależny od jego położenia. Wówczas rozważania na
temat efektywnego potencjału komplikują się. W pracy A.3. podjęto dyskusję na ten temat, dlatego – by w symulacjach zbliżyć się do warunków doświadczalnych – w zastosowanym algorytmie wzięto pod uwagę zależność stopnia ekranowania potencjału ostrza od jego położenia.
2.3.
Elektryczny dipolowy rezonans spinowy
Przy pomocy ostrza mikroskopu AFM można wprowadzić także zmienne pole elektryczne. Pozwala to na badanie zjawiska elektrycznego dipolowego rezonansu spinowego (ang. electric dipole spin resonance, EDSR) przy pomocy techniki SGM. Mechanizm EDSR [7–14] powoduje obrót spinu elektronu, więc daje możliwość jego kontrolowania. Zmienne pole elektryczne oddziałuje ze spinem za pośrednic-twem pola nadsubtelnego i/lub sprzężenia orbita [49, 50] (oddziaływanie spin-orbita wiąże spin elektronu z jego wektorem falowym). Aby doszło do rezonansu i obrotu spinu, należy dobrać odpowiednią częstotliwość pola elektrycznego: po-winna ona być równa różnicy energii stanów elektronowych o różnych orientacjach spinu. W takich warunkach może zajść obrót spinu.
Umiejętność kontroli spinu elektronu jest szczególnie pożądana w kontekście możliwości wykorzystania podwójnych kropek kwantowych [7–11, 51–54] w spin-tronice oraz w informatyce kwantowej [7, 15, 16]. Zakładając, że w każdej z dwóch sprzężonych tunelowo kropek kwantowych związany jest jeden elektron, elektrony te mogą znajdować się w jednym z czterech stanów spinowych: singletowym|Si lub jednym ze stanów trypletowych |T0i, |T+i, |T−i. Dwa pierwsze charakteryzują się różną orientacją spinów, natomiast w stanach |T+i i |T−i orientacja jest identycz-na dla obu elektronów. Jeżeli elektrony w kropkach są spolaryzowane spinowo (są w stanie trypletowym |T+i lub |T−i), to ze względu na zakaz Pauliego przepływ prądu elektronowego przez układ jest zablokowany. Mechanizm EDSR pozwala na obrót spinu: jeśli jeden z elektronów zmieni swój spin i układ znajdzie się w sta-nie trypletowym |T0i lub singletowym |Si – które w materiałach z grupy III-V układu okresowego są mieszane przez pole nadsubtelne [52, 55] – blokada spinowa przestanie działać, a przez nanostrukturę przepłynie prąd (patrz rys. 2.2).
W eksperymentach EDSR obserwuje się przejścia zachodzące przy częstotli-wości rezonansowej (tzw. przejścia proste) oraz przejścia ułamkowe, np. przejście połówkowe w połowie częstotliwości rezonansowej [56]. Przeprowadzając symulacje numeryczne, których wyniki opublikowano w pracy A.4., badano przejścia spinowe w mechanizmie EDSR z zastosowaniem mikroskopii bramki skanującej w
przy-(a) |T+〉 - stan początkowy, t=0
(b) |S〉 lub |T0〉, t>0
VAC
(c) |T- 〉, t>0
VAC
Rysunek 2.2: Schemat mechanizmu EDSR na przykładzie dwóch sprzężonych tu-nelowo kropek kwantowych, w każdej z nich znajduje się jeden elektron. (a) Po-czątkowo (t = 0) układ jest przygotowany w stanie trypletowym |T+i, prąd nie płynie. Następnie (t > 0) włączone zostaje zmienne pole elektryczne: (b) jeżeli pod wpływem oscylującego pola nastąpi przejście z obrotem spinu do stanu o róż-nych spinach, to blokada zostanie zniesiona i elektrony będą mogły tunelować. (c) Ewentualne przejście ze stanu |T+i do stanu trypletowego |T−i nic nie zmieni, tunelowanie elektronów będzie nadal zabronione ze względu na identyczną orien-tację spinów.
padku jednego elektronu w pojedynczej kropce kwantowej oraz dwóch elektronów w dwóch sprzężonych tunelowo kropkach, szczególną uwagę poświęcając przejściom prostym.
2.4.
Metody obliczeniowe
Wszystkie obliczenia numeryczne, których wyniki opublikowano w pracach A.1.-A.4., zostały przeprowadzone przy użyciu autorskiego oprogramowania, stworzo-nego na potrzeby rozprawy. Rachunki wymagały przede wszystkim rozwiązania równania własnego hamiltonianu, przyjmując dwuwymiarowy potencjał uwięzienia, którego wybór jest uzasadniony przez silne związanie gazu elektronowego w trze-cim wymiarze. W pracach A.1., A.2. i A.4. stacjonarne równanie Schrödingera dla maksymalnie czterech elektronów rozwiązano metodą oddziaływania konfiguracji. Modelowanie układu kropki kwantowej z uwzględnieniem rezerwuarów dwuwymia-rowego gazu elektronowego w obliczeniach do publikacji A.3. wymagało sięgnięcia po algorytm zaczerpnięty z teorii funkcjonału gęstości. Artykuł A.4. dotyczy
ob-liczeń w czasie; stany stacjonarne, uzyskane przy pomocy metody oddziaływania konfiguracji, posłużyły za bazę do rozwiązania równania Schrödingera zależnego od czasu przy użyciu schematów różnicowych: Cranka-Nicolson oraz Askara-Cakmaka. Każdą z wymienionych metod opisano w niniejszym podrozdziale.
W celu ujednolicenia zapisu w całym dokumencie starano się używać tych sa-mych oznaczeń w stosunku do odpowiednich wielkości, parametrów czy funkcji. W czterech pracach, tworzących rozprawę, kilkakrotnie pojawiają się inne oznacze-nia (głównie w indeksie dolnym) – autor ma nadzieję, iż metody zostały opisane na tyle dokładnie, że nie będzie to dla Czytelnika utrudnieniem.
2.4.1. Metoda oddziaływania konfiguracji (CI)
Metoda oddziaływania konfiguracji (ang. configuration interaction, CI) [57] jest jedną z procedur obliczeniowych służących do rozwiązywania wieloelektronowego, niezależnego od czasu równania Schrödingera,
HΨn(r1, s1, r2, s2, . . . , rN, sN) = EnΨn(r1, s1, r2, s2, . . . , rN, sN). (2.3) Schemat postępowania zostanie opisany z pominięciem sprzężenia spin-orbita. Gdy będzie to konieczne, różnice w podejściu spowodowane jego uwzględnieniem zostaną podane w odpowiednich fragmentach podrozdziału 2.4.2. i streszczenia pracy A.4. Użyte wartości parametrów materiałowych oraz profile potencjału uwięzienia i za-burzenia indukowanego przez ostrze mikroskopu sił atomowych zostaną przedsta-wione w rozdziale 3.
Hamiltonian układu N elektronów w przybliżeniu masy efektywnej jest definio-wany przez jednoelektronowe operatory energii h, wzajemne oddziaływania pomię-dzy wszystkimi parami elektronów oraz wyrażenie wprowadzające spinowy efekt Zeemana: H = N X i hi+ e2 4π0 N X i=1 N X j=i+1 1 |ri − rj| + BSzg∗µB, (2.4) gdzie e oznacza ładunek elementarny, – stałą dielektryczną, 0 – przenikalność elektryczną próżni, natomiast ri jest wektorem położenia i-tego elektronu; jego zmienna spinowa będzie zapisywana jako si. B jest wartością stałego pola magne-tycznego, zorientowanego prostopadle do płaszczyzny uwięzienia, Sz to z-owa skła-dowa całkowitego spinu, g∗ – efektywny czynnik Landégo, µB – magneton Bohra.
Jednoelektronowy hamiltonian zapisujemy z uwzględnieniem potencjału uwię-zienia Vc(r) i potencjału VT(r; rtip) indukowanego przez ostrze mikroskopu
znaj-dujące się nad punktem rtip= (xtip, ytip),
h = − i~∇ + eA 2
2m∗ + Vc(r) + VT(r; rtip) . (2.5) Parametr materiałowy m∗ oznacza masę efektywną elektronu z pasma przewodnic-twa. W operatorze pędu p = ~k =−i~∇ + eA przyjmujemy potencjał wektorowy w cechowaniu symetrycznym, A = B −y2,x2, 0.
