Wydzielanie produktów rozszczepienia z paliwa typu WWER-1000 o głębokim wypaleniu w stanie ustalonym

4.2. ł Gazowe i lotne produkty rozszczepienia

Zależności opracowane dli paliwa typu WWER przez ośrodek im. Kurczatowa do obliczeń wydzielania gazowych i lotjnych produktów rozszczepienia w stanie ustalonym opisano w [19].

Widać z nich, że najistotniejszy wpływ na wielkość wydzieleń mają temperatury paliwa.

Temperatura powierzchni jzewnętrznej pastylek paliwowych jest w każdym przypadku niższa od 1200°C, zatem uwolnienia z tej powierzchni następują w drodze bardzo powolnej dyfuzji i wyrzucania jąder dzięki energii odrzutu fragmentów rozszczepienia. Natomiast temperatura powierzchni otworu wewnętrznego w pastylce paliwowej zależy od jej obciążenia cieplnego i w przypadku prętów tyjju WWER-1000 przekracza 1700°C w centrum rdzenia, gdzie obciążenia cieplne są najjvyzsze, a pozostaje w granicach 1300 - 1700°C na pozostałej długości pręta.

Dla sprawdzenia, jaki w]>ływ ma temperatura powierzchni wewnętrznej na wydzielanie produktów rozszczepienia przeprowadzono za pomocą kodu WYCHOD [85] obliczenia wydzieleń dla radionuklidow o różnych stałych rozpadu X. Uzyskane wyniki pokazano na rys. 4.1 w postaci dwóch linii - jednej dla temperatury w środku paliwa przekraczającej

1700°C, drugiej dla temperatury między 1300°C a 1700°C. W rzeczywistości temperaturę 1700°C przekroczy tylko mała frakcja łącznej objętości paliwa świeżego, a w przypadku paliwa wypalonego temperatura maksymalna będzie niższa od 1700°C. Co więcej, na znacznej długości temperatury maksymalne pastylek paliwowych będą niższe od 1300°C. Przyjęcie krzywej dolnej - uzyskanej dla temperatur w centrum paliwa zawierających się w przedziale od

1300 do 1700°C na całej długości paliwa - byłoby więc założeniem bezpiecznym.

Rys.4.1. Frakcje radionuklidów wydzielone z paliwa do przestrzeni gazowej pręta paliwowego

Wartości wydzieleń podane pierwotnie (1980) przez Pawlenkę [92] zawierają się w granicach między tymi dwiema krzywymi, jak widać z rozmieszczenia punktów odpowiadających tym wydzieleniom na rys. 4.1. Wyjątkiem jest ¹³³Xe, dla którego wg danych [92] frakcja wydzielona z paliwa miała być wyższa nie tylko od frakcji wydzielonego jodu ^{1 3 1}I, ale i od górnej granicy wydzieleń wynikającej z metodyki [19]. Wobec tego, że współczynnik dyfuzji

133Xe jest w obszarze wysokich temperatur znacznie niniejszy niż współczynnik dyfuzji I,

133-,

wydzielenia Xe muszą być nieco mniejsze niż jodu. Stwierdzenie to popierają liczne wyniki porównawczych badań doświadczalnych. Aby utrzymać zapas bezpieczeństwa, frakcję wydzielonego ^ł Xe przyjęto równą frakcji wydzielonego jodu ^{1 3 1}I i bliską granicy odpowiadającej temperaturze 1700°C na powierzchni otworu wewnętrznego.

Na rys. 4.1 naniesiono także wyniki pomiarów wydzieleń radionuklidów jodu z paliwa WWER-1000 uzyskane w ośrodku im. Kurczatowa [24]. Widać, że punkty te leżą poniżej wartości określonych z modeli obliczeniowych.

