Widok Tom 69 Nr 3 (2017)

Trójwymiarowa rekonstrukcja mikrostruktury

polikrystalicznego tlenku glinu

metodą teselacji Laguerre’a

Grzegorz Grabowski

AGH Akademia Górniczo-Hutnicza, Wydział Inżynierii Materiałowej i Ceramiki al. A. Mickiewicza 30, 30–059 Kraków

e-mail: grzegorz.grabowski@agh.edu.pl

Streszczenie

Trójwymiarowa mikrostruktura polikrystalicznego tlenku glinu została zrekonstruowana w oparciu o wyniki mikroskopowej analizy rzeczywistej mikrostruktury α-Al2O3 z wykorzystaniem teselacji Laguerre’a. Na podstawie obrazów SEM spieków, obliczono wartości

średnic zastępczych ziaren i wartości współczynnika kształtu. Ustalone parametry mikrostruktury wykorzystano w teselacji Laguerre’a. Dodatkowo wprowadzono warunek periodyczności dla generowanych domen. Uzyskano w ten sposób trójwymiarowe periodyczne modele o wymiarach od 5 μm × 5 μm × 5 μm (zawierające 61 ziaren) do 30 μm × 30 μm × 30 μm (zawierające 13220 ziaren). W przypad-ku uzyskanych modeli syntetycznych mikrostruktur wyznaczono wartości średnic zastępczych i współczynnika kształtu. Porównanie rozkładów tych parametrów z wartościami ustalonymi na podstawie mikroskopowej analizy mikrostruktury wykazało dobrą zgodność pomiędzy wartościami modelowymi, a zmierzonymi dla polikrystalicznego Al2O3. Dla syntetycznych mikrostruktur ustalono ponadto

wartości kątów dwuściennych, które również wykazały dobrą zgodność z danymi literaturowymi. Zaprezentowane modele będą stano-wić podstawę do dalszych prac związanych z analizą właściwości termomechanicznych ceramicznych materiałów polikrystalicznych.

Słowa kluczowe: teselacja Laguerre’a, mikrostructura, Al2O3, rekonstrukcja trójwymiarowa mikrostruktury

3D-RECONSTRUCTION OF POLYCRYSTALLINE ALUMINIUM OXIDE MICROSTRUCTURE BY THE LAGUERRE TESSELLATION

3-D microstructure of polycrystalline aluminium microstructure has been reconstructed on the basis of microscopic analysis results of actual α-Al2O3 microstructure by using Laguerre tessellation. SEM images of sintered bodies were used to calculate values of

equiva-lent grain diameters and shape coefficient which then the Laguerre tessellation utilised for the 3D-reconstruction. The condition of periodicity has been additionally introduced for the generated domains. 3D periodical models of sizes ranging from 5 μm × 5 μm × 5 μm (61 grains content) to 30 μm × 30 μm × 30 μm (13220 grains content) were obtained in this way. Values of equivalent grain diameters and shape coefficients were determined for the synthetic microstructures. A comparison between distributions of the latter parameters and the analogous distributions originated from the polycrystalline Al2O3 SEM image analysis showed good compatibility. Dihedral angles

of the synthetic microstructures also showed good compatibility with the literature reported data. The presented models will constitute the basis of further works on analysis of thermomechanical properties of polycrystalline materials.

Keywords: Laguerre tessellation, Microstructure, Al2O3, 3D-reconstruction of microstructure

1.

Wstęp

Wiele makroskopowych właściwości materiałów polikry-stalicznych, zarówno ceramicznych jak i metalicznych, za-leży od ich mikrostruktury. Pełny opis zjawiska deformacji, pękania, rozszerzalności cieplnej i innych procesów zde-terminowanych mukrostrukturą wymaga uwzględnienia od-działywań występujących na poziomie pojedynczych ziaren. Takie ich cechy jak rozmiar, kształt i wzajemna orientacja silnie wpływają, a niekiedy decydują, o wielu istotnych wła-ściwościach materiału w makroskali. Dlatego w ostatnich latach rozwijane są metody generowania trójwymiarowych modeli mikrostruktury, mogące stanowić wirtualny ekwiwa-lent rzeczywistych materiałów polikrystalicznych. Modele te wykorzystywane są w symulacjach numerycznych,

słu-żących do analizy właściwości tych materiałów. Stanowią one uzupełnienie metod doświadczalnych, co pozwala le-piej zrozumieć zjawiska decydujące o właściwościach oraz obniżyć koszty prowadzonych badań podstawowych, jak i stosowanych.