Metoda oddziaływania konfiguracji polega na rozwinięciu N -elektronowej funk-cji falowej Ψn jako kombinacji liniowej wyznaczników Slatera Φk z niewiadomymi współczynnikami rozwinięcia b(n)k , tj.
Ψn(r1, s1, r2, s2, . . . , rN, sN) = X
k
b(n)k Φk(r1, s1, r2, s2, . . . , rN, sN). (2.6)
Wyznacznikiem Slatera Φk nazywamy wyrażenie utworzone przez k-tą N -elementową kombinację bez powtórzeń ze zbioru wszystkich spinorbitali (indek-sy k1, k2, . . . , kN określają poszczególne spinorbitale składające się na kombinację numer k): Φk(r1, s1, r2, s2, . . . , rN, sN) = √1 N ! ψk1(r1, s1) ψk2(r1, s1) . . . ψkN(r1, s1) ψk1(r2, s2) ψk2(r2, s2) . . . ψkN(r2, s2) .. . ... . .. ... ψk1(rN, sN) ψk2(rN, sN) . . . ψkN(rN, sN) . (2.7) k-ty podzbiór spinorbitali – odpowiadający wyznacznikowi Φk – zwyczajowo okre-śla się mianem konfiguracji, skąd pochodzi nazwa metody CI.
Funkcja (2.6) jest antysymetryczna ze względu na zamianę fermionów, co wy-nika z wyznacznikowej formy funkcji falowych. Zakładając, że znana jest baza zu-pełna spinorbitali {ψi(r, s)}, każda dowolna N-elektronowa funkcja falowa może być zapisana dokładnie jako kombinacja liniowa (2.6) wszystkich możliwych wy-znaczników Slatera. Jest to powodem, dla którego metodę oddziaływania konfi-guracji nazywa się także metodą dokładnej diagonalizacji. Elementy macierzowe Hmn = hΦm| H |Φni implementuje się w postaci uproszczonej do całek jednoelek-tronowych i dwuelekjednoelek-tronowych dzięki regułom Slatera [57].
Stosujemy bazę wyznaczników Slatera o skończonym rozmiarze, używając do jej konstrukcji ograniczonej liczby najniższych stanów jednoelektronowych, bada-jąc zbieżność uzyskiwanych wyników ze względu na uwzględnianie kolejnych
sta-nów wzbudzonych. Po zakończeniu obliczeń metodą CI, gęstość elektronową stanu podstawowego uzyskuje się według formuły
n(r) =hΨ0| N X k=1
δ (r− ri)|Ψ0i . (2.8)
Opisana powyżej metoda bazuje na znajomości unormowanych i wzajemnie ortogonalnych jednoelektronowych spinorbitali, będących iloczynami funkcji wła-snych hamiltonianu h: przestrzennych φn i spinowych χsn,
ψn(r, s) = φn(r)χsn(s). (2.9)
χsjest funkcją własną operatora z-owej składowej spinu, ~2σz (σzto trzecia z macie-rzy Pauliego). W rachunkach komacie-rzystających z CI, których wyniki są prezentowane w rozdziale 3., problem jednoelektronowy rozwiązywano przez rozwinięcie prze-strzennej funkcji falowej w wielocentrowej bazie funkcji Gaussa [58],
φn(r) = M ×N
X p
a(n)p fp(r), (2.10)
przy funkcjach bazowych o centrach w punktach Rp = (Xp, Yp), rozłożonych na prostokątnej siatce M × N punktów,
fp(r) = 1 aG√πexp −(r− Rp) 2 2a2 G + ieB 2~ (xYp− yXp) . (2.11)
Rozmiar siatki, odległości między centrami funkcji Gaussa oraz parametr aG dosto-sowywano wariacyjnie. Baza funkcji fp(r) z odpowiednio dobraną siatką pozwala na dokładne rozwiązanie problemu dla dowolnego gładkiego potencjału uwięzie-nia [58].
Uzyskanie rozwiązania stacjonarnego równania Schrödingera dla jednego elek-tronu (hφn = εnφn) w bazie nieortogonalnych funkcji (2.11) wymaga znalezienia współczynników rozwinięcia a(n)p poprzez rozwiązanie uogólnionego równania wła-snego z macierzą przekrywania. Zarówno w tym przypadku, jak i w rachunku od-działywania konfiguracji dla N elektronów, w programie użyto metod diagonalizacji z biblioteki MKL (Intelr Math Kernel Library).
2.4.2. Rozwiązanie zależnego od czasu równania Schrödingera
Praca A.4. dotyczy ewolucji stanu układu w czasie z uwzględnieniem sprzęże-nia spin-orbita dla jednego i dwóch elektronów. Rozwiązanie równasprzęże-nia własnego operatora Hamiltona jednego i dwóch elektronów uzyskano w postaci rozwinięcia jednoelektronowej funkcji falowej w bazie funkcji Gaussa oraz metodą oddziały-wania konfiguracji według metodologii opisanej w podrozdziale 2.4.1. Ze wzglę-du na oddziaływanie spin-orbita, wiążące spin elektronu z jego wektorem falo-wym k = (kx, ky, kz), w algorytmie przedstawionym w poprzednim podrozdziale należy wprowadzić zmiany. Jednoelektronowy hamiltonian przybiera formę
h = − i~∇ + eA 2 2m∗ + Vc(r) +|e|F · r ! 1 + HSO+ 1 2Bσzg ∗ µB, (2.12)
z macierzą jednostkową 1, prostopadłym do płaszczyzny uwięzienia wektorem pola elektrycznego F = (0, 0, Fz) i wyrazem HSO wprowadzającym sprzężenie spinowo-orbitalne,
HSO= HSO,D+ HSO,R. (2.13)
Człon HSO,D odpowiada za sprzężenie spin-orbita typu Dresselhausa, które jest powodowane przez łamanie symetrii względem inwersji w krysztale półprzewodni-ka [50],
HSO,D = γhk2ziσxkx− σyky. (2.14) Bierzemy pod uwagę tylko liniową część wyrażenia Dresselhausa, ponieważ część kubiczna w porównaniu z liniową daje zaniedbywalne efekty [59]. σx, σy, σz są ma-cierzami Pauliego, natomiast liniowa stała Dresselhausa γhkz2i w dwuwymiarowym hamiltonianie jest wyrażana przez stałą materiałową γ i wysokość kropki kwanto-wej d, γhkz2i = γπ 2 d2. (2.15) Liniowy wyraz HSO,R= α|e|Fzσxky − σykx (2.16) wprowadza sprzężenie spin-orbita typu Rashby [49] o stałej sprzężenia α.
Rozwinięcie przestrzenno-spinowej funkcji falowej dla jednego elektronu zapi-sujemy w formie ψn(r, s) = M ×N X p X s∈{↑,↓} a(n)p,sχsfp(r), (2.17)
gdzie χs jest jednym ze spinorów, 1 0 ! lub 0 1 !
, będących wektorami wła-snymi macierzy Pauliego σz. Funkcje bazowe fp(r) zdefiniowano wzorem (2.11). Dwuelektronowy operator energii zostaje zapisany w postaci
H = h1+ h2+ e2 4π0 1 |r1− r2| . (2.18)
Pozostała część rachunków bez czasu została przeprowadzona analogicznie do me-todologii opisanej w podrozdziale 2.4.1. W rezultacie otrzymano jednoelektronowe
ψn(r, s) =
ψ↑n(r) ψ↓n(r)
!
(2.19)
oraz dwuelektronowe funkcje
Ψn(r1, s1, r2, s2) = Ψ↑↑n(r1, r2) Ψ↑↓n(r1, r2) Ψ↓↑n(r1, r2) Ψ↓↓n(r1, r2) (2.20) w postaci spinorowej.
