Porównanie wyników publikowanych przez różnych autorów prowadzi do wniosku, że temperatura i wypalenie nie są wystarczające, by określić przewidywaną frakcję wydzieleń produktów rozszczepienia. Rozbieżności są bardzo duże, sięgają niemal rzędu wielkości.
W wyjaśnieniu tych pozornych rozbieżności może pomóc praca Sevcona i współautorów z Ośrodka Badań Jądrowych w Grenoble [20], którzy opisali wyniki 12 eksperymentów przeprowadzonych w reaktorze Siloe. Pręty paliwowe reaktora PWR o długości 300 mm napromieniono w dwóch pętlach, mianowicie:
- w pętli Bouffon, w której temperatura koszulki odpowiadała temperaturze nasycenia wody gdy obciążenie cieplne przekraczało 20 kW/m;
- w pętli Jet Pump, w której temperatura koszulki była zależna od obciążenia cieplnego, co umożliwiało lepsze modelowanie temperatur paliwa przy obciążeniach cieplnych poniżej 20 kW/m.
W badaniach zmierzono wydzielanie produktów rozszczepienia z paliwa o dwóch rodzajach uszkodzeń koszulki:
- z uszkodzeniami w górnym korku pręta paliwowego wykonanymi przed napromienianiem, symulującymi duże rozszczelnienie paliwa (6 doświadczeń);
- z uszkodzeniami na wysokości stosu pastylek paliwowych wykonanymi przed doświadczeniem (1 eksperyment) lub podczas doświadczenia (5 eksperymentów).
W doświadczeniach stosowano paliwo o małym wypaleniu (od 1 do 5 MWd/kg) i o dużym wypaleniu (od 20 do 30 MWd/kg).
Doświadczenia francuskie wykazały, że wydzielenia produktów rozszczepienia z pastylek UO2 są znacznie większe w prętach uszkodzonych niż w prętach szczelnych. Jeśli porównuje się np.
wydzielenia 1 3 Xe dla paliwa tego samego typu pracującego przy tym samym obciążeniu cieplnym, to okazuje się ono 10 razy większe w prętach uszkodzonych niż w prętach szczelnych pracujących w normalnych warunkach, Jest to wynikiem utleniania UO2 przez reakcje chemiczne z parą wodną, a w szczególności skutkiem napływu tlenu wytworzonego przez radiolizę wody w szczelinie między paliwem a koszulką. Wartości szybkości wydzielania produktów rozszczepienia z pastylek paliwowych do szybkości ich powstawania pokazano na rys. 1.22, właśnie d!a prętów uszkodzonych, a więc o zwiększonym tempie wydzielania
Obciążenie cieplne, kw/m
Jur
I
nr*
.135)
Obciążenie cieplne, kW/m
Rys. 1.22. Wartości R/B dla pastylek paliwowych, umieszczonych w koszulkach ze sztucznymi uszkodzeniami [20]. Wypalenie 5... 20 MWd/kg UO2.
produktów rozszczepienia. Dane te zgadzają się z wykresami publikowanymi w innych pracach dla prętów pracujących przy uszkodzonej koszulce.
Do takich samych wniosków doszli autorzy kanadyjscy [10], analizując wyniki badań wewnątrzrdzeniowych wydzieleń krótkożyciowych produktów rozszczepienia z paliwa tlenkowego w atmosferze utleniającej. Charakterystykę badanego paliwa przedstawiono w tabeli 1.7, a zmierzone wielkości wydzieleń w zależności od wypalenia i obciążenia cieplnego podano w tabeli 1.8 i na rys. 1.23.
