0 bardzo małym wypaleniu, niezależnie od analiz dla paliwa wypalonego trzeba określić przewidywane wydzielenia produktów rozszczepienia z paliwa o wypaleniu śladowym.
Literatura podaje szereg danych świadczących o tym, że wydzielenia przy małych wypaleniach są zdecydowanie mniejsze niż przy wypaleniach dużych. Na wstępie zapoznajmy się z wynikami, uzyskanymi w Halden w toku badań wydzieleń produktów rozszczepienia z dwóch zestawów paliwowych w ciągu całego okresu ich napromieniania, od zera do 7il7MWd/kgU.
2.1. Badania podłużne wydzielania produktów rozszczepienia w funkcji wypalenia przeprowadzone w Halden
W Halden przeprowadzono badania wydzielania gazowych produktów rozszczepienia 1 izotopów jodu z dwóch prętów paliwowych pracujących pod obciążeniem cieplnym w granicach do 30 kW/m. Gazy szlachetne były podczas napromieniania wymywane ze szczeliny pod koszulką za pomocą helu stosowanego jako gaz nośny i mierzone spektrometrem gamma. Wyniki pomiarów przedstawiono w postaci stosunku (R/B), tj.
stosunku szybkości wydzielania izotopu z paliwa (R - release) do szybkości jego powstawania w paliwie (B - birth). Jod nie jest gazem w temperaturze pokojowej i ulega osadzaniu na ściankach, dlatego też nie jest mierzony bezpośrednio. Jednakże w wyniku rozpadu jodu powstaje ksenon. Dlatego mierząc aktywność ksenonu powstającego z rozpadu wkrótce po napromienieniu można określić ilość l 3 5I, ł 3 3I i 1 3 1I wydzielanych z paliwa. Niestety nie można podobną metodą mierzyć wydzieleń cezu, ponieważ jego rozpad nie prowadzi do powstawania gazowych radionuklidów.
W tabeli 2.1 przedstawiono zestawienie wielkości (R/B) w funkcji czasu napromieniania i wypalenia oprzyrządowanych zestawów paliwowych IFA 430 i IFA 504 według pracy Appelhansa [38]. Wybrane wyniki przedstawiono graficznie na rys. 2.1, który ilustruje wpływ wypalenia na wydzielanie produktów rozszczepienia. Początkowy spadek wydzielania produktów rozszczepienia w zestawie EFA 504 jest powodowany spiekaniem i wynikającą stąd redukcję porowatości paliwa. Efekt ten zanika po osiągnięciu wypalenia około 2 MWd/kg.
103| • • • • • • ' ' - " — - ' •
IFA-430
Łąezsnto porów ml«dzyii»m«ych
« 10 Wypalanie,
Rys.2.ł. Stosunek powierzchni rzeczywistej wraz z otwartymi porami do powierzchni geometrycznej przy założeniu 7 pęknięć promieniowych na pastylkę, obliczony w oparciu o pomiary R/B w IFA 504 i 430 [38]
Tabela 2.1. Zestawienie frakcji uwolnień R/B produktów rozszczepienia z prętów EFA-430 nr 2 i IFA-504 nr 2 [38]
Różnice w wielkościach bezwzględnych wydzieleń (R/B) między IFA 430 i IFA 504 są wynikiem różnic występujących w długości i rozkładzie mocy paliwa. Konstrukcja obu prętów jest taka sama, podobnie ten sam jest typ paliwa i warunki eksploatacyjne (temperatura i moc).
W zestawie IFA-430 nie mierzono zmian R/B na początku napromieniania, ale ze względu na jego podobieństwo z zestawem IFA 504 uważa się, że zachodzą w nim podobne zmiany.
Z wyników pomiarów widać jasno, że przy wypaleniach od 10 do 15 MWd/kg zachodzi wyraźna zmiana w wydzielaniu gazowych produktów rozszczepienia, mianowicie w stosunku do wydzielania, przy wypaleniu 8 MWd/kg następuje wzrost R/B około 10 razy. Zachowanie
138Xe, ^Kr i 1 3 3I jest podobne, mianowicie R/B wzrasta około 10-krotnie przy wypaleniach powyżej 10 MWd/kg. Wzrost ten zbiega się z okresem, w którym średnia moc pręta została zwiększona z 25 kW/m do 35 kW/m. Jednakże w całym okresie napromieniania mierzona temperatura paliwa na osi pręta wzrosła tylko o 2%. W połączeniu z faktem, że wzrost R/B zaobserwowano zarówno w paliwie o wysokim (35 kW/m), jak i o niskim (20kW/m) obciążeniu cieplnym, wskazuje to na fakt, że wzrost wydzielania związany jest ze zmianami w mikrostrukturze paliwa.