Zależność od czasu w proponowanym w pracy A.4. eksperymencie związanym z elektrycznym dipolowym rezonansem spinowym jest wprowadzana przez zmien-ne pole elektryczzmien-ne indukowazmien-ne przez ostrze mikroskopu. Zaburzenie potencjału VT(r; rtip), pochodzące od tipu znajdującego się nad punktem o współrzędnych rtip= (xtip, ytip), zakładamy jako modulowane przez funkcję okresową sin(ωt) z czę-stotliwością ω. Hamiltonian zależny od czasu można zatem zapisać jako
h0(t) = h + VT(r; rtip) sin(ωt) (2.21) dla jednego elektronu oraz
H0(t) = H + VT(r1; rtip) sin(ωt) + VT(r2; rtip) sin(ωt) (2.22) dla dwóch. W obu przypadkach zależne od czasu równanie Schrödingera było roz-wiązywane w analogiczny sposób, dlatego dla uproszczenia zapisu metodologia zo-stanie opisana na przykładzie ewolucji jednoelektronowej funkcji falowej, ψ(r, s, t). Zakładamy, że początkowo układ jest przygotowany w stanie podstawowym
hamiltonianu niezależnego od czasu, ψ(r, s, t = 0) = ψ0(r, s). Ewolucja czasowa funkcji falowej jest dana przez rozwinięcie w bazie stanów stacjonarnych ψn(r, s),
ψ(r, s, t) =X n cn(t)ψn(r, s) exp −iεnt ~ , (2.23)
z współczynnikami rozwinięcia cn(t). Po wstawieniu sumy (2.23) do zależnego od czasu równania Schrödingera,
i~∂ψ(r, s, t)
∂t = h
0
(t)ψ(r, s, t), (2.24)
otrzymuje się układ równań różniczkowych dck(t) dt =− i ~ X n
cn(t) sin(ωt)hψk| VT(r; rtip)|ψni exp (−iωnkt) . (2.25)
Częstotliwość ωnk odpowiada różnicy energii poszczególnych stanów stacjonarnych, ~ωnk = εn− εk. Układ (2.25) rozwiązano przy pomocy dwóch schematów różni-cowych: Cranka-Nicolson [60] i Askara-Cakmaka [61]. Poniżej indeks dolny j przy zmiennej czasowej t będzie oznaczał chwilę czasową o numerze j z krokiem ∆t, tj. tj = j· ∆t. Metoda Cranka-Nicolson jest iteracyjna i doprowadza układ równań (2.25) do przepisu: ck(tj+1) := ck(tj)− i∆t 2~ X n
hψk| VT(r; rtip)|ψni exp (−iωnktj)· (2.26) ·hcn(tj) sin(ωtj) + cn(tj+1) sin(ωtj+1) exp (−iωnk∆t)
i ,
natomiast schemat Askara-Cakmaka wymaga znajomości rozwiązania w dwóch po-przednich chwilach czasowych tj−1 i tj:
ck(tj+1) := ck(tj−1)− 2i∆t
~ X
n
cn(tj) sin(ωtj)hψk| VT(r; rtip)|ψni exp (−iωnktj) . (2.27) Przepis (2.27) jest schematem jawnym, niewymagającym dodatkowych iteracji – w przeciwieństwie do wzoru (2.26). Ze względu na oszczędność czasu obliczeń ra-chunki wykonano przy pomocy schematu Cranka-Nicolson tylko dla pierwszej chwi-li czasowej, tj. dla ck(t1) = ck(∆t); następnie układ równań rozwiązano metodą Askara-Cakmaka dzięki znajomości uzyskanego wcześniej rozwiązania ck(t1). Na podstawie uzyskanych współczynników ck(t) obliczono prawdopodobieństwo
przej-ścia ze stanu początkowego ψi(r, s) do stanu końcowego ψk(r, s) po czasie t: Pi→k(t) =|hψk|ψ(t)i|2 =|ck(t)|2. (2.28)
Przytoczona metoda opisuje przejścia Rabiego ze stanu ψi(r, s) do ψk(r, s), za-chodzące dla częstości rezonansowej ~ωki, oraz przejścia ułamkowe odpowiadające częstości ~ωki
2 , ~ωki
3 , . . . Przejścia proste mogą zostać odtworzone również w for-malizmie zależnego od czasu rachunku zaburzeń [62]. Współczynnik ck(t) zostaje rozwinięty w szereg ck(t) = c (0) k + c (1) k + c (2) k + . . . , (2.29)
którego pierwszy element nie zależy od czasu i wynosi c(0)k = δki. Zgodnie z pierw-szą poprawką zależnego od czasu rachunku zaburzeń ograniczono się do obliczenia elementu c(1)k , którego wartość określa całka [62]:
c(1)k (t) =−i ~
t Z 0
hψk|VT(r; rtip)| ψii sin(ωt0) exp(iωkit0) dt0. (2.30)
2.4.3. Teoria funkcjonału gęstości (DFT)
Modelowanie rezerwuarów dwuwymiarowego gazu elektronowego, którego wy-niki opublikowano w pracy A.3., ze względu na rozmiar problemu wymagało imple-mentacji metody bazującej na teorii funkcjonału gęstości (ang. density functional theory, DFT) [63]. Opiera się ona na dwóch twierdzeniach Hohenberga-Kohna, z których wynika, że istnieje funkcjonał gęstości elektronowej, który jednoznacz-nie określa stan podstawowy układu [64]. Zaimplementowana procedura polega na rozwiązaniu jednocząstkowych równań Kohna-Shama [65]:
HKSϕi(r) = εiϕi(r). (2.31) Hamiltonian HKS, nazywany hamiltonianem Kohna-Shama, określamy formułą
HKS= −~ 2∇2
2m∗ + W (r) + VH(r) + Vxc(r), (2.32) w której W (r) jest zewnętrznym potencjałem, definiującym rozwiązywany problem; VH(r) oznacza kulombowski potencjał Hartree, natomiast Vxc(r) to nieznany poten-cjał korelacyjno – wymienny, który zaimplementowano zgodnie z parametryzacją
przedstawioną w publikacji Attaccalite i in. [66]. Dowodzi się, że wybrane przy-bliżenie potencjału korelacyjno – wymiennego pozwala na odtworzenie warunków dwuwymiarowego gazu elektronowego zgodne z wynikami dokładnymi [67].
Dwa ostatnie składniki hamiltonianu, VH(r) i Vxc(r), są zależne od gęstości N -elektronowej n(r), n(r) = 2 ∞ X k=1 f (εk)|ϕk(r)| 2 . (2.33)
Funkcje własne Kohna-Shama ϕk, odpowiadające wartościom własnym εk, otrzy-muje się z rozwiązania podobnego do równania Schrödingera problemu własne-go (2.31). W rachunkach założono brak zewnętrznewłasne-go pola magnetycznewłasne-go, w związ-ku z czym mnożenie razy czynnik 2 wynika z degeneracji ze względu na spin. Funk-cja f (εk) to rozkład Fermiego-Diraca,
f (εk) = 1 expεk− EF kBτ + 1 , (2.34)
z utożsamianym z temperaturą parametrem τ oraz stałą Boltzmanna kB. Energia Fermiego EF jest związana z liczbą elektronów N poprzez równanie
N = 2 ∞ X k=1
f (εk) . (2.35)
Potencjał Hartree w ogólnym przypadku oblicza się przez całkowanie:
VH(x, y, z) = e 2 4π0 ∞ Z −∞ ∞ Z −∞ ∞ Z −∞ ntot(x0, y0, z0) p(x − x0)2+ (y− y0)2+ (z− z0)2 dx 0 dy0dz0, (2.36) gdzie ntot jest całkowitą gęstością ładunku.
Schemat zaimplementowanego algorytmu przedstawiono na ilustracji 2.3. Za-kładamy, że potencjał zewnętrzny W (r) jest znany. W pierwszym kroku należy dobrać początkową gęstość n(r). Na jej podstawie wyznaczamy potencjały VHoraz Vxc. Równanie własne hamiltonianu Kohna-Shama rozwiązano przy użyciu biblio-teki numerycznej ARPACK zgodnie z dyskretyzacją zaproponowaną przez Gover-nale i Ungarelli w artykule [68]. Znajomość rozwiązania równania (2.31) pozwala wyznaczyć energię Fermiego z warunku normalizacji (2.35); w tym celu użyto me-tody bisekcji. Energia Fermiego jest konieczna do obliczenia poszukiwanej gęstości elektronowej n(r).
ko-lejnym powtórzeniu schematu. Bezpośrednie zastąpienie starej gęstości nową czę-sto prowadzi do braku zbieżności metody. Aby uniknąć tego problemu najczęściej gęstość wykorzystywaną w następnej iteracji uzyskuje się poprzez tzw. proste mie-szanie, tzn. jako kombinację liniową poprzedniej gęstości z nową [63]. W implemen-tacji na potrzeby niniejszej rozprawy użyto złożonego mieszania Broydena, które zapewnia szybszą zbieżność metody [69, 70].