Tabela 1.7. Charakterystyka paliwa z rozszczelnieniami badanego w NRX [10]
Zestaw
Średnica pręta, cm Grubość koszulki, mm Szczelina promieniowa, mm Średnica pastylki UO2, cm Długość rdzenia paliwowego, cm Gęstość UO2, g/cmJ
Materiał koszulki Defekt koszulki, mm Chłodziwo
Ciśnienie, MPa
Temperatura na wylocie, °C Wydatek, kg/s
NRX-214 1,99 0.38 0,08-0,1
22,81,91 10,6 Zry20,33
H2O 9,7 2500,5
FDO-681 - FDO-687 1,52
0,71 0,2 16,9; 17,91,36
10,72 Zry2 1,2 - 1.3
H2O 7,6 - 8,5 245 - 250 0,6 - 0,63
Tabela 1.8. Wydzielenia produktów rozszczepienia w badaniach paliwa z rozszczelnieniami w reaktorze NRX
Stało rozpadu X,»-' 2Sdnl
, -«8dni
Rys. 1.23. Względne wydzielenia produktów rozszczepienia w zależności od stałej rozpadu według badań NRX [10]
Rys. 1.24. Względne wydzielenia produktów
rozszczepienia z uszkodzeniem w rejonie przestrzeni kompensacyjnej [10]
Na rys. 1.24 pokazano względne wydzielenia gazowych produktów rozszczepienia i jodu z paliwa z uszkodzeniem w rejonie przestrzeni kompensacyjnej. Wydzielenia przy wysokich obciążeniach cieplnych są wysokie i w przypadku 133Xe sięgają 10% (przy q' - 70 kW/m).
Zasadniczym powodem tak wysokich wydzieleń jest dodatek wilgoci, jak pokazano na rys.
1.25 i 1.26. Np. dla jodu I wartość R/B przed dodaniem wilgoci wynosi 7,5 x 10", a po,-3
dodaniu wilgoci 3,3 * 10"2, zaś dla 133Xe odpowiednie wartości wynoszą 1,2 x 10"2 i 5,3 x 10*2 (rys. 1.26). Wpływ utleniania na wzrost stałej dyfuzji w UO2, ą co za tym idzie - na wzrost wydzieleń produktów rozszczepienia z pastylek paliwa tlenkowego stwierdził także Lewis (1990). Prowadzone przezeń doświadczenia z celowo wprowadzonymi uszkodzeniami paliwa opisano w tabeli 1.9 [4], a charakterystykę prętów paliwowych badanych w warunkach
teyw* Iqcznt podcaa utMniaria
«r*
| , fl|l III
10-5 10-4 1Q-3
Stalą rozpadu X, s"
Rys. 1.25. Względne wydzielenia gazowych produktów rozszczepienia [10]
Stalą rozpadu X, s-1
Rys. 1.26. Względne wydzielenia produktów rozszczepienia przed i po napromienieniu [10]
symulujących DROP w tabeli 1.10 [5]. Porównanie wydzieleń R/B stwierdzonych doświadczalnie z wydzieleniami przewidywanymi na podstawie normy ANS 5.4 pokazano na rys. 1.27 [4, 5]. Obciążenia cieplne w tych badaniach wynosiły od 23 do 60 kW/m.
W przypadku paliwa bez uszkodzeń, a więc nie utlenionego (FIO 133, rys. 1.27), pomimo wysokiego obciążenia cieplnego rzędu 5 5 - 6 0 kW/m, wydzielenia nie przekroczyły R/B =
= 10'3, chociaż według normy ANS 5.4 można byłoby dla 133Xe oczekiwać R/B równego 10"\
Uj 10"5 10-* K r3
Stała rozpadu X, s~1
Rys.1.27. Porównanie wydzieleń określonych według wzorów ANS 5.4 z wydzieleniami w stanie ustalonym w czasie badania FIO-133 [4],
Również w pozostałych badaniach: FIO-122 ($' = 45 kW/m), FIO-124 (q' = 60 kW/m), FIO-134 (62 kW/m) i FIO-141 (57 kW/m) wartość R/B nie przekraczała 10"2. Tylko w badaniu paliwa FIO-141 z otworem centralnym (q' = 57 kW/m) wydzielenia 133Xe nieco przekroczyły 10"2 (R/B = 1,5%), jak widać na rys. 1.28 i 1.29. Wydzielenia były proporcjonalne do stałej rozpadu do potęgi 1/2:
R/B = C \ m
Natomiast w badaniach paliwa, w którym szczelinę miedzy pastylkami UO2 a koszulką przemywała woda, ten sam autor stwierdził [4] wydzielenia R/B sięgające 10% (doświadczenia FIO 102-2, 67 kW/m, FFO-103, 48 kW/m i FFO-104, 58 kW/m), jak widać na rys.
1.30-1.32.