Głównymi przyczynami zwiększenia się wydzielenia produktów rozszczepienia ze wzrostem wypalenia są: zmiana struktury paliwa oraz towarzyszące jej rozszerzanie sieci powiązanych ze sobą porowatości i tuneli na granicach ziaren, które skutecznie przepuszczają lotne produkty rozszczepienia z wnętrza paliwa do jego powierzchni.
2.2. Zależność R/B od odkrytej powierzchni paliwa
Rolę wzajemnie powiązanych tuneli i porowatości na granicach ziaren ilustruje korelacja danych z wydzieleniami określonymi za pomocą prostej teorii dyfuzji. Wielkość R/B można opisać jako wielkość zależną od procesu dyfuzji atomowej za pomocą równania:
RIB =
gdzie: {3 - stosunek rzeczywistej powierzchni z uwzględnieniem efektu porowatości do powierzchni geometrycznej,
(S/V)o - stosunek powierzchni geometrycznej paliwa do jego objętości, K - stała dla danej zależności nuklidu macierzystego i pochodnego, D - stała dyfuzji,
X - stała rozpadu promieniotwórczego.
Powyższe równanie dotyczy lokalnego odcinka paliwa pracującego w stałej temperaturze i przy stałej gęstości mocy. Jednakże w czasie badań wewnątrzrdzeniowych w pręcie paliwowym występują zmiany osiowe i promieniowe. Turnbull [17] zastosował procedurę całkowania numerycznego do określenia całkowitego stosunku (R/B) i średniego współczynnika P w oparciu o ocenione wielkości lokalnej gęstości mocy i temperatury wzdłuż pręta paliwowego. Na rys. 2.2 pokazano wyniki tej procedury w funkcji wypalenia.
Zmniejszanie wartości P w początkowym okresie wynika ze spiekania paliwa i związanego z tym wygładzania jego powierzchni, natomiast późniejszy wzrost wartości |3 powodowany
2000
1000
. 500
200
100 i
xS
li 4/
--ye
1 2 3 4 5 6 7 8 Wypalenie, MWd/kg
Rys.2.2. Zależność S/ Fod wypalenia przy wielkości ziaren 10 jun [17]
jest pękaniem paliwa i rozwojem tuneli na granicach ziaren, tworzonych wskutek naprężeń na granicach ziaren, wzrostu pęcherzyków międzyziarnistych i mikropęknięć paliwa.
W stanie początkowym przed napromienieniem o polu powierzchni odkrytych porów decyduje gęstość paliwa, jak pokazano na rys. 2.3 i 2.4. W miarę napromieniania porowatość paliwa najpierw maleje wskutek spiekania UO2, jak ilustruje rys. 2.1, następnie rośnie wskutek wydzielania gazowych produktów rozszczepienia.
10
8
4
2
1
\
\
?
1
\
\
o c •
(xxv
\
tamten*
iponre*
N
tan*
~~— —
-\
103
102
— — —
-0
a 0
V
0 do100
2, % gc«io4ci ieoretyczn«j
Rys.2.3. Zależność porowatości paliwa od jego gęstości [47]
80 85 SO S5
Względna gęstość UO2, %
Rys.2.4. Zależność między gęstością względną a polem powierzchni odbytych porów [48, 49]
Paliwo może być gruboziarniste: rozmiary ziaren 15-30 um, pory wewnątrz ziaren 1 um, międzyziarniste 1 5 - 3 0 um, lub drobnoziarniste - ziarna 7 - 1 0 um [24]. Gęstość paliw radzieckich waha się od 10,3 do 10,8 g/cm3. Wskutek dopiekania radiacyjnego gęstość paliwa rośnie. Ale wyniki badań doświadczalnych paliwa gruboziarnistego wytwarzanego w krajach WNP świadczą o jego wysokiej stabilności - zmiana gęstości w paliwie WWER nie przekracza
0,5 % [24]. Dła paliwa drobnoziarnistego sytuacja jest inna, a zmiana porowatości wyraża się wzorem:
Pt/P0