START Warunek początkowy: n(r) VH[n(r)], Vxc[n(r)] HKSϕi(r) = εiϕi(r) N = 2 ∞ P k=1 1 exp εk− EF kBτ + 1 n(r) = 2 ∞ P k=1 f (εk)|ϕk(r)|2, f (εk) = 1 exp εk− EF kBτ ! +1
Mieszanie gęstości Zbieżność?
STOP EF
TAK NIE
Rysunek 2.3: Schemat zaimplementowanego algorytmu DFT dla zadanej liczby elektronów N .
Na koniec każdej iteracji należy zbadać zbieżność metody, co można zrealizować na różne sposoby – tutaj posłużono się porównywaniem gęstości n(r) w
poszczegól-nych iteracjach. Jeśli nie zmieniała się już znacząco, to pętlę metody przerywano, a wynik uznawano za końcowy.
Algorytm przedstawiono w wersji dla ustalonej liczby elektronów N . Problem można także odwrócić, wykonując rachunki DFT dla zadanej energii Fermiego EF, z której na podstawie zależności (2.35) oblicza się liczbę elektronów. W publi-kacji A.3. skorzystano z obu wersji, co zostanie dokładniej opisane w rozdziale streszczenia.
3.
Streszczenia artykułów tworzących rozprawę
A.1.
Charge density mapping of strongly-correlated
few-electron two-dimensional quantum dots by the scanning
probe technique
Publikacja A.1. dotyczy modelowania obrazowania gęstości elektronowej w dwu-wymiarowych kropkach kwantowych przy pomocy techniki mikroskopii bramki ska-nującej. Celem pracy było sprawdzenie, czy i w jakim stopniu ze zmiany energii układu kilku elektronów, spowodowanej obecnością ostrza mikroskopu sił atomo-wych, można odczytać gęstość ładunku związanego w kropce kwantowej. Obiektem badań były kropki kwantowe o różnych symetriach i stosunkowo dużych rozmia-rach. Szczególna uwaga została zwrócona na molekularny rozkład ładunku (mole-kuły Wignera), czyli jednoelektronowe, rozseparowane wyspy ładunku odpowiada-jące klasycznemu rozkładowi ładunków punktowych w konfiguracji o najmniejszej energii potencjalnej [1, 71]. Molekuły Wignera powstają w dużych kropkach kwan-towych, w których oddziaływanie między elektronami jest silne [72, 73]. Krystali-zacja wignerowska może zajść w przypadku, gdy – dzięki odpowiedniej symetrii – dla danego potencjału uwięzienia istnieje dokładnie jedna konfiguracja klasycznych ładunków punktowych, minimalizująca ten potencjał.
Symulacje wykonano przy użyciu metody oddziaływania konfiguracji, opisa-nej w rozdziale 2.4.1., z wykorzystaniem bazy o trzydziestu ośmiu wyznacznikach Slatera lub nieznacznie mniejszej (w zależności od zbieżności wyników dla dane-go przypadku). Hamiltoniany (2.4) i (2.5) zostały uproszczone do formy z B = 0, tj. przypadku bez pola magnetycznego. Parametry materiałowe przyjęto odpowied-nie dla arsenku galu, tj. m∗ = 0.067m0, = 12.5 [74]. Rozpatrywano dwa różne profile potencjału ostrza:
• krótkozasięgowa funkcja Lorentza (uwzględniająca ekranowanie potencjału ostrza, uzasadniona rachunkami Schrödingera-Poissona [75]),
VT(r; rtip) = Vtip x−xtip dtip 2 + y−ytip dtip 2 + 1 , (3.1)
Vtip ∈ {±0.5 meV, ±2 meV} i 2dtip = 40 nm oznaczają użyte w rachunkach wartości amplitudy i szerokości połówkowej potencjału;
• dalekozasięgowy potencjał kulombowski (pomijający ekranowanie), VTC(r; rtip) = eQtip 4π0 1 q (x− xtip)2+ (y− ytip)2+ z2 tip , (3.2)
Qtip∈ {±0.1, ±1} jest ładunkiem na ostrzu, ztip= 30 nm – jego położeniem nad płaszczyzną dwuwymiarowego gazu elektronowego;
Jednoelektronowe równanie własne operatora energii zostało zdiagonalizowane w wielocentrowej bazie funkcji Gaussa (zgodnie z podrozdziałem 2.4.1.), z siatką o kilkuset centrach gaussowskich. Liczba centrów wymagana do uzyskania zbieżno-ści wyników była zależna od badanego potencjału uwięzienia Vc(r) – użyto funkcji odpowiadających dwuwymiarowej kropce kwantowej o kształcie:
• okrągłym (potencjał paraboliczny według wzoru (10) z pracy A.1. przy pa-rametrach ωx = ωy ≡ ω, ~ω = 0.5 meV),
• eliptycznym (potencjał paraboliczny (10), ~ωx = 0.8 meV, ωy = 1.2ωx), • kwadratowym (potencjał studni z płaskim dnem o kształcie zbliżonym do
prostokąta o wymiarach 2X × 2Y według wzoru (11) z opisywanej pracy; X = Y = 200 nm, V0 = 100 meV),
• kwazijednowymiarowym (wydłużony potencjał prostokątny(11), X = 250 nm, Y = 50 nm, V0 = 100 meV).
Kontury potencjałów uwięzienia są naniesione na wykresy pracy A.1. zielonymi liniami ciągłymi.
Algorytmem metody CI powtarzanym dla wielu punktów rtip wygenerowano mapy energii N elektronów, związanych w kropce kwantowej, w funkcji położenia ostrza. Rachunek wykonano także osobno bez obecności ostrza (xtip, ytip→ ∞), by uzyskać niezaburzoną gęstość ładunku n(r), konieczną do późniejszego porównania z oszacowaną, odtworzoną gęstością wynikową nr(r). Idea odtwarzania gęstości bazowała na pierwszej poprawce rachunku zaburzeń,
E(N )(rtip) = E(N )(∞) + ∞ Z −∞ ∞ Z −∞ VT(r; rtip) nr(r) dx dy, (3.3)
gdzie E(N ) jest energią stanu podstawowego N elektronów związanych w kropce kwantowej, a niewiadomą jest tylko nr(r). Autorzy publikacji [21] i [43]
rozwią-zywali podane równanie w wersji jednowymiarowej przy pomocy odwrotnej trans-formacji Fouriera. W obliczeniach do pracy A.1. skorzystano z innego podejścia. Równanie rozwiązano metodą Nyströma: całkę zdyskretyzowano metodą prosto-kątów, dzięki czemu równanie całkowe Fredholma (3.3) sprowadzono do układu równań liniowych na siatce zdefiniowanej przez kwadraturę numeryczną.
I. Okrągła kropka kwantowa
W parabolicznym potencjale okrągłej kropki kwantowej niezaburzona gęstość ładunku zachowuje symetrię obrotową. Ostrze mikroskopu całkowicie znosi tę sy-metrię, a gęstość elektronowa zostaje przyszpilona przez tip w molekularnej formie, co pokazuje rys.3omawianej pracy na przykładzie dwóch i trzech elektronów przy zaburzeniu zgodnym z funkcją Lorentza (3.1). Mimo tak drastycznego wpływu tipu na stan układu, algorytm oparty na rachunku zaburzeń pozwolił na zadowa-lające odtworzenie gęstości ładunku (rys. 2) dla rozpatrywanej liczby elektronów N ∈ {1, 2, 3, 4}. Wyniki nr(r) uzyskane dla ostrza o niskiej amplitudzie potencjału wykazują bardzo dobrą zgodność z niezaburzoną gęstością – niezależnie od tego, czy ostrze było przyciągające (Vtip=−0.5 meV), czy odpychające (Vtip = 0.5 meV).