Metody wykorzystywane do odtwarzania mikrostruktur można podzielić na dwa główne nurty. Jeden z nich to re-konstrukcja oparta na informacjach pozyskanych technikami tomografii rentgenowskiej (ang. X-ray microtomography) [1– 3], mikroskopii skaningowej czy dyfrakcji elektronów wstecz-nie rozproszonych w połączeniu z techniką FIB, wykorzy-stującą zogniskowaną wiązką jonów (SEM/FIB, EBSD/FIB) [4–6], co pozwala na rejestrację danych zbieranych warstwa po warstwie. Techniki, wraz z oprogramowaniem pozwalają-cym na akwizycję i analizę danych, umożliwiają odtworzenie

trójwymiarowej mikrostruktury [7]. Jednak z uwagi na wy-sokie koszty i ograniczenia techniczne, dotyczące rodzaju materiału czy rozmiaru analizowanej przestrzeni i rozdziel-czości, aktualnie nie są jeszcze szeroko stosowane [8].

Drugi kierunek związany jest z metodami matematyczny-mi, wykorzystującymi metodę Monte Carlo i teselację [9–11] do generowania syntetycznych mikrostruktur. Pozwala to nie tylko na uzyskanie modelu odwzorowującego topo-logię polikryształów, ale np. na analizę zjawiska wzrostu ziaren podczas spiekania [12–14]. Szybki rozwój algoryt-mów w połączeniu z rosnącą mocą szeroko dostępnych stacji roboczych, pozwala na relatywnie tanie pozyskiwanie użytecznych mikrostruktur mogących stanowić podstawę do dalszych analiz numerycznych (np. metodą elementów skończonych FEA).

2.

Materiał i metody

Rekonstrukcję mikrostruktury przeprowadzono dla poli-krystalicznego tlenku glinu. Materiał referencyjny stanowił

spiek α-Al2O3 uzyskany z komercyjnego proszku TM-DAR

(TAIMEI Chemicals), spiekanego swobodnie w temperatu-rze 1400 °C. Dla uzyskanych w ten sposób próbek wykona-no zgłady, których powierzchnię trawiowykona-no termicznie, aby uwidocznić granice międzyziarnowe.

Obrazy mikrostruktury uzyskano przy pomocy ska-ningowego mikroskopu elektronowego Nova NanoSEM 200 – FEI. Następnie zostały one poddane wstępnemu przetwarzaniu, mającemu na celu redukcję szumu oraz korekcję nierównomiernego oświetlenia tła. Tak przygo-towane obrazy przekształcono do postaci binarnej, dla której sporządzono mapy odległości (ang. distance map), a następnie wykonano segmentację wododziałową (ang.

watershed) oraz indeksację (Rys. 1). Dla uzyskanych w ten

sposób obiektów określono podstawowe parametry mi-krostruktury: powierzchnię cząstek Ap, obwód cząstek

Pp, współczynnik kształtu c (c = 4π∙Ap/Pp2) i średnicę

za-stępczą deq. Wszystkie operacje analizy obrazu

przepro-wadzono przy pomocy pakietu ImageJ (licencja Public Domain) [15, 16]. a) b) c) d) Rys. 1. Analiza mikrostruktury: a) obraz wejściowy mikrostruktury spieku Al2O3, b) obraz po operacjach wstępnych (redukcja szumu,  wyrównanie histogramu, korekcja nierównomiernego oświetlenia tła), c) mapa odległości (distance map), d) wynikowy obraz po seg-mentacji i indeksacji.

Fig. 1. Analysis of microstructure: a) input image of sintered Al2O3 microstructure, b) image after preliminary operations (noise reduction, equal-ization of histogram, correction of non-uniform lighting of background), c) distance map, d) resultant image after segmentation and indexation.

Tabela 1. Wyniki analizy mikrostruktury polikrystalicznego tlenku glinu.

Table 1. The results of analysis of polycrystalline aluminium oxide microstructure.

Ilość zaindeksowanych cząstek

Średnia powierzchnia cząstki

[μm2_]

Średni obwód cząstki

[μm] Średni współczynnik kształtu

Średnia średnica zastępcza

[μm]

4740 1,61 4,93 0,748 1,43

Tabela 2. Parametry wykorzystane w do teselacji. Table 2. Parameters used for tessellation.