Dla porównania można ocenić wydzielenia z paliwa WWER-1000 o średnim obciążeniu cieplnym 39 kW/m przy użyciu modelu wydzieleń opracowanego przez Beyera i Hanna, opisanego w pracy [31]. Podstawmy do wzoru:

f^k = 0,05 Xi + 0.141 X² + 0,807 X³ + 1,0 X4

frakcje objętości paliwa w obszarach o różnych temperaturach, a mianowicie [94]:

Xo = 70,1% (temperatury poniżej 1200°C) Xi = 9,9 % (temperatury od 1200 do 1400°C) X² = 12% (temperatury od 1400 do 1700°C) X³ = 8% (temperatury od 1700 do 2800X)

Przyjmiemy też, że wydzielenia z obszaru o temperaturze poniżej 1200°C są tylko skutkiem wydzielania jąder produktów rozszczepienia wskutek odrzutu po rozszczepieniu jąder uranu, co daje frakcję wydzieleń równą 0,002. Otrzymujemy wówczas łącznie frakcję wydzielonych gazowych produktów rozszczepienia o długim okresie połowicznego rozpadu równą:

f^k = 70,1% x 0.002 + 9,9% x 0,005 + 12% x 0,141 + 8% x 0,807 = 8,7%.

Wobec tego, że wartości te dotyczą nuklidów trwałych i długożyciowych, z porównania z rys.

4.1 wynika, że dane dla radionuklidów z X > 10"⁶ s"¹ przedstawione w [24] są wartościami bezpiecznymi. Dlatego też w dalszych rozważaniach model i wyniki uzyskane w [24] będą przyjmowane jako podstawa do obliczeń.

4.2.2 Stałe produkty rozszczepienia

Wydzielenia cezu do obszaru porów międzykrystalicznych są nieco mniejsze od wydzieleń jodu, np. wg pracy Lorenza [55] wynoszą one około 21%, gdy dla jodu są one równe 25%.

Jest to obserwacja zgodna z założeniami odnośnie współczynników szybkości uwolnień przyjmowanymi w metodyce NRC [1] i w kodzie CORSOR [61], jak widać z porównań przedstawionych w tabeli 3.13. Porównanie wyników doświadczalnych z PBF [14, 45]

wskazuje, że frakcja cezu poza wnętrzem kryształów UO2 jest nieco mniejsza w temperaturach poniżej 1200°C. Z krzywych przyjmowanych przez NRC [1] pokazanych na rys. 3.21 widać, że szybkość wydzielania cezu jest wyraźnie mniejsza niż jodu, a poniżej 500°C różnica przekracza jeden rząd wielkości. Wobec tego, że temperatura zewnętrznej powierzchni pastylek wynosi od 600 do 800°C, można byłoby przyjąć, że frakcja wydzielonego cezu będzie mniejsza niż jodu. Potwierdza to obserwacja Lorenza [61], który stwierdził, że po rozszczelnieniu koszulek w PBF do chłodziwa wydzieliła się frakcja jodu równa 0,04%

i frakcja cezu równa 0,02% całkowitej aktywności tych nuklidów w paliwie. Dla zapewnienia jednak marginesu bezpieczeństwa, będziemy zakładali, że frakcja cezu wydzielona z pastylek

UO2 jest taka sama jak frakcja ^{1 3 ł}I.

Wydzielenia innych stałych produktów rozszczepienia z pastylek UO2 pod koszulkę określono przy pomocy kodu REFRAC w oparciu o stosunek współczynnika dyfuzji określonego przez Andriesse'a dla danego izotopu do współczynnika dyfuzji cezu [21].