Dla silnego zaburzenia przyciągającego (Vtip = −2 meV) gęstość odtworzona wykazuje dodatkowe oscylacje (rys. 2(i)-(l)), z kolei odpychające ostrze o ampli-tudzie Vtip = 2 meV spowodowało nieznaczne zmniejszenie obszaru zajmowanego przez gęstość nr(r) w stosunku do oryginalnej gęstości n(r), widoczne na wykresach
2(q)-(t).
II. Eliptyczna kropka kwantowa
W artykule pokazano, że w eliptycznej kropce kwantowej – niezależnie od liczby elektronów – gęstość odtworzona przy pomocy obliczeń ze słabym krótkozasięgo-wym potencjałem ostrza jest bardzo podobna do oryginalnej, niezaburzonej gęstości (rys. 4(a)-(d), 4(m)-(p)).
Silny przyciągający tip Vtip = −2 meV powoduje zaburzenie w gęstości elek-tronowej, które wewnątrz kropki podąża za nim. Z tego powodu mapy energii układu N elektronów w funkcji położenia ostrza (rys. 4(e)-(h)) wykazują płaskie minimum, obejmujące duży obszar kropki, i dlatego odtworzona gęstość zajmuje większą powierzchnię niż niezaburzona, a maksima są mniej wyraźne (powstają również dodatkowe oscylacje dla N = 3 i N = 4: rys. 4(s)-(t)).
Silnie odpychające ostrze pozwoliło na poprawne odtworzenie liczby i pozycji maksimów gęstości. Tym razem jednak gęstość nr(r) zajmuje znacznie mniejszy
obszar w porównaniu do n(r), a jej maksima są wyraźnie wyższe: rys. 4(u)-(x).
III. Kwadratowa kropka kwantowa
W potencjale uwięzienia o kształcie zbliżonym do kwadratowego istnieją dwie równorzędne konfiguracje klasyczne dwóch ładunków punktowych i aż cztery kon-figuracje trzech ładunków, które minimalizują ten potencjał (rys. 7 – konfiguracje klasyczne uzyskano przy pomocy rachunków algorytmu symulowanego wyżarzania dla rozpatrywanego profilu potencjału). W związku z tym w gęstościach ładunku dwóch i trzech elektronów związanych w kwadratowej kropce widać cztery maksi-ma w narożnikach, co jest efektem złożenia równorzędnych konfiguracji (gęstości n(r) przedstawiono w pierwszym wierszu ilustracji 6). Inaczej jest w przypadku N = 4: gęstość n(r) ułożyła się w molekułę Wignera, a położenia jednoelektro-nowych wysp ładunku odpowiadają pozycjom klasycznych ładunków punktowych, które układają się w jedyną możliwą konfigurację.
Podobnie jak w przypadku kropki eliptycznej, mapy energii w zależności od położenia silnie przyciągającego ostrza o lorentzowskim potencjale VT(r; rtip) wy-kazują spłaszczenie wewnątrz kropki kwantowej (rys. 6(e)-(h)). Obserwuje się też nieznaczne minima w narożnikach. Maksima powstałych z tych map gęstości odtwo-rzonych dla N = 2, 3 i 4 są zlokalizowane prawidłowo w narożnikach (rys.6(r)-(t)). Dla N = 1 odtworzona gęstość zajmuje zbyt duży obszar i również wykazuje cztery maksima w narożnikach, co w tym przypadku jest błędne (rys. 6(q)).
Zupełnie inne jakościowo wyniki otrzymano dla silnie odpychającego, krótkoza-sięgowego potencjału ostrza (Vtip = 2 meV, rys.6(i)-(l),6(y)-(ab)): maksima energii dwóch i trzech elektronów w zależności od położenia tipu układają się na osiach X i Y zamiast w narożnikach. Zjawisko to zostało wyjaśnione za pomocą ilustracji gęstości elektronowej w obecności ostrza, rys. 8(e)-(h); krzyżyk określa położenie xtip, ytip. Odpychający tip znajdujący się nad jednym z narożników kropki eliminuje z gęstości ładunku odpowiedniki większości konfiguracji klasycznych, pozostawiając dwie (dla N = 2) lub trzy (dla N = 3) jednoelektronowe wyspy ładunku zlokalizo-wane w narożnikach, korespondujące z jedną konfiguracją klasyczną. Jeżeli jednak ostrze będzie przemieszczone na środek odcinka między narożnikami, gęstość elek-tronowa zostanie przesunięta na dużo większy obszar, dla N = 3 dając w efekcie aż cztery maksima gęstości. Tak drastyczne zaburzenie powoduje maksimum ener-getyczne wzdłuż osi układu współrzędnych, a w rezultacie przesunięcie maksimów w gęstości odtworzonej (rys.8(z)-(aa)), co jest niezgodne z niezaburzoną gęstością. Efekt ten jest widoczny także dla dwóch elektronów przy słabym odpychającym
potencjale ostrza (Vtip = 0.5 meV). We wszystkich pozostałych przypadkach sła-bego potencjału Vtip = ±0.5 meV odtworzona gęstość nr(r) jest w zadowalającej zgodności z oryginalną n(r) niezależnie od liczby elektronów. Warto zaznaczyć, że algorytm odtwarzający molekularną gęstość ładunku czterech elektronów zadzia-łał szczególnie dobrze, prawidłowo reprodukując molekułę Wignera dla wszystkich badanych amplitud lorentzowskiego potencjału tipu.
Gęstość elektronową kwadratowej kropki próbowano również odtworzyć przy za-stosowaniu dalekozasięgowego, kulombowskiego potencjału ostrza (wzór(3.2)). Wy-niki zaprezentowano w publikacji na rys. 9. Tylko słabe zaburzenie przyciągające (Qtip =−0.1) pozwoliło stosunkowo poprawnie odtworzyć gęstości dla wszystkich wartości N ∈ {1, 2, 3, 4}; zaburzenie odpychające nawet przy niewielkim ładun-ku Q = 0.1 spowodowało niezgodny z oryginalną gęstością n(r) obrót maksimów, który opisano wyżej w dyskusji dotyczącej potencjału ostrza w kształcie funkcji Lorentza.
IV. Kwazijednowymiarowa kropka kwantowa
W pracy A.1. pokazano również, że wszystkie badane kilkuelektronowe gęstości w niezaburzonym potencjale, mocno wydłużonym w kierunku osi X, są uformo-wane w postaci molekuł Wignera (rys. 10(a)-(d)). Co prawda klasyczne ładunki punktowe układają się w każdym z przypadków N ∈ {2, 3, 4} w dwie równorzęd-ne konfiguracje zygzakowe o najniższej erównorzęd-nergii (rys. 12), jednak odpowiadające sobie ładunki poszczególnych par konfiguracji są umiejscowione na tyle blisko sie-bie, że w gęstości elektronowej różnice te nie są widoczne i możliwe jest utwo-rzenie odseparowanych wysp ładunku jednoelektronowego. Molekularna postać gę-stości elektronowej została bardzo dobrze odtworzona przy pomocy proponowane-go alproponowane-gorytmu we wszystkich rozpatrywanych przypadkach lorentzowskieproponowane-go poten-cjału ostrza (rys. 10(m)-(x)) oraz dla odpychającego potencjału kulombowskiego (rys. 11(q)-(t)). Tylko silny przyciągający dalekozasięgowy potencjał (Qtip =−1) nie pozwolił na odtworzenie molekuł Wignera (rys. 11(m)-(p)).
A.2.
Imaging quantum-dot-confined electron density in
trans-ition to fractional quantum Hall regime
W artykule A.2. rozszerzono tematykę pracy A.1. o zewnętrzne pole magne-tyczne, przyłożone prostopadle do płaszczyzny nanostruktury. Badania dotyczyły krystalizacji wignerowskiej wywołanej polem magnetycznym z zakresu ułamkowego efektu Halla. Interesowano się możliwością odtworzenia gęstości elektronowej przy pomocy algorytmu przedstawionego w streszczeniu pracy A.1. w kontekście zmian zachodzących w stanie podstawowym wraz ze wzrastającym polem magnetycznym, aż do warunków ułamkowego kwantowego efektu Halla [76] – tj. przy niepełnym obsadzeniu najniższego poziomu Landaua.