Objętość rekonstruowanej mikrostruktury – a3

[μm3_] Ilość ziaren Ilość realizacji

125 61 21 1000 490 20 8000 3917 16 27000 13220 2 a) b) c) d) Rys. 2. Przykładowe syntetyczne mikrostruktury o różnych rozmiarach rekonstruowanej przestrzeni: a) 125 μm3, b) 1000 μm3, c) 8000 μm3_, d) 27000 μm3_. Fig. 2. Exemplary synthetic microstructures of different size of reconstructed space: a) 125 μm3_{, b) 1000} μm3_{, c) 8000} μm3_{, d) 27000} μm3_.

Do rekonstrukcji mikrostruktury polikrystalicznego tlenku gli-nu zastosowano teselację Laguerre’a. Metoda ta często okre-ślana jest mianem ważonej teselacji Voronoi’a i opiera się na podziale przestrzeni na regiony (ziarna), których rozmiary mogą być określone parametrycznie. Pozwala to na lepsze przybliże-nie mikrostruktury rzeczywistych materiałów polikrystalicznych w porównaniu do klasycznej teselacji Voronoi’a [17–19].

Teselację przeprowadzono dla sześcianów o różnych rozmiarach, określonych przez długość krawędzi a równą kolejno: 5 μm, 10 μm, 20 μm i 30 μm. Ilość wypełniających je ziaren została dobrana tak, aby średnia objętość ziarna odpowiadała wartości ustalonej na podstawie analizy rze-czywistej mikrostruktury. Zróżnicowanie rozmiarów ziaren zostało zadane w postaci parametrów rozkładu logaryt-miczno-normalnego, którym dopasowano rozkłady wartości średnic zastępczych. Podobnie postąpiono z wartościami współczynnika kształtu. Dodatkowym założeniem narzuco-nym na generowane mikrostruktury była ich periodyczność. Obliczenia wykonano przy pomocy programu Neper (licen-cja GNU General Public License) [20, 21].

Rys. 3. Porównanie rozkładów wartości średnic zastępczych dla  rzeczywistej mikrostruktury z rozkładami dla syntetycznych mik-rostruktur jako funkcja wymiaru rekonstruowanej przestrzeni a. Fig. 3. Comparison of equivalent diameter distributions for actual and synthetic microstructures as a function of size a of recon-structed space.

Rys. 4. Porównanie rozkładów wartości współczynnika kształtu  dla rzeczywistej mikrostruktury z rozkładami dla syntetycznych  mikrostruktur jako funkcja wymiaru rekonstruowanej przestrzeni a. Fig. 4. Comparison of shape coefficient distributions for actual and  synthetic microstructures as a function of size a of reconstructed space.

Rys. 5. Histogram wartości kątów dwuściennych dla syntetyc-znych mikrostruktur przy a = 30 μm.

Fig. 5. Dihedral angle histogram of synthetic microstructures at  a = 30 μm.

potwierdziło przydatność metody do rekonstrukcji mikro-struktury materiałów polikrystalicznych.

W trakcie pracy uzyskano szereg syntetycznych mikro-struktur o różnych rozmiarach i ilości ziaren: od kilkudziesię-ciu, dla najmniejszej objętości równej 125 μm3_{, do}

kilkuna-stu tysięcy dla objętości 27000 μm3_{. Możliwość uzyskiwania}

tak dużej populacji ziaren, przy akceptowalnym koszcie obliczeniowym, jest istotna w perspektywie zastosowania tej metody w symulacjach właściwości mechanicznych czy cieplnych dla materiałów polikrystalicznych, które planowa-ne są w dalszych etapach pracy.

Podziękowania

Praca została wykonana z wykorzystaniem Infrastruk-tury PLGrid i była wspierana finansowo przez Ministerstwo Nauki i Szkolnictwa Wyższego z dotacji na działalność sta-tutową AGH w roku 2017 w ramach umowy 11.11.160.617.

Literatura

[1] Maire, E., Withers, P. J.: Quantitative X-ray tomography,

Int. Mater. Rev., 59, (2014), 1–43. doi:10.1179/174328041

3Y.0000000023.

[2] Salvo, L., Cloetens, P., Maire, E., Zabler, S., Blandin, J. J., Buffière, J. Y., et al.: X-ray micro-tomography: an attractive characterization technique in materials science, Nucl.

In-struments Methods Phys., 200, (2003), 273–286.