10 w
State rozpadu >., s'1
Rys. ł.28. Stosunek R/B w funkcji stałej rozpadu według badań w Chalk River {5]
DŁJ22
«•* 10'*
Stała rozpadu K s '1
Rys. 1.29. Stosunek R/B w funkcji X dla jodu i gazów szlachetnych w badaniu FIO-122 [5]
•) DoiwIMczanle FtO-122.46 kWAl
10** W" tO'* W*
i.fc-1
c) Oo*wi«ta»ole Fiai33, 58 KVWm
b)Do**(a<Ka»rteRO-124, MKVWm <l) Ooiwttdcranlo FIO-134.60 XVWm
Rys. 1.30. Porównanie względnych wydzieleń produktów rozszczepienia zmierzonych w doświadczeniach z przemywaniem szczeliny gazowej i wyników obliczeń za pomocą modelu ANS 5.4, wg [5]. Gwiazdki oznaczają dane pomiarowe, górna linia wyniki obliczeń modelem oryginalnym, dolna linia wyniki obliczeń ze zmodyfikowanym współczynnikiem dyfuzji.
10"* 10-* !©•»
ntt-1
•) DotwMczw* FFO-102-2,6? kW/m
l»-« »-» «-» to-»
c) Ootntalffirama f FO-103,48 tWti
») Dołwtaitam* FFO-109-2.22...M kWAn
Rys. 1.31. Porównanie zmierzonych i oczekiwanych wydzieleń względnych w uszkodzonych elementach paliwowych [5]. Gwiazdki oznaczają dane pomiarowe, dolna linia obliczenia bez uwzględnienia utleniania paliwa, górna linia - z uwzględnieniem utleniania.
Tabela 1.9. Charakterystyka doświadczeń z uszkodzonymi elementami paliwowymi przeprowadzonych w ORML [6]
Charakterystyka elementów paliwowych: gęstość spieczonego UO2 10,7 g/cm3, średnica pastylki 12,1 mm, grubość szczeliny na średnicy 0,14 m ą grubość koszulki 0,43 mm, średnica zewnętrzna koszulki 13,1 mm.
Eksperyment przez koszulkę na pełnej mocy Powtórne napro-mienienie pręta z początkowym nawodornianiem koszulki na małej mocy paliwowych z na-wodornioną na
23 nacięcia śru-bowe 36x0,3 mm wzdłuż koszulki (na pełnej mocy) 19
Tabela 1.10. Charakterystyka zbiorcza badań wydzielania produktów rozszczepienia podczas pracy paliwa Pętla reaktora NRX Chłodziwo woda pod ciśnieniem + mgła
8,5 O FFO-102-!, prtfckt 1 BFFO-102-2. p«St*«2
Stała rozpadu X, s"1
Rys. 1.32. Stosunek R/B w funkcji X w doświadczeniach FDO-681, FFO-102 i FFO-103 [15]. Dla 1 3 5Xe przyjęto efektywną stałą rozpadu, aby uwzględnić jego wypalanie wskutek wychwytu neutronów.
Im większe rozszczelnienie koszulki, tym intensywniejsze wydzielenia produktów rozszczepienia z paliwa. Np. w doświadczeniu FDO-681 z otworem <|)1,2 mm wywierconym w połowie wysokości paliwa wydzielenia 1 3 łI wyniosły R/B = 3 * 10'3, natomiast
w doświadczeniu FFO-103 z 23 wycięciami o wymiarach 3,57 x 0,033 cm wartość R/B dla
1 3 1I wyniosła 3 xl O"1.
Lewis [15] proponuje wyrażenie korelujące dyfuzję radionuklidów w UO2 oparte na modelu Bootha w postaci
R/B = 3 (D'/X)m x H
gdzie D' jest wyznaczonym doświadczalnie współczynnikiem dyfuzji, a H jest współczynnikiem korygującym model Bootha tak, by uwzględnić efekt migracji radionuklidów macierzystych. W późniejszym okresie Lewis skorygował wartości H [5], jak podano w tabeli
1.11.
Tabela 1.11. Dane izotopowe dla gazów szlachetnych i jodu [5].
Nuklid
Stała rozpadu X, s"
4,30 x io-;>
Wydajność rozszczepienia Y, % at.
1,30
Współczynnik poprawkowy H 1,019
1) Wartość efektywnej stałej zaniku X = 2 x 10 s
W rzeczywistości nachylenie linii korelujących wyniki zależało od stopnia uszkodzenia koszulki. Dla dużych nieszczelności występowała dla wszystkich radionuklidów zależność:
R/B = C x X0'64
natomiast dla mniejszych otworów wykładniki X były różne, jak podano w tabeli 1.12.