Stosując wzory i współczynniki podane przez Andriesse'a i przytoczone w tabeli 3.11 otrzymamy współczynnik/j w temperaturze 800°C, a więc górnej temperaturze koszulki, równy dla Cs 9,2 * 10"¹¹ s"¹, dla Ba 2.8 * 10"¹² s'¹, dla Sr 3,2 x 10"¹² s\ dla Ru 10'²⁷ s"¹ i dla Ce 3,6 x 10" s*. Wbrew wcześniejszym sformułowaniom Łuzanowej, Pawlenko w późniejszej pracy [24] uważa, że wielkość uwolnień produktów rozszczepienia w drodze odrzutu po rozszczepieniu jest zaniedbywalnie mała w porównaniu z uwolnieniami na drodze dyfuzji. Powodem tego jest fakt, że długość drogi swobodnej fragmentu rozszczepienia w szczelinie gazowej jest wielokrotnie większa od grubości szczeliny, tak że atom wybity z UO² zostanie wbity w koszulkę cyrkonową i pozostanie pod jej powierzchnią. Dlatego decydującą rolę w określeniu wielkości wydzieleń odgrywa współczynnik dyfuzji w ziarnach UO2 i stan lotności danego nuklidu.

4.2.3. Metoda oceny wydzieleń produktów rozszczepienia pod koszulkę przyjęta w obliczeniach

W obliczeniach wydzieleń produktów rozszczepienia pod koszulkę przyjęto metodykę opracowaną przez specjalistów z Ośrodka im. Kurczatowa [19] z wykorzystaniem danych dla paliwa produkcji radzieckiej. Oparta jest ona na obserwacjach metalurgicznych, w których stwierdzono, że w napromienionym dwutlenku uranu powstają dwie strefy strukturalne:

- w temperaturach od 1300 do 1700°C w UO² zachodzi dopiekanie i zagęszczanie ziaren, prowadzące do powstania strofy ziaren izotropowych, noszącej nazwę strefy wzrostu kryształów równoosiowych;

- w temperaturach powyżej 1700°C możliwa jest migracja pierwotnych porów i dużych pęcherzyków gazowych w kierunku zgodnym z gradientem temperatury ku środkowi pastylki, co prowadzi do powstawania strefy kryształów iglastych, których gęstość zbliżona jest do gęstości teoretycznej.

Analiza wydzieleń produktów rozszczepienia z paliwa napromienianego w reaktorze MR i innych reaktorach radzieckich doprowadziła do opracowania teorii ruchu produktów rozszczepienia wewnątrz ziaren, a następnie w strefach o temperaturze powyżej 1300°C poprzez pęcherzyki rozmieszczone na granicach ziaren, łączące się w wyższych temperaturach w sieć tuneli gazowych aż do centralnego otworu w pastylce paliwowej.

Wzory zaproponowane przez Łuzanową i Sławiagina [19] zostały wykorzystane przy opracowywaniu kodu WYCHOD, który powstał w Instytucie Energii Atomowej w Świerku i został użyty do obliczeń wydzieleń produktów rozszczepienia z paliwa reaktora WWER-440 w pracy [85].

W kodzie tym zakłada się zgodnie z wnioskami z pracy [19], że w obszarze niskotemperaturowym (T= 1300°C) ucieczka produktów rozszczepienia z dwutlenku uranu zachodzi głównie w drodze odrzutu jąder fragmentów rozszczepienia po rozszczepieniach, a dla paliwa z otworem centralnym o średnicy d^w stosunek liczby jąder uwolnionych z paliwa R do liczby jąder powstających w paliwie B można opisać wzorem

gdzie: p - zasięg fragmentów rozszczepienia w paliwie wynoszący 5 x 10"⁶ m dla jąder o masie atomowej około 140 i 9 x 10"⁶ m dla jąder o masie atomowej ok. 90; d^w, d² - wewnętrzna i zewnętrzna średnica pastylki paliwowej.