[3] Reischig, P., King, A., Nervo, L., Viganó, N., Guilhem, Y., Palenstijn, W. J., et al.: Advances in X-ray diffraction con-trast tomography: flexibility in the setup geometry and ap-plication to multiphase materials, J. Appl. Crystallogr., 46, (2013), 297–311. doi:10.1107/S0021889813002604. [4] Uchic, M. D., Holzer, L., Inkson, B. J., Principe, E. L.,

Mun-roe, P.: Three-Dimensional Microstructural Characteriza-tion Using Focused Ion Beam Tomography, MRS Bull., 32, (2007), 408–416. doi:10.1557/mrs2007.64.

[5] Bobrowski, P., Pędzich, Z., Faryna, M.: Three-dimensional microstructural characterization of porous cubic zirconia,

Mi-cron., 78, (2015), 73–78. doi:10.1016/j.micron.2015.07.004.

[6] Groeber, M. A., Haley, B. K., Uchic, M. D., Dimiduk, D. M., Ghosh, S.: 3D reconstruction and characterization of polycrystalline microstructures using a FIB–SEM system,

Mater. Charact., 57, (2006), 259–273.

doi:10.1016/j.match-ar.2006.01.019.

[7] Schlüter, S., Sheppard, A., Brown, K., Wildenschild, D.: Im-age processing of multiphase imIm-ages obtained via X-ray mi-crotomography: A review, Water Resour. Res., 50, (2014), 3615–3639. doi:10.1002/2014WR015256.

[8] Madej, L.: Digital/virtual microstructures in application to metals engineering – A review, Arch. Civ. Mech. Eng., 17, (2017), 839–854. doi:10.1016/j.acme.2017.03.002.

[9] Kumar, S., Kurtz, S. K., Banavar, J. R., Sharma, M. G.: Prop-erties of a three-dimensional Poisson-Voronoi tesselation: A Monte Carlo study, J. Stat. Phys., 67, (1992), 523–551. doi:10.1007/BF01049719.

[10] Ghosh, S., Lee, K., Moorthy, S.: Multiple scale analysis of heterogeneous elastic structures using homogeniza-tion theory and voronoi cell finite element method, Int.

J. Solids Struct., 32, (1995), 27–62. doi:10.1016/0020–

7683(94)00097-G.

[11] Fritzen, F., Böhlke, T., Schnack, E.: Periodic three-dimen-sional mesh generation for crystalline aggregates based on Voronoi tessellations, Comput. Mech., 43, (2009), 701–713. doi:10.1007/s00466–008–0339–2.

[12] Telley, H., Libeling, T. M., Mocellin, A.: The Laguerre model of grain growth in two dimensions II. Examples of coarsen-ing simulations, Philos. Mag. Part B., 73, (1996), 409–427. doi:10.1080/13642819608239126.

3. Wyniki

Wyniki analizy mikrostruktury zebrano w Tabeli 1. Roz-kłady wartości średnic zastępczych dopasowano rozkła-dem logarytmiczno-normalnym. Uzyskane parametry roz-kładu wynoszą (mediana μ i odchylenie standardowe σ): μ = 1,332, σ = 0,525. Podobnie postąpiono z wartościami współczynnika kształtu, jednak dopasowany został jego odwrócony rozkład wartości (1 – c). Uzyskane parametry rozkładu logarytmiczno-normalnego wynoszą: μ = 0,2524, σ = 0,0916.

Wyznaczone parametry rozkładu średnic zastępczych i współczynnika kształtu zastosowano do teselacji. Dla kolejnych rozmiarów rekonstruowanych mikrostruktur obli-czono również ilość ziaren. Parametry te zestawiono w Ta-beli 2, a przykładowe syntetyczne mikrostruktury uzyskane podczas pracy przedstawia Rys. 2. Teselację powtarzano wielokrotnie, uzyskując w ten sposób wiele losowych reali-zacji dla każdego rozmiaru przestrzeni.

3.1. Walidacja

Do potwierdzenia zgodności zrekonstruowanych mikro-struktur z przyjętymi założeniami wykorzystano wartości średnic zastępczych oraz współczynnika kształtu . Histo-gramy tych parametrów przedstawiono na Rys. 3 i 4. Przy pomocy testu Kołmogorowa-Smirnowa porównane zostały rozkłady wartości uzyskanych w przypadku modeli z war-tościami zakładanymi na podstawie pomiarów mikrostruk-turalnych rzeczywistego materiału. Uzyskane wyniki testu wskazują, że zarówno rozkłady średnic zastępczych, jak i współczynnika kształtu w przypadku syntetycznych mikro-struktur są statystycznie nierozróżnialne od odpowiednich rozkładów wartości rzeczywistych (na poziomie istotności równym 5%).