Tabela 1.12. Nachylenie zależności Ig R/B w funkcji lg X określone w doświadczeniach z paliwem uszkodzonym [5].
FFO-103, wiele nacięć
Powierzchnia uszkodzenia, mm2
1,1 20012 600
Nachylenie zależności logarytmicznej Grupa I (jod)
-1,24 ^
1) Dane dla jodu ograniczone. W innych badaniach z nawierconymi otworami otrzymano wykładnik -1,5.
a) - i1!6 9
-13
1 -15
a
- 1 7 - 1 8
-•
•
Temperatura, K 1250 1000 833
^>.^' "-2f •
XV A.
\\U0202
6 7 8 9 to 11 12 13
r.K-1
2,0 2,02 2,04 2,06 2,08 2,10 2,12 Stosunek O/U
Rys. 1.33. Ilustracja wpływu stosunku tlenu do uranu w paliwie na stałą dyfuzji gazów szlachetnych [37]
W podsumowaniu Lewis stwierdza, że efektywny współczynnik dyfuzji w paliwie uszkodzonym jest zarówno dla jodu, jak i dla gazowych produktów rozszczepienia znacznie wyższy niż w paliwie nieuszkodzonym [15] . Bardziej precyzyjne dane zamieścił Osetek [37], który pokazał, jak zmienia się lg D w funkcji utleniania uranu (rys. 1.33). Widać np., że w temperaturze 1250 K utlenianie UO2 do UC^n powoduje wzrost D(133Xe) z 8 x 10'17 do 3 x 10*15, a dalsze utlenianie do UC^e? spowodowałoby wzrost D do 10'13 cm2/s.
Tak więc wyniki pomiarów prowadzonych z dostępem pary wodnej do UO2 z zasady wskazują na wyższe wartości R/B niż wyniki pomiarów z paliwem szczelnym. Ponieważ paliwo reaktorowe jest w stanach ustalonych szczelne, można z pełnym uzasadnieniem oczekiwać, że
13 lT ; 133
wydzielenia I i Xe nie przekroczą wówczas R/B = 2 x 10r2 1.7. Zależność stosunku R/B od stałej rozpadu
Hunt [10] sformułował związek miedzy procesem wydzielania produktów rozszczepienia dominującym a zależnością R/B od stałej rozpadu promieniotwórczego X:
1. Gdy produkty rozszczepienia są wydzielane przez odrzut po rozszczepieniu, R/B = const.
2. Gdy wydzielenia następują na drodze dyfuzji, R/B ~ X~m.
3. Gdy produkty rozszczepienia wydzielają się z zasobów w sieci krystalicznej UO2, R/B ~ X'1. 4. Gdy produkty rozszczepienia dyfundują do wewnętrznych porów, a następnie są z nich
uwalniane, R/B ~ X'm.
W badaniach prowadzonych w NRX (FIO 122, 124, 134) wystąpiła zależność od A."0'85, co wskazuje, że po wprowadzeniu do wnętrza koszulki pary nastąpiła dyfuzja tlenu do zewnętrznych warstw UO2. Dodanie małych ilości pary wpływa silnie na wzrost wydzielania produktów rozszczepienia.
Do podobnych wniosków prowadzi praca Hastingsa i współautorów z AECL [12], którzy mierzyli bezpośrednio wydzielenia krótkożyciowych produktów rozszczepienia wewnątrz szczelnego paliwa z pastylkami UO2 podczas normalnej pracy i osuszenia paliwa, a następnie podczas wyłączenia reaktora i powtórnego zalewania rdzenia. Badania prowadzono w pętli X-4 reaktora NRX z paliwem o obciążeniu 55 kW/m. Paliwo napromieniano przez 2 miesiące w normalnych warunkach do wypalenia 80 MWh/kg U, po czym przeprowadzono trzykrotnie badania z osuszeniem paliwa, po którym następowało stabilne chłodzenie paliwa zawiesiną
parowo-wodną. Gazowe produkty rozszczepienia były stale usuwane z paliwa przez mieszaninę helu z domieszką 2% wodoru, przepływającą przez szczelinę pod koszulką i gromadzoną w zbiornikach poza reaktorem.