Pierwszy całkowicie spolaryzowany spinowo stan podstawowy, który pojawia się w niezerowym polu magnetycznym, wykazuje właściwości tzw. nieściśliwej cieczy elektronowej i jest nazywany kroplą maksymalnej gęstości (ang. maximum density droplet, MDD) [1]. Orbitalny moment pędu dla stanu MDD wynosi L =−N(N − 1)~
2, a współczynnik wypełnienia poziomu Landaua ν jest równy jed-ności. Wraz ze wzrostem pola magnetycznego gęstość ładunku jest stale ściskana, aż w wysokich polach magnetycznych oddziaływanie kulombowskie między elek-tronami wymusza rozpad stabilnego MDD. Stan podstawowy staje się ściśliwym układem elektronów o skorelowaniu cząstek silniejszym niż dla cieczy i ulega trans-formacjom momentu pędu: L maleje o wartość N ~; wówczas ν < 1 [1, 71, 77]. W ta-kich warunkach współczynnik wypełnienia definiuje się poprzez zależność z liczbą elektronów i orbitalnym momentem pędu, tj. ν = N (N −1)2|L| [78].
Rachunki wykonano w taki sam sposób, jak w pracach nad publikacją A.1., uwzględniając niezerowe pole magnetyczne B w hamiltonianach (2.4) i (2.5). Pa-rametry materiałowe dobrano odpowiednie dla związku GaAs: m∗ = 0.067m0, = 12.5, g∗ = −0.44 [74, 79]. Potencjał efektywny wprowadzony przez ostrze mi-kroskopu modelowano funkcją Lorentza (3.1) o szerokości połówkowej 2dtip= 8 nm i amplitudzie Vtip = ±2 meV. Skupiono się na czterech potencjałach uwięzienia Vc(r):
• parabolicznym (kropka okrągła, wzór(3)według numeracji z pracy A.2. przy ~ω = 2 meV i parametrze Z = 0),
• parabolicznym z przyciągającym defektem (we wzorze (3) dołączono do-datkowy wyraz pochodzący od dodatnio naładowanego defektu, znajdują-cego się w odległości zdef ponad płaszczyzną nanostruktury, tj. w punkcie rdef = (xdef, 0, zdef) = (20 nm, 0, 20 nm); ~ω = 2 meV, Z = 1),
• kwadratowym według wzoru (4) z parametrami X = Y = 50 nm, V0 = 100 meV,
• kwazijednowymiarowym: X = 75 nm, Y = 15 nm, V0 = 100 meV.
Celem artykułu A.2. było przebadanie możliwości odtworzenia gęstości elektro-nowej z map energii w funkcji położenia ostrza mikroskopu sił atomowych przy różnych wartościach pola magnetycznego dla każdego z rozważanych potencjałów uwięzienia. Aby ułatwić dyskusję wielu wyników, w większości przypadków zde-cydowano się na zilustrowanie zgodności gęstości odtworzonej nr(r) z oryginalną niezaburzoną gęstością n(r) za pomocą znormalizowanego współczynnika korelacji,
τ = 1 S Z Z S n(x, y) − hni nr(x, y)− hnri σnσnr dx dy, (3.4)
obliczonego dla obszaru o powierzchni S.hni oraz σnoznaczają odpowiednio: śred-nią oraz odchylenie standardowe gęstości n.
I. Okrągła kropka kwantowa
W przypadku okrągłej kropki kwantowej ostrze mikroskopu sił atomowych wy-wiera niewielki wpływ na gęstość elektronową przy ν > 1, w szczególności w stanie MDD (rys. 2(a)-(o) z omawianej publikacji). Jest to reakcja charakterystyczna dla nieściśliwej cieczy elektronowej. Zniesienie symetrii potencjału uwięzienia spowo-dowało nieznaczne eliptyczne wydłużenie kształtu gęstości ładunku. Zupełnie inne zjawisko zaobserwowano przy wyższych polach magnetycznych dla ułamkowych współczynników wypełnienia. Ostrze łamiąc symetrię obrotową potencjału uwię-zienia powoduje transformację gęstości do molekuły Wignera (rys.2(p)-(ad)), która bez zaburzenia symetrii nie może być widoczna, ale jest oznaką silnego skorelowania elektronów.
Podobne jakościowe zróżnicowanie wyników, zależne od pola magnetycznego, zauważono odtwarzając gęstość ładunku dwóch, trzech i czterech elektronów przy pomocy algorytmu opartego na rachunku zaburzeń. Znormalizowany współczynnik korelacji τ jest bliski jedności przy niskich polach magnetycznych aż do stanu MDD włącznie, tj. gdy ν > 1 – zarówno dla przyciągającego, jak i dla odpychającego tipu (rys.1(a) i 4). Opisana wcześniej reakcja układu na zaburzenie wprowadzone przez ostrze jest niewielka, co pozwala na dokładne odtworzenie gęstości elektronowej z map energii w funkcji położenia tipu.
Wraz z rozpadem kropli maksymalnej gęstości i przejściem do zakresu kwanto-wego ułamkokwanto-wego efektu Halla, współczynnik korelacji zaczyna stopniowo spadać i oscylować z częstotliwością odpowiadającą transformacjom momentu pędu stanu podstawowego (rys. 1(b) i 4). Algorytm odtwarzania gęstości daje gorsze wyniki niż w przypadku niskich pól magnetycznych, ponieważ ostrze silnie zaburza stan układu, w związku z czym założenie o stosowalności rachunku zaburzeń (3.3) nie jest spełnione dla wysokich pól.
Jednocześnie wartość współczynnika korelacji τ w warunkach ułamkowego kwan-towego efektu Halla znacząco różni się w zależności od znaku Vtip: ostrze przycią-gające pozwala na dokładniejsze odtworzenie gęstości. Niezaburzona gęstość n dla danego stałego współczynnika wypełnienia ν wraz ze wzrostem pola magnetycz-nego staje się coraz bardziej skompresowana (co zwiększa oddziaływanie elektron-elektron), aż dochodzi do transformacji momentu pędu z przeskokiem do niższe-go ułamkoweniższe-go współczynnika ν. Każdej takiej transformacji towarzyszy nagłe zwiększenie promienia pierścienia gęstości elektronowej. Tymczasem promień od-tworzony za pośrednictwem przyciągającego ostrza (Vtip =−2 meV, rys. 1(c)) jest najczęściej zawyżony, ponieważ gęstość elektronowa podąża za sondą, minimalizu-jąc w ten sposób energię. Dlatego dla przyciągaminimalizu-jącego ostrza maksimum gęstości odtworzonej ze zmian energetycznych jest najczęściej odsunięte od środka kropki w porównaniu z oryginalną gęstością (rys.3(a)) i nie wykazuje nagłych transforma-cji. Natomiast przy odpychającym potencjale (Vtip = 2 meV) maksimum gęstości odtworzonej jest znacznie przesunięte w kierunku centrum układu, a obszar przez nią zajęty jest zawyżony (rys. 3(b)). Efekty te znacząco różnią gęstość odtworzoną nr od niezaburzonej n – stąd niski współczynnik korelacji, jednak średni promień nr pozostaje w dużej zgodności z promieniem oryginalnej gęstości ze względu na częściowe znoszenie się tych przeciwstawnych odchyleń (rys. 1(c)).
Zauważono również, że wraz ze wzrostem liczby elektronów rośnie współczynnik korelacji τ – im więcej elektronów, tym silniejsze ekranowanie potencjału ostrza, w związku z czym zaburzenie jest mniejsze, a gęstość łatwiejsza do odtworzenia przy pomocy proponowanego algorytmu.