Dodatkowo w przypadku syntetycznych mikrostruktur wyznaczone zostały wartości kątów dwuściennych, będące istotnym parametrem niezbędnym do analizy wielu proce-sów takich jak pękanie, spiekanie czy rozrost ziaren [22, 23]. Niezależnie od rozmiaru analizowanych rekonstrukcji obliczone wartości kątów dwuściennych charakteryzowały się rozkładem normalnym z medianą μ równą 115° przy odchyleniu standardowym σ = 11° (histogram tego rozkładu przedstawiono na Rys. 5). Uzyskana dla syntetycznych mi-krostruktur średnia wartość kątów dwuściennych pokrywa się z wartością wyznaczoną eksperymentalnie dla tlenku glinu przez Handwerker et al. [22].

4. Podsumowanie

Przedstawiona metoda rekonstrukcji mikrostruktury poli-krystalicznego tlenku glinu, oparta na teselacji Laguerre’a, pozwoliła otrzymać syntetyczne mikrostruktury spełniające przyjęte w pracy założenia. Uzyskano modele zawierające populacje ziaren, charakteryzujące się rozkładem średnic zastępczych oraz współczynnika kształtu zgodnym z za-kładanym, ustalonym na podstawie analizy mikrostruktury rzeczywistego materiału. Wartości kątów dwuściennych, wyznaczone dla syntetycznych ziaren, mieściły się w za-kresie typowych wartości dla tlenku glinu, co dodatkowo

[13] Anderson, M. P., Grest, G. S., Srolovitz, D. J.: Com-puter simulation of normal grain growth in three di-mensions, Philos. Mag. Part B., 59, (1989), 293–329. doi:10.1080/13642818908220181.

[14] Glazier, J. A.: Grain growth in three dimensions depends on grain topology, Phys. Rev. Lett., 70, (1993), 2170–2173. doi:10.1103/PhysRevLett.70.2170.

[15] Rasband, W. S.: ImageJ, (2016). https://imagej.nih.gov/ij/ (accessed September 27, 2017).

[16] Schneider, C. A., Rasband, W. S., Eliceiri, K. W.: NIH Image to ImageJ: 25 years of image analysis, Nat. Methods., 9, (2012), 671–675. doi:10.1038/nmeth.2089.

[17] Fan, Z., Wu, Y., Zhao, X., Lu, Y.: Simulation of polycrystalline structure with Voronoi diagram in Laguerre geometry based on random closed packing of spheres, Comput. Mater. Sci., 29, (2004), 301–308. doi:10.1016/j.commatsci.2003.10.006. [18] Wu, Y., Zhou, W., Wang, B., Yang, F.: Modeling and char-acterization of two-phase composites by Voronoi diagram in the Laguerre geometry based on random close pack-ing of spheres, Comput. Mater. Sci., 47, (2010), 951–961. doi:10.1016/j.commatsci.2009.11.028.

[19] Liebscher, A., Jeulin, D., Lantuéjoul, C.: Stereological re-construction of polycrystalline materials, J. Microsc., 258, (2015), 190–199. doi:10.1111/jmi.12232.

[20] Quey, R., Dawson, P. R., Barbe, F.: Large-scale 3D random polycrystals for the finite element method: Generation, mesh-ing and remeshmesh-ing, Comput. Methods Appl. Mech. Eng., 200, (2011), 1729–1745. doi:10.1016/j.cma.2011.01.002. [21] Quey, R., Neper, (2017). http://neper.sourceforge.net/

(ac-cessed September 28, 2017).

[22] Handwerker, C. A., Dynys, J. M., Cannon, R. M., Coble, R. L.: Dihedral Angles in Magnesia and Alumina: Distributions from Surface Thermal Grooves, J. Am. Ceram. Soc., 73, (1990), 1371–1377. doi:10.1111/j.1151–2916.1990.tb05207.x. [23] Gubernat, A., Stobierski, L.: Dihedral angles in silicon car-bide, Ceram. Int., 29, (2003), 961–965. doi:10.1016/S0272– 8842(03)00053–1.

♦