Wobec tego, że poza bezpośrednią ucieczką w chwili rozszczepienia możliwa jest także ucieczka atomów produktów rozszczepienia wskutek wybijania ich przez inne atomy (proces odparowania paliwa w miejscach przejścia fragmentów rozszczepienia), łączną frakcję produktów rozszczepienia wydzielonych z paliwa w obszarze niskotemperaturowym określić można ze wzoru:

n

gdzie: p - średni zasięg produktów rozszczepienia równy 7 * 10"⁶ m;

= 10"²⁵ m³ - objętość paliwa odparowywana przy przejściu fragmentu rozszczepienia przez materiał paliwowy;

Rf - liczba rozszczepień na sekundę w pręcie paliwowym;

V - objętość pręta paliwowego;

k* - średnia wartość kwadratów współczynników rozkładu pionowego strumienia neutronów w pręcie paliwowym;

Wzór ten można stosować tylko do radionuklidów, których stała rozpadu nie jest mniejsza niż 10"* s*¹. Do obliczania uwolnień izotopów stabilnych i długożyciowych (X < 10"⁶ s"¹) wzór ten nie nadaje się, ponieważ nie uwzględnia on zubożenia zawartości takich nuklidów w warstwie granicznej paliwa, a także ich możliwego uwalniania z zamkniętych porów wskutek dyfuzji wzdłuż granic ziaren.

Dla obszaru wysokotemperaturowego, dla pręta o gęstości rozszczepień P, odwrotność drogi atomu radionuklidu w ciągu średniego czasu życia od miejsca powstania do miejsca rozpadu Q określa się ze wzoru:

fi = K

X, + -2-P

gdzie: d^p - średnica poru, równa średnio 2 x 10"⁹ m;

m - koncentracja porów, równa 4,7 * 10²³ m'³; K4 - stała termodyfuzji równa 0,5;

Xi - stała rozpadu promieniotwórczego izotopu /.

Ucieczka względna do porów międzyziarnistych określona jest wzorem

_ 1 - exp (-QH

JPM

gdzie HQ - długość ziarna, równa 5 * 10"⁵ m.

Ucieczka z porów międzyziarnistych do otworu centralnego w obszarze o temperaturze T> 1700°C określona jest wzorem

/«. = S

(l700)f

x

7

° + 8

(1700) + (R/B),

W obszarze o temperaturze od 1300 do 1700°C ucieczka do otworu centralnego określona jest

podobnym wzorem, w którym zamiast 8²(1700) i 83(1700) występują współczynniki §2(1300) i 8³(1300).

Zgodnie z danymi doświadczalnymi przytoczonymi w [19] wartości współczynników opisujących frakcje produktów rozszczepienia uciekających bezpośrednio z obszaru paliwowego o danej temperaturze wynoszą:

dla7>1700^oC

dla 1300 < T< 1700°C S³(1700)=l,5x 10' 8³(1300) = 7 x

,-3

Kwadrat głębokości względnej, z której uchodzą produkty rozszczepienia, wynosi w zależności od temperatury paliwa:

dla T> 1700°C

dla 1300 < T< 1700°C 8²(1700) = 5,5 x 10' 8²(1300) = 2 x 10

-2

Czas życia zamkniętego poru przyjmujemy zgodnie z danymi doświadczalnymi równy T = 4 x 10⁵ s.

Po uwzględnieniu powyższych danych otrzymuje się współczynniki wydzieleń do szczeliny pod koszulką podane w tabeli 4.2.

Uwzględniając zależność wydzieleń gazowych i lotnych produktów rozszczepienia do tuneli międzykrystalicznych w funkcji stałej rozpadu promieniotwórczego X podaną na rys. 4.2 według Łuzanowej i Sławiagina [19] otrzymujemy frakcje radionuklidów w porach międzykrystalicznych określone w tabeli 4.3.

=0.4

Stalą rozpadu A, S

Rys.4.2. Wydzielanie produktów rozszczepienia do porów wewnątrzkrystalicznych (mikropęcherzyków) w temperaturze powyżej 1300°C odniesione do wydzielania I [19]

Tabela 4.2. Wydzielenia produktów rozszczepienia z pastylek UO2 pod koszulkę w paliwie wypalonym łypu Stałe produkty rozszczepienia

s yS r

Tabela 4.3. Frakcje radionuklidów w porach międzyziarnistych w paliwie wypalonym typu WWER-1000 Nuklid

4.3. Wydzielanie produktów rozszczepienia z paliwa typu WWER o małym wypaleniu