II. Okrągła kropka kwantowa z defektem przyciągającym
W tej części pracy nad publikacją A.2. analiza wyników prowadziła do po-dobnych wniosków niezależnie od znaku Vtip, dlatego w artykule niektóre wykresy zamieszczono tylko dla przyciągającego przypadku.
mak-symalnej kropli gęstości kropki izotropowej, maksimum gęstości elektronowej jest przesunięte do położenia defektu w płaszczyźnie nanostruktury. Gęstość tę udaje się bardzo precyzyjnie odtworzyć z map energii w funkcji położenia tipu (rys. 6(a)-(i)
dla N = 2 oraz 7(a)-(j)dla N = 3), współczynnik korelacji τ jest bliski wartości 1 (rys. 5(a) oraz 5(b)).
W warunkach wyższego pola magnetycznego (od ok. 5 T) obserwuje się znacz-ne rozszczepienie dwóch najniższych poziomów eznacz-nergetycznych dwóch elektronów związanych w badanej kropce kwantowej. Jednocześnie współczynnik wypełnienia jest ciągłą funkcją pola magnetycznego (rys. 5(a)), co jest konsekwencją braku na-głych transformacji momentu pędu ze względu na zniesienie symetrii potencjału uwięzienia. Obecność defektu o dodatnim ładunku powoduje przekształcenie gę-stości dwóch elektronów do fazy molekularnej z dwoma wyraźnymi maksimami: jednym pokrywającym się z położeniem defektu i drugim po przeciwnej stronie kropki. Znajduje to swoje odzwierciedlenie w energii układu wynikającej z zabu-rzenia ostrzem, dzięki czemu oba maksima są odtworzone w wynikowej gęstości nr testowanego algorytmu (rys. 6(j)-(r)). Proponowana metoda poprawnie odwzo-rowuje kształt molekularnego rozkładu gęstości, jedynie rozmiar obszaru zajętego przez ładunek wydaje się być miejscami zawyżony (np. porównanie gęstości orygi-nalnej 6(p) i odtworzonej 6(q)).
Dla N = 3 obecność defektu ma dużo mniejszy wpływ na poziomy energetyczne, niż w opisywanym wyżej przypadku dwóch elektronów. Zależność współczynnika wypełnienia τ od pola magnetycznego zachowuje kształt zbliżony do schodkowego (rys. 5(b)) z przeskokami dla takich wartości B, dla których zachodzi nieznaczne odpychanie poziomów energetycznych (tzw. antykrossing, ang. anticrossing), zastę-pujące przecięcia poziomów w przypadku kropki izotropowej. Molekuła Wignera o trzech wyraźnie odseparowanych maksimach pojawia się w gęstości elektronowej tylko w okolicach antykrossingów przy wysokich polach magnetycznych i okazu-je się być niemożliwa do zobrazowania: współczynnik korelacji gęstości oryginalnej i odtworzonej, bliski jedności w początkowym zakresie pól magnetycznych, po gwał-townym obniżeniu stopnia wypełnienia ν < 1 zaczyna cyklicznie spadać w okolicy każdego antykrossingu. Gęstość odtworzona nr jest zbliżona kształtem do pierście-nia z jednym maksimum w okolicy położepierście-nia defektu (rys. 7), co jest niezgodne z molekułą Wignera widoczną w gęstości n. Trzy maksima odpowiadające położe-niom jednoelektronowych wysp ładunku udało się odtworzyć dopiero po obniżeniu amplitudy ostrza do Vtip=−0.5 meV, co pokazano na wykresach rysunku7.
ukła-dzie laboratoryjnym – taką gęstość udaje się z dużym powodzeniem odtworzyć, dla-tego pomiędzy antykrossingami współczynnik korelacji dla N = 3 jest relatywnie wysoki (rys. 5(c)).
III. Prostokątne kropki kwantowe: kwadratowa i kwazijednowymiaro-wa
W przypadku kwadratowej kropki kwantowej w całym badanym zakresie pola magnetycznego udało się z dużą dokładnością odtworzyć gęstość czterech elektro-nów, która w miarę wzrostu wartości B układa się w molekułę Wignera (rys. 11(g)-(l)). Dla N = 2 i N = 3 gęstość ładunku odwzorowano precyzyjnie tyl-ko przy niskim polu magnetycznym – dla wyższych pól, dla których współczynnik wypełnienia ν jest mniejszy od 1, oryginalna gęstość wykazuje wyraźne maksima w narożnikach kropki kwantowej, co okazało się być niemożliwe do odzwierciedlenia przy pomocy proponowanego algorytmu (rys.11(a)-(f)). Podobny problem dotyczy jednoelektronowej gęstości: o ile w niskich zakresach pól udało się ją precyzyjnie odtworzyć (rys. 8(b),(d)), o tyle w wysokim polu ostrze wywarło duży wpływ na stan układu, w związku z czym gęstość otrzymana z map zmian energetycznych zaj-muje znacząco większy (dla Vtip=−2 meV, rys.8(g)) lub mniejszy (Vtip= 2 meV, rys. 8(i)) obszar niż gęstość oryginalna.
W potencjale kwazijednowymiarowej kropki kwantowej w wysokim polu magne-tycznym zaobserwowano stabilny rozkład molekularny. Dla tej kropki kwantowej współczynnik korelacji między gęstością niezaburzoną oraz odtworzoną uzyskano bliski jedności niezależnie od liczby elektronów oraz wartości pola magnetycznego.
A.3.
Simulation of the Coulomb blockade microscopy of
qu-antum dots
W pracach nad publikacją A.3. rozpatrywano układy złożone z pojedynczej kropki kwantowej lub dwóch kropek słabo sprzężonych z dwoma rezerwuarami wypełnionymi dwuwymiarowym gazem elektronowym (2DEG), modelując układ według schematu z rys. 3.1.
-200 0 200 y [nm] r 2DEGL 2DEGR (a) -200 0 200 y [nm] d 2DEGL 2DEGR (b) -200 0 200 -1500 -1000 -500 0 500 1000 1500 y [nm] x [nm] r r 2DEGL 2DEGR (c)
Rysunek 3.1: Schematy rozpatrywanych układów. Szare obszary to dwa rezerwuary dwuwymiarowego gazu elektronowego (2DEGL – lewy rezerwuar, 2DEGR – prawy rezerwuar), w którym zdefiniowano kropki kwantowe (zaznaczone na czerwono): (a) okrągłą o promieniu r = 154 nm, (b) podłużną o długości d = 770 nm i sze-rokości d/7 = 110 nm, (c) dwie okrągłe o równych promieniach r = 154 nm. Wy-miary 2r oraz d określono jako szerokości połówkowe przekroju profilu potencjału. Niebieski prostokąt zaznacza obszar skanowania w trakcie symulacji. Części zazna-czone na czarno są wyłązazna-czone z modelu poprzez przyłożenie bariery potencjału; Vc(r) = 100 meV dla punktów o współrzędnych należących do czarnego obszaru. Wymiary pudła obliczeniowego: (a) 0.5 µm× 2.6 µm; (b), (c) 0.5 µm × 3 µm. Źródło: E. Wach, B. Szafran, Simulation of the Coulomb blockade microscopy of quantum dots, Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures 93, 70 (2017), rys. 1.
Opracowany na potrzeby obliczeń model ma na celu opis ekranowania dalekoza-sięgowego potencjału ostrza. Ładunek na ostrzu wytwarza potencjał kulombowski
VT(r; rtip) = eQtip 4π0
1 q
(x− xtip)2+ (y− ytip)2+ ztip2
. (3.5)
Przyjęto następujące parametry: Qtip = 20e, ztip = 100 nm (ostrze odpychające, znajdujące się ztip nad płaszczyzną nanostruktury). Parametry materiałowe usta-lono odpowiednie dla związku GaAs, tj. m∗ = 0.067m0, = 12.5.