W czasie normalnej pracy na mocy 55 kW/m temperatura powierzchni pastylki wynosiła 800°C, a temperatura koszulki 300°C (przy szczelinie promieniowej na zimno równej 0,065 mm). Obliczona przez autorów [12] temperatura w centrum pastylki wynosiła 1700°C.
Z pomiarów wynika, że frakcja jodu lotnego (np. w postaci związku CH3I) wynosiła poniżej 1% aktywności jodu w szczelinie pod koszulką. Na rys. 1.34 pokazano stosunki szybkości wydzielenia do wytwarzania gazowych produktów rozszczepienia w funkcji stałej rozpadu promieniotwórczego X, przy czym stałą dla 133Xe skorygowano ze względu na pochłanianie neutronów w tym radionuklidzie. Podczas normalnej eksploatacji wydzielenia były proporcjonalne do X"0'5.
10"2
8 I H ii
H I
I0-*
St»la rozpadu X.9-1 I f
Rys. 1.34. Wydzielanie produktów rozszczepienia w funkcji stałej rozpadu przy obciążeniu cieplnym paliwa 27 kW/m i dwóch różnych położeniach defektu w koszulce [19]
W pierwszym stanie przejściowym podniesiono temperaturę koszulki do 510°C, temperaturę powierzchni pastylki do 1120°C, a temperaturę środka pastylki do około 2000°C w najgorętszym miejscu. Szybkość wydzielania produktów rozszczepienia wzrosła wówczas o około 30% w stosunku do stanu ustalonego.
W czasie drugiego stanu przejściowego temperatura koszulki wzrosła do 700°C, temperatura powierzchni pastylki do 1400°C, a środka pastylki do 2300°C. Wydzielenia produktów rozszczepienia po osiągnięciu temperatury maksymalnej wzrosły o rząd wielkości, ale potem zmalały, ponieważ wysoką temperaturę utrzymywano przez blisko 50 minut. Największe wydzielenia - przekraczające o trzy rzędy wielkości wydzielenia w stanie ustalonym - miały miejsce w trzeciej fazie doświadczenia podczas powtórnego zalewania rdzenia i trwały przez około 5 minut. Wielkości wydzieleń pokazano na rys. 1.35 - 1.36.
Chociaż wydzielenia jodu do szczeliny pod koszulką były znaczne, obserwowano tylko aktywność gazów szlachetnych, tak samo jak podczas stanu ustalonego. W próbkach dopływających do spektrometru nie było ani bromu, ani jodu. Autorzy wnioskowali stąd, że jod został mocno związany z powierzchnią wewnętrzną koszulki albo z powierzchnią pastylki
paliwowej.
Dane z wydzieleń podczas stanu nieustalonego wskazują, że stosunek R/B był proporcjonalny do X'1, co oznacza wydzielanie aktywności już wcześniej nagromadzonej w paliwie.
. 1 < r3 - HO-124,90kW/m o,o... RO-133,55 kWm
10-1
Stała rozpadu X,:
Rys. 1.35. Stosunek R/B w fiinkcji X dla ksenonu i kryptonu podczas normalnej pracy reaktora PWR przy obciążeniu 55 kW/m i przy chłodzeniu zawiesiną wody w parze przy 60 kW/m [12]
105
103
_Temparatura koszulki
Nasycenie przyrządu
Tempsraturs
* powierzchni pastylki
1500'
1000*
20 50 60.700
Czas, min
t-Rys. 1.36. Wykres szybkości zliczeń spektrometru oraz zmian temperatury koszulki i powierzchni pastylki paliwowej [12]
Po usunięciu sekcji badanego paliwa zmierzono za pomocą spektrometru germanowego osady jodu na długości 0,5 m przewodu gazowego w odległości 2 m poniżej elementu paliwowego.
Okazało się, że wykryto tylko nieznaczną aktywność, wynoszącą 0,02 GBq, tj. 0,5 mCi.
Pomimo silnego udaru termicznego podczas zalewania paliwa i po wyłączeniu reaktora, pastylki paliv/owe zachowały swoją stabilność. Mimo silnych uderzeń w rozcięte po badaniach paliwo pastylki paliwowe nie zmieniły swego położenia. Badania chemiczne po napromienieniu wykazały, że stosunek O/U wynosił od 2,03 do 2,005, co nie wpłynęło zapewne na wielkość wydzieleń z paliwa.
2. WYDZIELANIE PRODUKTÓW ROZSZCZEPIENIA Z PALIWA ŚWIEŻEGO