W modelu odpowiedź gazu elektronowego na ostrze wyliczana jest metodą DFT, zaimplementowaną osobno dla każdej części układu (lewy rezerwuar, prawy rezer-wuar, kropka kwantowa/kropki kwantowe). Podstawową wielkością, którą zamie-rzano znaleźć, jest liczba elektronów związanych w kropce. Wpływ na nią mają: energie Fermiego obu rezerwuarów 2DEG, potencjał chemiczny kropki oraz zabu-rzenie indukowane przez ostrze mikroskopu, skanujące układ. Stan podstawowy dla poszczególnych części układu obliczano oddzielnie przy pomocy osobnego rachun-ku DFT. Model łączy rezerwuary 2DEG i kropkę kwantową przez oddziaływanie kulombowskie, które zostało uwzględnione jako ostatni z elementów potencjału W (r),
W (r) = Vc(r) + VT(r; rtip) + Vout(r), (3.6) dołączonego do hamiltonianu Kohna-Shama (2.32). Vc(r) to potencjał uwięzienia. Vout(r) oznacza potencjał elektrostatyczny pochodzący od ładunków zewnętrznych (znajdujących się poza rozpatrywaną w danym rachunku częścią układu).
Dla uproszczenia model zostanie opisany dokładnie dla przypadku jednej krop-ki kwantowej sprzężonej elektrostatycznie z rezerwuarami dwuwymiarowego gazu elektronowego.
A. Lewy rezerwuar: 2DEGL
Energia Fermiego EF,2DEGL lewego rezerwuaru 2DEG jest parametrem wej-ściowym programu. Ustalona wartość jest przyjęta w modelu jako stała – niezależnie od zaburzenia układu przez tip. Efektem tego założenia jest miej-scowe obniżenie gęstości elektronowej i zmniejszenie liczby elektronów w re-zerwuarze pod wpływem odpychającego ostrza. Modelowany rezerwuar ma skończone wymiary, jednak na podstawie testów uznano, że jest na tyle duży, że jego dalsze powiększanie nie ma znaczącego wpływu na wyniki. Dla usta-lonej energii Fermiego w rezerwuarach 2DEG znajdowało się ok. 100 elektro-nów.
W przypadku rachunku DFT dla rezerwuarów 2DEG należy wziąć pod uwagę neutralność ładunkową, uwzględniając obecność warstwy donorowej. W mo-delu zakładamy, że na wysokości zd = 10 nm nad elektronami tworzącymi dwuwymiarowy gaz elektronowy znajduje się stały, jednorodny ładunek do-datni, który sumarycznie dokładnie równoważy całkowity ładunek ujemny gazu elektronowego. Zgodnie z tym dla lewego rezerwuaru o gęstości elektro-nowej n2DEGL i gęstości donorowej ndL potencjał Hartree (2.36), występujący
w hamiltonianie DFT, obliczono według formuły VH,2DEGL(x, y, 0) = e2 4π0 ∞ Z −∞ ∞ Z −∞ n2DEGL(x 0, y0, 0) p(x − x0)2+ (y− y0)2dx 0 dy0 (3.7) − e 2 4π0 ∞ Z −∞ ∞ Z −∞ ndL(x 0, y0, z d) p(x − x0)2+ (y− y0)2 + z2 d dx0dy0.
Uwzględniony w hamiltonianie Kohna-Shama (2.32) potencjał zewnętrzny W (r) wymaga określenia potencjałów: uwięzienia Vc(r) oraz pochodzącego od ładunków zewnętrznych Vout(r). Potencjał uwięzienia dla 2DEGL modelo-wano jako studnię o dnie na poziomie Vc,2DEGL(r) = 0 z barierą o wysokości
Vc,2DEGL(r) = 100 meV poza obszarem rezerwuaru – według schematu 3.1.
Potencjał elektrostatyczny Vout, 2DEGL dla lewego rezerwuaru, pochodzący od
ładunków zewnętrznych, jest sumą potencjałów indukowanych przez ładunki prawego rezerwuaru oraz ładunki związane w kropce kwantowej,
Vout, 2DEGL(r) = VH,2DEGR(r) + VH,QD(r). (3.8)
VH,2DEGR(r) oraz VH,QD(r) są danymi wejściowymi pojedynczego rachunku
DFT przeprowadzanego dla lewego rezerwuaru. B. Prawy rezerwuar: 2DEGR
Obliczenia dotyczące prawego rezerwuaru przeprowadzono analogicznie do opisu lewego rezerwuaru. Dla ustalonej energii Fermiego EF,2DEGR
dwuwy-miarowy gaz elektronowy 2DEGR modelowano z uwzględnieniem potencjałów pochodzących od ładunków zewnętrznych, określonych jako
Vout, 2DEGR(r) = VH,2DEGL(r) + VH,QD(r). (3.9)
C. Kropka kwantowa
Potencjał uwięzienia kropki kwantowej Vc,QD(r) formowano przy pomocy funkcji tworzących studnie potencjału o okrągłym lub wydłużonym kształcie, których wykresy konturowe zawarto w publikacji na rys.2. Bariera otaczająca kropkę sięgała 100 meV, natomiast dno kropki zostało określone na pozio-mie od 27 do 36 meV w zależności od wyboru potencjału (dokładne wartości podano na rys. 2).
W rachunku DFT dla kropki kwantowej potencjał Hartree sprowadza się do VH,QD(x, y, 0) = e2 4π0 ∞ Z −∞ ∞ Z −∞ nQD(x0, y0, 0) p(x − x0)2+ (y− y0)2dx 0 dy0 (3.10)
przy dwuwymiarowej gęstości elektronowej w kropce oznaczonej przez nQD. Ładunkami zewnętrznymi, uwzględnionymi w hamiltonianie Kohna-Shama dla kropki kwantowej, są ładunki obu rezerwuarów dwuwymiarowego gazu elektronowego:
Vout,QD(r) = VH,2DEGL(r) + VH,2DEGR(r). (3.11)
Przed rozpoczęciem rachunków zadano początkowe gęstości. Założono, że gę-stość elektronowa obu rezerwuarów 2DEG układa się jednorodnie, natomiast w krop-ce kwantowej początkową gęstość ładunku modelowano znormalizowaną funkcją Gaussa o centrum w środku kropki. Na ich podstawie obliczono początkowe poten-cjały Hartree według wzorów (3.7) oraz (3.10).
Zaimplementowano samouzgodniony, iteracyjny algorytm, w którego każdej ite-racji rozwiązywano trzy rachunki DFT dla poszczególnych części układu, połączo-ne przez odpowiednie potencjały ładunków zewnętrznych Vout(r), według schema-tu z rys. 3.2. Pierwszy rachunek DFT każdego obiegu pętli algorytmu dotyczył lewego rezerwuaru, dla którego na podstawie wejściowych potencjałów Hartree oraz założonej energii Fermiego EF,2DEGL otrzymano potencjał VH,2DEGL(r),
słu-żący w drugim rachunku DFT – dla prawego rezerwuaru. Obecność rezerwuarów uwzględniono rozwiązując równanie własne trzeciego hamiltonianu Kohna-Shama, dotyczącego kropki kwantowej. Danymi wejściowymi tego rachunku DFT są ob-liczone wcześniej potencjały Hartree obu rezerwuarów oraz przyjęta dla kropki kwantowej energia Fermiego EF,QD0. Nie może ona przekroczyć energii Fermiego
rezerwuarów, w związku z czym wybierano mniejszą z nich i wstępnie utożsamiano z energią Fermiego elektronów związanych w kropce:
START Warunki początkowe: VH,QD0(r), VH,2DEG R(r), EF,2DEGL, EF,2DEGR Wejście: VH,QD0(r) + VH,2DEG R(r), EF,2DEGL
DFT dla 2DEG
L Wyjście: VH,2DEGL(r) Wejście: VH,QD0(r) + VH,2DEG L(r), EF,2DEGRDFT dla 2DEG
R Wyjście: VH,2DEGR(r)Wejście: VH,2DEGL(r) + VH,2DEGR(r), EF,QD0 = min [EF,2DEG
R, EF,2DEGR]
DFT dla QD
Wyjście: VH,QD0(r), NQD0
Zbieżność?
Wejście: VH,2DEGL(r) + VH,2DEGR(r), NQD=bNQD0c
DFT dla QD
Wyjście: VH,QD(r), EF,QD
STOP TAK
NIE
Rysunek 3.2: Schemat algorytmu modelującego pojedynczą kropkę kwantową mię-dzy rezerwuarami 2DEG, bazującego na osobnych rachunkach DFT wykonywanych dla odseparowanych części układu. Dla każdej części zdefiniowany jest odpowiedni potencjał uwięzienia Vc(r).
